基于中国首台紫外可见超光谱卫星仪器的高空间分辨率臭氧垂直廓线反演

赵飞 ,  刘诚 ,  胡启后 ,  夏丛紫 ,  张成歆 ,  苏文静

工程（英文） ›› 2024, Vol. 32 ›› Issue (1) : 116 -125.

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工程（英文） ›› 2024, Vol. 32 ›› Issue (1) : 116 -125. DOI: 10.1016/j.eng.2023.02.020
研究论文

基于中国首台紫外可见超光谱卫星仪器的高空间分辨率臭氧垂直廓线反演

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High Spatial Resolution Ozone Profiles Retrieved from the First Chinese Ultraviolet–Visible Hyperspectral Satellite Instrument

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摘要

在评估臭氧的水平和垂直传输以及分析大气物理化学特性时，明确臭氧的垂直分布至关重要。卫星遥感是获得高空间分辨率臭氧廓线最有效的方法之一。高分五号卫星上搭载的环境痕量气体监测仪（EMI）是我国能够用于臭氧廓线监测的第一台紫外可见超光谱卫星光谱仪。然而，由于测量误差缺失和低信噪比，使用EMI观测的后向散射光谱来反演臭氧廓线极为困难。例如，将为欧洲TROPOMI（Tropospheric Monitoring Instrument）卫星开发的算法应用于EMI载荷，将导致反演87% EMI像元的臭氧反演失败。因此，本研究开发了一种适用于EMI仪器特性的臭氧廓线反演算法，反演结果在大多数地区的拟合残差小于0.3%。EMI臭氧廓线与臭氧探空仪数据高度吻合，在五个不同纬度区域的最大平均偏差为20%。将EMI平均核矩阵卷积应用于臭氧探空仪廓线匹配两者的垂直分辨率后，EMI平流层臭氧柱浓度和对流层臭氧柱浓度也与臭氧探空仪数据表现出很高的一致性。EMI臭氧廓线的低层（0~7.5 km）与来自中国国家环境监测总站（CNEMC）的近地面臭氧监测结果体现出一致的季节变化特征。然而，EMI臭氧廓线的高层（9.7~16.7 km）则与其表现出不同的变化趋势，该高度的臭氧浓度峰值出现在2019年3月。使用EMI臭氧廓线，结合位势涡度和相对湿度数据，成功捕获到了2019年8月11日至15日华中地区发生的平流层入侵事件，并且同期CNEMC臭氧浓度快速升高，表明高空臭氧向下传输是加剧地表臭氧污染的重要原因之一。

Abstract

Understanding the vertical distribution of ozone is crucial when assessing both its horizontal and vertical transport, as well as when analyzing the physical and chemical properties of the atmosphere. One of the most effective ways to obtain high spatial resolution ozone profiles is through satellite observations. The Environmental Trace Gases Monitoring Instrument (EMI) deployed on the Gaofen-5 satellite is the first Chinese ultraviolet–visible hyperspectral spectrometer. However, retrieving ozone profiles using backscattered radiance values measured by the EMI is challenging due to unavailable measurement errors and a low signal-to-noise ratio. The algorithm developed for the Tropospheric Monitoring Instrument did not allow us to retrieve 87% of the EMI pixels. Therefore, we developed an algorithm specific to the characteristics of the EMI. The fitting residuals are smaller than 0.3% in most regions. The retrieved ozone profiles were in good agreement with ozonesonde data, with maximum mean biases of 20% at five latitude bands. By applying EMI averaging kernels to the ozonesonde profiles, the integrated stratospheric column ozone and tropospheric column ozone also showed excellent agreement with ozonesonde data. The lower layers (0–7.5 km) of the EMI ozone profiles reflected the seasonal variation in surface ozone derived from the China National Environmental Monitoring Center (CNEMC). However, the upper layers (9.7–16.7 km) of the ozone profiles show different trends, with the ozone peak occurring at an altitude of 9.7–16.7 km in March, 2019. A stratospheric intrusion event in central China from August 11 to 15, 2019, is captured using the EMI ozone profiles, potential vorticity data, and relative humidity data. The increase in the CNEMC ozone concentration showed that downward transport enhanced surface ozone pollution.

Highlights

• Capturing different trends of ozone between near-surface and tropopause in Beijing-Tianjin_Hebei region.

关键词

臭氧廓线 / EMI / 软定标 / 底噪校正 / 平流层臭氧入侵

Key words

Ozone profiles / EMI / Soft calibration / Floor noise correction / Stratospheric ozone intrusion

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赵飞,刘诚,胡启后,夏丛紫,张成歆,苏文静. 基于中国首台紫外可见超光谱卫星仪器的高空间分辨率臭氧垂直廓线反演[J]. 工程（英文）, 2024, 32(1): 116-125 DOI:10.1016/j.eng.2023.02.020

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1 引言

臭氧是大气中的二次痕量气体，随海拔、纬度、地区、季节和时间规律变化。大约90%的臭氧分布在海拔10~50 km之间的平流层，能够吸收太阳光中的短波紫外线（波长 < 306.3 nm），保护地球上的人类、动物和植物免受紫外线辐射伤害[1]。其余10%的臭氧存在于地面至海拔10 km之间的对流层，由化学反应产生或由平流层向下输送。然而，这部分臭氧会对人类和动物的皮肤、黏膜系统、呼吸系统和免疫系统造成伤害，并对植被生长产生负面影响[2]。平流层与对流层之间的空气交换加剧了对流层甚至地表的区域臭氧污染。目前，中国是世界上臭氧污染最严重的国家之一[3‒5]。近年来，许多控制臭氧污染和改善空气质量的策略已经实施，包括脱硫和关停工厂[6‒8]。然而，臭氧控制的难点在于其前体物与臭氧生成之间存在复杂的非线性关系[9]。观测表明，自2013年以来，中国地表臭氧浓度有所上升，但臭氧浓度上升速度自2017年以来有所放缓[10‒12]。中国地表臭氧污染严重，很大程度上是由于其前体物强烈的光化学反应和平流层入侵造成的[13‒14]。Wang等[15]指出，臭氧从高海拔地区向下传输也会加剧地表臭氧污染。因此，臭氧垂直分布信息对于研究和控制臭氧污染至关重要。

平流层入侵会导致大量臭氧向下传输至对流层，甚至导致地表臭氧浓度超标，即超过国家二级标准160 µg‧m-³ [16]。平流层入侵通常发生在特定的气象条件下，例如低相对湿度、低对流层顶高度和位涡边界折叠。前人的研究已经评估了平流层入侵对臭氧污染事件的影响。例如，Akritidis等[17]利用同化数据来分析和评估2017年1月在欧洲发生的平流层入侵事件。Greenslade 等[18]使用臭氧探空仪评估了平流层入侵事件对对流层臭氧的影响。与此同时，卫星遥感也被用于分析臭氧垂直传输，但通常基于热红外辐射光谱，很少有研究利用卫星光谱仪的紫外辐射来分析平流层臭氧入侵。

自20世纪70年代以来，总柱臭氧便可通过天基仪器测量的地球后向散射紫外辐射反演获得[19]。近年来，欧洲环境卫星（Environmental Satellite）上的扫描成像大气吸收光谱仪（SCIAMACHY）提供了空间分辨率为60 km × 30 km的全球总柱臭氧和平流层臭氧廓线。风云三号卫星搭载的紫外臭氧总量探测仪（TOU）是中国首个提供每日全球总柱臭氧观测的仪器，空间分辨率为50 km × 50 km [20‒21]。此外，每日臭氧廓线已从许多天基仪器中成功反演，包括GOME（Global Ozone Monitoring Experiment，空间分辨率为320 km × 40 km）[22]、GOME-2 [23]、OMPS（Ozone Mapping and Profiler Suite）[24]、OMI（Ozone Monitoring Instrument）[25]、TROPOMI（Tropospheric Monitoring Instrument）[26]、MLS（Microwave Limb Sounder）[27]、MetOp卫星上的IASI（Infrared Atmospheric Sounding Interferometer）、可使用990~1070 cm-1波段光谱反演臭氧廓线的CrIS（Cross-track Infrared Sounder）[28]和AIRS（Atmospheric InfraRed Sounder）[29]。

基于最优估计方法（OEM）的反演算法广泛应用于卫星臭氧廓线遥感反演。OEM通过减少测量光谱与正演模型模拟光谱之间的差异，获取最优化反演结果。除了测量光谱的校准外，正演模型的准确性对于OEM反演也至关重要。Liu等[22]使用LIDORT（Linearized Discrete Ordinate Radiative Transfer）辐射传输模型计算辐射率。随后，新版本的Vector LIDORT（VLIDORT）也被用来模拟辐射率以进行臭氧廓线反演[30‒31]。Mettig等[26]使用 SCIATRAN V4.1用于辐射模拟。近年来，通过结合多个仪器的辐射测量结果反演臭氧廓线的研究也取得了诸多进展。联合IASI + GOME-2 [32‒33]、联合CrIS + TROPOMI [34]以及联合AIRS + OMI [35]的臭氧反演均基于OEM成功开发。

2018年5月9日发射的环境痕量气体监测仪（EMI）是我国首台搭载在高分五号卫星上的紫外可见光谱仪[36‒37]。EMI旨在监测痕量气体的全球分布信息。二氧化硫（SO2）垂直柱浓度（VCD）[38]、对流层二氧化氮（NO2）VCD [39]、甲醛（HCHO）[40]和总柱臭氧[41]已从EMI L1B级光谱中成功反演。然而，臭氧的垂直分布仍然未能获取。

本研究使用310~340 nm波段范围内的EMI观测光谱反演了从地表到60 km高度的大气臭氧廓线。反演得到的垂直分辨率为2.5~3 km的高分辨率臭氧廓线可用于评估臭氧的垂直传输。首先，对EMI L1B级数据应用了软定标和底噪校正方法，以成功反演臭氧廓线。其次，将反演得到的1.5年期间的臭氧廓线与全球臭氧探空仪观测结果进行比较。同时，我们还将反演的对流层臭氧柱和平流层臭氧柱与全球探空仪数据进行了对比。此外，还分析了地表和对流层顶以下不同高度的臭氧浓度变化。最后，在2019年使用EMI臭氧廓线捕获了平流层入侵事件。

2 数据和方法

2.1 EMI数据

高分五号是一颗太阳同步轨道卫星，于2018年5月9日发射，共搭载三颗载荷，包括EMI、定向偏振相机（DPC）和温室气体监测仪（GMI）。高分五号卫星运行轨道高度为706 km，每日过境时间为当地时间13时30分。EMI是中国第一台能够监测全球痕量气体的下视紫外可见光谱仪。EMI紫外通道由UV1（240~315 nm）和UV2（306~403 nm）两通道组成，可见光通道由VIS1（401~550 nm）和VIS2（545~710 nm）两通道组成。EMI的轨道幅宽为2600 km，视场角为 114°。本研究使用EMI UV2通道所观测的光谱成功反演了空间分辨率为12 km × 13 km（交轨×沿轨）的臭氧廓线。

EMI仪器在观测模式、光谱分辨率和运行轨道方面与在其之前发射的TROPOMI和 OMI类似。然而，相比之下，它的信噪比较低。据Zhao等[36]报道，EMI紫外波段的信噪比小于400。而TROPOMI在Band 3紫外可见波段的信噪比在400到4000之间[42]。就仪器性能而言，EMI的半高全宽随着跨轨位置变化可达0.1，如图1所示，而TROPOMI的相应变化仅为0.02。值得注意的是，EMI每六个月测量一次辐照度，这可能会对日常在轨定标带来困难。此外，EMI L1B级产品不包含用于约束反演的测量误差。

2.2 验证数据

臭氧探空仪通常用于获取从地表到35 km高度的臭氧廓线，并广泛用于卫星臭氧遥感结果验证。本研究使用的臭氧探空仪数据收集于2018年11月至2020年4月，精度为3%~5%，准确度为5%~10% [43]，垂直分辨率为100~150 m。南半球低纬度的臭氧探空数据来自SHADOZ（https://tropo.gsfc.nasa.gov/shadoz/），其他区域数据来自WOUDC（https://www.woudc.org）。为了确保本研究中使用的臭氧探空仪数据的有效性，应用了类似于Huang等[44]使用的筛选标准。具体来说，根据以下标准选择臭氧探空仪数据：①修正系数在0.8至1.5之间；②气球爆炸压强小于200 hPa（1 hPa = 100 Pa）。通过应用这些筛选标准，能够排除异常数据并使用98%的数据集进行验证。

地表臭氧浓度（单位：µg‧m-3）来自中国环境监测总站（CNEMC，以下简称国控点，网址：https://www.cnemc.cn/en/）。国控点数据已被广泛用于评估暴露风险和臭氧时空特征[45‒46]。国控点臭氧监测采用差分光学吸收光谱和紫外吸收光谱测定方法得出，相关测量误差为2%，监测时间间隔为1 h [47]。本研究从国控点网站提取了2019年的地表臭氧数据。

2.3 EMI臭氧廓线反演

本研究使用了OEM方法[48]（之前已成功用于TROPOMI臭氧廓线反演[49]）从EMI观测到的后向散射光谱中反演臭氧廓线。OEM中涉及的迭代过程可以用下式描述：

X i + 1 = X i + K i T S y - 1 K i + S a - 1 - 1 K i T S y - 1 Y - F i - S a - 1 X i - X a

其中， X是大气状态向量，包括臭氧廓线和其他辅助参数。 S y是测量不确定度的协方差矩阵。 Y代表标准化观测光谱。 F i是通过正演模型获取的模拟光谱。定义 ∆ Y = Y - F i。 K i是权重函数矩阵，由 K i = ∂ F / ∂ X i计算。用于确定迭代过程收敛的成本函数可以表示为：

χ 2 = S y - 1 2 K i X i + 1 - X i - Y - F i 2 2 + S a - 1 2 X i + 1 - X a 2 2

其中， χ 2是成本函数。

反演得到的臭氧廓线包括以多布森单位（DU；1 DU = 2.69 × 1016 molecules·cm-2）表示的以25个压强水平划分的24层臭氧柱浓度。初始压强来自美国国家环境保护中心（NCEP），并根据对流层顶压强进行调整。状态向量不仅包含24层臭氧廓线，还包括云、反射率、辐射度和辐照度之间以及辐射度和臭氧吸收截面之间的波长偏移、环效应缩放因子以及氧化溴（BrO）和HCHO吸收等其他变量。表1列出了状态向量的更多详细信息。

本研究中模拟辐射使用VLIDORT模型计算，该模型具有完全线性化能力，能够生成相对于任何大气或地表参数特性的解析雅可比矩阵。这使得VLIDORT能够对这些参数进行精确的灵敏度分析。同时，该模型考虑了光的偏振效应。本研究仅使用了单次散射的旋转拉曼散射模型来模拟环效应，忽略了其他非弹性散射。辐射模拟只考虑了大气中的瑞利散射，没有包含水汽和气溶胶的散射效应[50]。本研究使用的云压来自TROPOMI二级产品[51]。在本研究中，地表和云层被假设为朗伯模型，有效云量是在347 nm处计算的。有关VLIDORT的更多细节可参考Sioris和Evans的研究[52]。本研究比较了使用MLS数据、来自全球臭氧探空仪数据的基于对流层顶（TB）的气候学廓线[53]以及来自Bremen的依赖于总柱臭氧的动态臭氧气候学廓线[54]进行反演的光谱拟合残差。结果表明，TB气候学的拟合残差比其他两个数据集的残差更小（附录A中的图S1）。

图2（a）~（c）展示了低纬度、中纬度和高纬度地区在晴空条件下的平均核（AK）。在所有情况下，AK的峰值高度均出现在10 hPa以下，因为本研究中未使用310 nm以下的观测数据。对于低纬度地区，30 km以上的峰值较宽，出现在10~50 hPa之间。30 km以下的峰值大约出现在90 hPa，且在约150 hPa处有次峰值。高纬度地区的AK与中纬度地区表现出相似的特征，20 km以上的峰值出现在约20 hPa处。中纬度和高纬度地区20 km以下的AK峰值分别出现在100 hPa和200 hPa。由于较大的太阳天顶角和EMI的低信噪比，AK在靠近地表的峰值被向上移位。图2（d）~（f）展示了噪声误差和求解误差，这与Liu等[25]的研究相符，并与图2（a）~（c）相对应。三个纬度区域的噪声误差均在8.5%以内。然而，低纬度地区的最大误差出现在底层，而中纬度和高纬度的最大误差则出现在对流层顶附近。对于三个纬度区域，求解误差从顶层到对流层顶先减小后增大，最小值约为20 hPa。在对流层顶以下，求解误差表现出与噪声误差类似的变化特征。对流层信号自由度（附录A中的图S2）较低是因为没有使用310 nm以下的观测光谱信息，未来可以通过结合紫外和红外观测来提高信号自由度[34]。

2.4 辐射定标

辐射率的观测质量和定标精度对臭氧廓线反演来说至关重要[26]。然而，由于2.1节中提到的问题（附录A中的图S3），将TROPOMI反演算法直接用于EMI会导致多数像元反演失败。为此，本研究通过软定标、底噪校正等方法，优化了TROPOMI反演算法，并将其成功用于EMI反演。为了校正由于定标不充分和低信噪比所导致EMI L1B数据的系统偏差，本研究使用了软定标方法。图3展示了2019年4月6日观测光谱与模拟光谱的比值。偏差 R λ i可用下式表达[49]：

R λ i = S λ i M λ i

其中， i是跨轨道位置， R λ i根据波长 λ i处的模拟光谱（ S λ i）与测量光谱（ M λ i）之比计算得出。310 nm处的辐射校正系数小于0.6 [图3（a）]。不考虑第191个跨轨位置偏差分布在0.2~0.4的异常情况，辐射校正系数从310 nm处的0.6变化到340 nm处的1.0。因此，我们将臭氧廓线的反演窗口设置为310~340 nm，并排除第191个跨轨位置处的数据。如附录A中的图S4所示，不同日期的软定标光谱表现出良好的一致性。软定标显著改善了反演结果，成功反演了许多在不对 EMI 光谱进行校正的情况下反演失败的像元 [图S3（d）]。

2.5 底噪校正

测量误差将显著影响反演的灵敏度和稳定性[24]，光谱测量误差在TROPOMI算法中用于约束反演，但对于EMI L1B级产品无法使用。

在此，将均方根（RMS）定义为：

R M S = 1 N ∑ 1 N ∆ Y S y 1 2 2

其中， N是波长数， S y与等式（1）中的相同， ∆ Y为拟合残差。当首先将底噪预设为0.5 时，反演所得的 R M S范围为0.05~0.10 [图S3（b）]。反演得到的低 R M S意味反演结果存在欠拟合现象。计算光谱拟合残差的标准差为底噪误差，并将计算得到的底噪误差用作反演约束（图4）。在不应用底噪校正的情况下，60°S~60°N之间的平均拟合残差范围为0.3%~1.6% [图S3（c）]。应用底噪校正后，反演结果得到明显改善。在北半球， R M S  [图S3（b）]从0.8增加到1.1，平均拟合残差 [图S3（c）]下降至约0.1％~0.3％。应用底噪校正后，平均对流层臭氧柱浓度从33.02 DU变化到34.89 DU [图 S3（a）]。然而，在南半球，由于太阳天顶角较大，平均拟合残差改善不明显。基于以上结果，计算的底噪误差被用作EMI臭氧廓线反演的反演约束。为了提高计算速度，本研究将沿轨方向的四个像素进行合并反演。

3 结果与讨论

3.1 臭氧探空仪验证

图5展示了反演的臭氧柱浓度与臭氧探空仪观测结果的对比。探空仪的对流层臭氧柱浓度定义为从地表到对流层顶的臭氧柱浓度，其对流层顶数据来自NCEP，而从对流层顶到爆破高度的部分被视为平流层臭氧柱浓度。为了消除不同垂直分辨率的影响，本研究使用EMI的AK矩阵将探空仪廓线降至与EMI相同的分辨率。图5（a）展示了EMI、先验和臭氧探空仪的762对对流层臭氧柱匹配结果。探空仪与先验廓线的平均偏差为-2.0 DU，标准差为4.0 DU。在未与EMI的AK矩阵卷积的情况下，反演结果与探空仪的线性拟合斜率为0.645，平均偏差为0.5 DU，标准差为7.8 DU。将探空仪廓线与EMI 的AK矩阵卷积后，相关系数从0.714提高到0.906，平均偏差为1.1 DU，标准差为4.1 DU，斜率为1.027。与探空仪的平流层臭氧柱浓度相比，先验廓线表现出较大的偏差，约为-7.0 DU [图5（b）]。与先验廓线相比，反演廓线显著改善了标准差。卷积EMI 的AK矩阵后，平流层臭氧平均偏差为7.5 DU，相关系数为0.955，斜率由0.947提升到0.954。

附录A中的图S6展示了五个纬度带的反演廓线与臭氧探空仪结果的比较。反演的臭氧廓线在所有纬度带上都与探空仪廓线表现出良好的一致性。从纬度上看，低纬度地区的一致性优于高纬度地区，但热带地区较大的平均偏差可能是由于“掉落现象”引起的。在10~100 hPa之间，平均偏差较大。但在10 hPa以上，所有纬度带的验证偏差均保持在10%以内。在热带和中纬度地区，10~100 hPa之间的标准差显著降低。然而，对于底部七层廓线，高纬度地区的标准差较先验廓线更大，这可能是较低的信噪比以及基于热带地区计算的软定标光谱影响了高纬度地区的光谱定标效果导致的。

3.2 中国区域不同高度臭氧的年度变化

已有多项研究指出了地表臭氧的变化趋势及特征。图6展示了京津冀地区的臭氧季节变化。月平均地表臭氧根据中国标准时间13:00至14:00期间每日国控点臭氧浓度计算。京津冀地区臭氧浓度月平均值呈单峰分布。2019年1~6月，月均臭氧浓度逐渐上升，并在6月达到峰值168 µg‧m-³，随后从9月开始逐渐下降。反演得到的EMI臭氧廓线的底部三层与国控点表现出良好的一致性，能够较好地捕捉地表臭氧的月度变化趋势。然而，9.7~16.7 km高度的三层臭氧显示出与地表臭氧不同的变化趋势。这三层臭氧的浓度在3月后下降，9月后上升，9~10月臭氧浓度较低。先前的研究表明，平流层入侵在北半球中纬度的春季和冬季频繁发生，会将大量臭氧带入对流层[55‒56]。EMI反演廓线在9.7~16.7 km之间的高浓度主要出现在冬季和春季。因此，EMI廓线可用于分析地表附近的臭氧垂直输送。

3.3 中国平流层入侵案例

位势涡度已被广泛应用于平流层臭氧入侵的识别[17,57]。臭氧和位势涡度从对流层到平流层有着明显的变化，平流层空气侵入对流层会导致大量臭氧和高位势涡度的干燥空气的垂直输送。本研究使用了从欧洲中期天气预报中心（ECMWF）获取的相对湿度和位势涡度数据。对流层顶由2 PVU（1 PVU = 10⁻⁶ K·kg⁻¹·m²·s⁻¹）等压面确定[17‒18]。先前的研究[57‒58]表明，在平流层入侵期间，臭氧浓度与一氧化碳呈负相关关系。

本研究使用EMI臭氧廓线、位势涡度以及相对湿度数据，识别出了2019年8月11日至15日期间发生在中国中部的一次平流层入侵事件。图7展示了2019年8月11日至15日期间，在115°E的纬度剖面中臭氧、相对湿度和位势涡度的分布情况。30°N至35°N范围内臭氧有明显下沉。8月11日至13日期间，500 hPa以下出现了位势涡度大于2 PVU的区域，而在8月14日至15日则在400 hPa以下出现了位势涡度大于2 PVU的区域，且相对湿度低于20%。

本研究还通过分析河南省开封市（34.7967°N、114.2886°E）（图8）、漯河市（32.965°N、114.018°E）（附录A中的图S7）和信阳市（32.1078°N、114.1044°E）（附录A中的图S8）的国控点臭氧和一氧化碳数据，评估了平流层入侵对地表臭氧浓度的影响。每个城市的日最大8小时平均（MDA8）臭氧浓度如表2所示。8月10日至15日期间，三个城市的MDA8臭氧浓度都迅速上升，8月15日的最高浓度均超过了160 µg‧m-³（国家环境空气质量二级标准）。

在此分析了开封市的EMI臭氧垂直分布、相对湿度、位势涡度以及国控点监测结果，其他两个城市的分析见附录A。开封市8月11日、13日和15日500 hPa以下都出现了臭氧高值。在此期间，位势涡度值较高，且相对湿度低于30%。开封地表臭氧和一氧化碳的逐小时时间序列显示出负相关性[图8（c）]，其他两个城市也观察到了类似特征。EMI反演结果显示，除8月12日和14日外，8月11日至15日臭氧浓度超过70 ppb的区域下降至800 hPa以下。中低对流层的位势涡度和相对湿度也表现出负相关性。国控点监测结果表明地表臭氧与一氧化碳的负相关性受到了平流层入侵事件的影响。

4 结论

本研究首次利用OEM从EMI观测的紫外辐射光谱中反演得到了大气臭氧廓线。为了改进反演结果，应用了软定标和底噪校正方法。通过比较在低纬度区域使用MLS廓线作为先验值的VLIDORT模拟光谱与观测光谱，得到了修正后的光谱。软定标校正了EMI L1B级数据的系统偏差，从而提高了像元反演成功率。由于EMI L1B级数据缺乏测量误差信息，本研究将反演约束预设为0.5，并通过计算反演拟合残差的标准差得到了反演约束值。经过软定标和底噪校正后，拟合残差和均方根的准确性得到显著改善。然而，由于EMI的信噪比较低，反演的廓线在中高纬度地区仍然存在较大的误差。

本研究将EMI反演结果与臭氧探空仪进行了对比。EMI的对流层臭氧和平流层臭氧与臭氧探空仪的相关系数分别为0.906和0.955。与臭氧探空仪的对流层臭氧相比，EMI呈现出1.1 DU的正偏差。EMI与臭氧探空仪的平流层臭氧平均偏差为7.5 DU，标准差为16.7 DU。分别使用了五个不同纬度区域的臭氧探空仪廓线对EMI的臭氧廓线进行了验证。EMI廓线与臭氧探空仪的平均偏差在20%以内，且相较于先验值，臭氧廓线在对流层上部和平流层下部的标准差有所减小。然而，在底部七层廓线中存在较大的标准差。

EMI臭氧廓线的底层与地面国控点监测一致。EMI臭氧廓线的上层则表现出与国控点相反的季节性变化。在9.7~16.7 km的高度范围内，EMI数据在春季和冬季显示出较高的臭氧浓度，而在9月和10月则观察到较低的臭氧浓度。基于反演的EMI臭氧廓线，结合ECMWF相对湿度和位势涡度数据，我们捕捉到了2019年8月11—15日期间发生的一次平流层入侵事件。对流层顶折叠将大量干燥空气和臭氧垂直输送到对流层，甚至地表，导致地表臭氧浓度增加。地表臭氧浓度与一氧化碳呈负相关关系，且在本研究所提到的三个平流层入侵案例中，MDA8臭氧浓度均超过了160 µg‧m-³。可见，EMI臭氧廓线对于研究臭氧的垂直输送有着重要意义。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用
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