通过调控光场和纳米结构以增强手性光学信号的方法

蔡涵清 ,  顾亮亮 ,  胡海峰 ,  詹其文

Engineering ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (2) : 28 -47.

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Engineering ›› 2025, Vol. 45 ›› Issue (2) : 28 -47. DOI: 10.1016/j.eng.2024.12.022
研究论文

通过调控光场和纳米结构以增强手性光学信号的方法

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Enhancement Methods for Chiral Optical Signals by Tailoring Optical Fields and Nanostructures

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摘要

手性这一独特的性质在众多领域展现出广泛的应用价值。在过去的几十年里，光与物质相互作用研究持续推进，光场波前精密调控技术取得重大突破。本文聚焦手性光学研究前沿，系统阐述手性作用的基础理论框架，重点讲解基于人工纳米制备技术增强手性信号的最新研究进展，特别关注光散射与米氏共振等机制在信号放大中的关键作用。本文通过对手性信号增强的综述，旨在为研究人员开展手性现象及其多领域应用创新研究提供思路。

Abstract

The unique property of chirality is widely used in various fields. In the past few decades, a great deal of research has been conducted on the interactions between light and matter, resulting in significant technical advancements in the precise manipulation of light field wavefronts. In this review, which focuses on current chiral optics research, we introduce the fundamental theory of chirality and highlight the latest achievements in enhancing chiral signals through artificial nano-manufacturing technology, with a particular focus on mechanisms such as light scattering and Mie resonance used to amplify chiral signals. By providing an overview of enhanced chiral signals, this review aims to provide researchers with an in-depth understanding of chiral phenomena and its versatile applications in various domains.

关键词

米氏散射 / 光学手性 / 圆二色性 / 轨道角动量 / 连续域中的束缚态 / 非线性光学

Key words

Mie scattering / Optical chirality / Circular dichroism / Orbital angular momentum / Bound states in the continuum / Nonlinear optics

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蔡涵清,顾亮亮,胡海峰,詹其文. 通过调控光场和纳米结构以增强手性光学信号的方法[J]. 工程（英文）, 2025, 45(2): 28-47 DOI:10.1016/j.eng.2024.12.022

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1 引言

手性现象具有普遍性，广泛存在于化学、生物学、物理学及光学等多个科学领域。“手性”（chirality）这一术语源自希腊语“cheir”，其原意为“手”，隐喻地揭示了手性现象的本质特征：对映体无法通过简单平移或旋转变换实现空间叠合[1]，而是如同左、右手的镜像关系。在化学与生物学范畴，手性主要体现为分子尺度的对映体现象[2‒4]，典型如蛋白质、糖类及氨基酸等生物分子体系。此类分子具有手性特征，其立体异构体虽化学组成相同，但无法通过镜像变换实现空间叠合。分子手性不仅影响其相互作用模式，更与生物活性密切相关。例如，某些药物分子的手性特征直接决定其药理活性与毒副作用，这凸显了手性在药物设计与合成中的重要性[5]。这一发现推动了基于分子光学特性进行分子结构分析的系统性研究。

物体的几何手性是其空间构型的定性属性，可通过几何形状直接判定；而手性光学效应则表现为可定量测量的物理响应。常用的手性光学表征方法主要包括两类：其一是旋光色散（ORD），该方法测量平面偏振光在手性介质中传播时偏振平面旋转的角度；其二是圆二色性（CD），其原理基于手性分子对左旋圆偏振（LCP）与右旋圆偏振（RCP）光的吸收差异[6]。这些基于手性光学效应的分析方法已成为手性分子研究的常规技术手段[7]。然而，手性光学信号通常极其微弱，导致测量面临极大挑战[8]。因此，手性光学信号的放大与增强对于实际应用中实现对映体的精准甄别至关重要。

近年来，许多研究致力于设计与制备具有强光学手性共振特性的纳米结构。等离子纳米结构与介电纳米结构在增强手性光学信号方面的独特优势，推动了该领域的重大进展[9‒12]。探索新型结构以实现更显著的手性响应已成为近年新兴的研究热点[13‒16]，相关设计涵盖多种构型：交叉式结构[17‒22]、螺旋结构[23‒28]、伽马型纳米结构[29‒33]、光学纳米天线[34‒35]、开口环超构材料[36‒41]、扭曲弧结构[42‒46]以及纳米圆盘结构[47‒49]等。由纳米粒子构成的低聚体也可在近场区域产生强且可调的光学手性响应[50‒54]。

为深入解析光与物质相互作用中手性增强的物理机制，本文综述了若干手性增强的代表性方法。第2节从手性材料与光学基础理论出发，通过经典公式体系阐明手性信号增强的物理本质。第3节重点综述手性增强技术的最新进展，下设五个专题方向：第3.1小节给出了超手性的基本概念，基于解析表达式建立理论框架，探讨通过超手性光场调控实现手性增强的途径；第3.2小节阐述基于光学共振效应的手性响应增强方法，比如等离激元效应与米氏共振的增强机制；第3.3小节聚焦于携带轨道角动量（OAM）的涡旋光场与物质的相互作用，解析其对光学手性信号的增强作用；第3.4小节围绕超表面技术，重点探讨基于连续域束缚态（BIC）及非手性超表面结构的手性增强原理；第3.5小节系统梳理非线性手性增强领域的最新进展，包括高次谐波产生（HHG）、超瑞利散射（HRS）与拉曼散射（RS）等技术的核心贡献。第4节基于本文梳理的研究成果，总结手性信号增强领域的关键发现，并对未来研究方向进行前瞻性展望。

2 手性分子与手性光学的基础理论

当手性分子的尺寸远小于入射波长时，其光学响应可表述为如下形式[6,55‒56]：

p=μEE-iGB
m=μBB+iGE

式中， p 和 m 分别是光场（ E, B ）中的电偶极矩（ED）和磁偶极矩（MD）。 E 和 B 分别表示时变的电场和磁场；i是虚数单位；G是各向同性混合电磁偶极子的极化率。这些量的大小与电极化率μE和磁极化率μB相关，其中μE和μB在宏观上与介电常数和磁导率相关。分子的光学手性响应源于ED和MD之间与G系数相关的耦合项。一般而言，μE、μB、G这三个参数是二阶复张量。为简单起见，我们假设手性分子的光学响应是各向同性的，这将复杂的极化张量简化为复标量（μE, μB, G）。为了评估手性响应，我们可以检查在一对具有相反手性的单色光场下的吸收差异，即（ E, B ）和（- E, B ）[57]。手性分子对这对手性光的吸收为A+和A-，可表示为[58‒59]

A±=ω2μE″E2+μB″B2±G″ωImE*⋅B

式中，μE″、μB″和G″分别为μE、μB和G的虚部；Im代表取虚部；ω是光的角频率。典型的手性光场是圆偏振光（CPL）。传统的CD测量法是通过在圆偏振光照射下测量不对称因子gCPL = 2（A+- A-）/（A++ A-）。在这种情况下，A+和A-分别表示在左旋和右旋圆偏振光下的吸收强度。除了圆偏振光外，其他具有手性特性的光场也可以用来探测分子的手性。通过引入精心设计的光场，g因子可能超过在圆偏振照射下观察到的值（即gCPL）。这类能够实现g > gCPL的光场被称为“超手性光场”。CD信号的强度与光场的光学手性密度（Lipkin曾认为该量没有意义）成正比，其定义如下[60]：

C=ε0E⋅∇×E+μ0-1B⋅∇×B/2

式中，ε0和μ0分别是真空中的介电常数和磁导率；C是光学手性密度。因此，通过调控分子附近局部场的光学手性密度，可以增强手性响应。在过去十年里，许多研究集中于设计光场以增加C的大小。值得注意的是，这一策略适用于尺寸远小于光波长的分子，在这种情况下，散射问题可以通过瑞利近似来解决。在这个范围之外，尺寸较大的手性物体散射过程必须通过考虑手性介质的本构关系来处理。双各向同性介质的本构方程如下所示[61‒62]：

D=εE+χ-iκμ0ε0H
B=μH+χ+iκμ0ε0E

式中， D 和 H 分别是电位移场和磁感应强度；ε和μ分别是手性材料中的介电常数和磁导率。在双各向同性介质中，缺乏镜像对称性导致电场和磁场的耦合。两个参数χ和κ与材料的光学手性响应相关。κ是巴斯德参数，用于衡量材料的手性程度；χ是特勒根参数，用于表征非互易电磁耦合关系[63]。本文中，我们所讨论的内容限制在巴斯德介质范围内的手性介质（即κ ≠ 0，χ = 0）。

将式（5）和式（6）代入无源的麦克斯韦方程中，可以得到手性材料的亥姆霍兹方程：

∇2E-2iωμ(χ-iκ)μ0ε0∇×E+ω2μεE=0

随后，可以得到波数k的表达式，如下：

k2=ω2με-k2-2iωμ(χ-iκ)μ0ε02

式（7）有两种本征解，形式为左旋和右旋圆偏振光，对应波数k由式（9）和式（10）给出：

k+=iωμ(χ-iκ)μ0ε0+ωμε-μ2κ2μ0ε0
k-=-iωμ(χ-iκ)μ0ε0+ωμε-μ2κ2μ0ε0

对于均匀手性介质中的平面波，本征态应由左旋和右旋圆偏振光组成，它们具有不同的波数k+和k-。手性参数χ和κ可以通过调控折射率来引发电磁耦合。两个圆偏振光的折射率可以表示为n±=εμ±κ，这意味着左旋和右旋圆偏振光在手性介质中传播拥有不同的折射率。在这种情况下，κ的虚部会引起具有相反手性的圆偏振光在通过手性材料后的吸收差异，从而产生CD信号。如果A+ 和A-分别是左旋和右旋圆偏振光激发的吸收率，那么传统的CD信号定义如下[6]：

g=2A+-A-A++A-

CD的理论上限为g = 2，也就是当A+ ≠ 0且A- = 0时，此时表明物体只能与相同手性的圆偏振光相互作用[64]。最大CD可以通过结构的几何手性与圆偏振光的完美匹配来解释。

使用式（3）来描述手性分子对手性光的吸收，并结合式（4）中表达的光学手性密度概念，可以准确地确定亚波长粒子的手性光学信号。然而，对于尺寸与光波长相当的粒子，光学手性密度不能用于评估手性信号的强度，因为此时高阶多极矩在光学响应中起着重要作用。因此，必须采用全矢量波的方法来严格解决散射问题。对于具有复杂结构的粒子，应使用有限差分时域法、矩量法和有限元方法等数值技术。

3 手性信号增强方法

3.1 基于调控光场实现手性信号增强

使用圆偏振光识别异构体在许多领域都有广泛的应用。然而，许多分子的尺度都小于光的波长，因此当圆偏振光通过这类分子时仅会发生微弱的扭曲。这种微弱的扭曲效应导致CD信号通常较弱且难以测量。增强单个分子的手性光学响应被认为是提高CD光谱技术的有效方法。为描述能够产生比圆偏振光照射下更大g因子的光场，引入了“超手性”。在圆偏振光照射下的g因子用gCPL表示，CD信号相对于gCPL的增强可以通过式（12）来表示[59]：

g/gCPL=cC2Ueω

式中，c为光速；Ue表示局域电场能量密度。对于均匀光场，g/gCPL的比值无法超过1；而对于非均匀光场（如涡旋场或具有扭曲波前结构的特殊光场）的局部区域内，则可实现超手性效应（即g/gCPL > 1）。根据式（11），可通过两种有效途径提升手性不对称度：降低电场能量密度或增加光学手性密度。为此，Tang与Cohen [65]创新性地提出采用如图1（a）所示的驻波手性场实现超手性效应。该光场由两束反向传播的圆偏振平面波构成，具有相反的旋光性、相同的频率和略微不同的强度。这里取E1表示从右向左传播的左旋光的电场振幅，E2表示从左向右传播的右旋光的电场振幅，其中E1略大于E2。更具体地说，E1和E2将手性分子定位于电场能量密度的节点处。由于不对称因子g与E1-E2成反比，可以实现超手性，从而使g相对于gCPL增大。理论上，构建超手性驻波是相对简单的。当左旋圆偏振光被镜面反射时，会生成右旋圆偏振光，振幅略小，传播方向相反。两束光束的干涉使得可以构建局部的超手性驻波。镜面的反射率为R = (E2/ E1)2。驻波节点处的最大g因子如式（13）所示：

gmax=gCPL1+R1-R

然而，将手性分子固定在超手性区域（g/gCPL> 1）内，厚度为0.032λ（其中λ是波长）在技术上是具有挑战性的[59]。超手性场[66]一经提出便引发了大量的研究。例如，Hendry等[67]提出了一个纳米狭缝对的模型，其中C与圆偏振光相比增加了约两个数量级。随后，Tang与Cohen提出了一种新方法，通过多个平面波构建具有均匀分布的| E |2的干涉场[68]。这种方法创造了超手性场的晶格[69‒70]。除了使用平面波的干涉外，还可以在紧聚焦的光场中生成局部的超手性区域。基于这一概念，Hu等[71]报道了一个局部超手性场，该场可以使超手性点在z方向上延伸10个波长。他们设计了图1（b）中所示的光学系统，通过将扭曲的径向偏振（RP）光束紧聚焦在介电界面上，生成超手性光针。

尽管手性等离激元结构已广泛应用于圆偏振的手性光学吸收检测[72‒74]，但也有研究表明，某些机制下的非手性结构也能够实现超手性[75]。Vázquez-Guardado和Chanda [76]提出了一个非手性腔耦合的等离激元系统，用于生成单一手性的超手性近场，如图1（c）所示。2020年，Chen等[77]在高质量因子（Q值）的超表面上实现了超手性场，从而使手性样品的反射CD信号增强了59倍[图1（d）]。他们利用了具有非手性单元格的金属-介电混合超表面，实现了表面晶格模态与环形偶极子的强耦合，其中，混合模态在x和y偏振方向上形成了BIC。这项研究优化了超手性场的位置，使得能够在单一超表面平台上同时测量CD光谱和摩尔浓度。随后，Barkaoui等[78]提出了一种基于对称保护的BIC的方法，在非手性超表面上构建超手性场。通过调整结构参数，使横电（TE）和横磁（TM）类型的BIC在同一位置耦合，他们实现了增强因子高达104的超手性场。这种耦合不同于动量空间中BIC的合并，因为它不会引起拓扑电荷的变化。该耦合可以展现全矢量偏振。Zhang等[79]实验演示了这种耦合，称之为“矢量BIC”。这种方法对分子手性的超灵敏检测具有重要意义。

尽管等离子纳米结构被认为是增强手性响应的有效解决方案，但超手性光场通常被限制在称为“热点”的空间区域内。这是因为表面等离子体极化（SPP）模式本质上是TM模式，这导致SPP模式的传播不具有手性。为了解决这个问题，Pellegrini等[80]最近提出了一种基于一维光子晶体（1DPC）与精心设计的各向异性表面缺陷相结合的全新手性传感平台，如图2（a）所示。该手性传感平台支持由TE和TM表面模式的相干叠加产生的手性表面波（CSW）。图2（b）[80]显示了在距离1DPC表面5 nm处，通过耦合相位φc获得光学手性。这表明该平台可以在从可见光到紫外光波长的广泛光谱范围内运行。图2（c）[80]展示了一个5 nm黄素单核苷酸（FMN）薄膜的CD信号，该薄膜的浓度约为100 ng∙cm-2。从CSW获得的CD信号是通过平面波获得的信号的150倍（CDCSW/CDref ≈ 150）。图2（d）[80]显示该传感器提供了超过2个数量级的CD信号增强。该CSW传感器提供了均匀且可切换的手性光学场，覆盖任意大的区域和广泛的光谱范围。此外，1DPC平台具有简单的几何形状，便于制造。与圆偏振光相比，超手性光在增强手性光学响应方面显著有效，使得能够检测到皮克量级的手性物质[81]。这种使用超手性场的方法为生物光谱学/生物传感领域提供了一种新的思路，为结构设计提供新的见解[82]。

3.2 基于光子共振实现手性信号增强

基于等离激元效应的超表面已被应用于近场增强的超灵敏光学生物传感器。这种方法可以将光谱信号增强几个数量级，如表面增强的红外吸收[34]和表面增强RS [83]。同样，在手性光谱学中，可以通过设计纳米结构在局域区域产生增强的手性光场，从而提高对手性分子信号的检测。先前关于等离激元增强CD光谱的实验和理论研究表明，纳米结构可以将不对称增强因子增加到105 [23,59,65,84‒89]。亚波长尺寸的瑞利粒子和手性分子通常表现出极弱的手性响应，这主要是由于它们的内部ED响应占主导地位。最近，人们对等离激元纳米结构（如纳米立方体[90]、纳米粒子螺旋[91]和由弱散射系统组装的等离激元分子阵列[92‒93]）进行了研究，发现其光学手性远远超过单个粒子和分子。

等离激元增强CD在检测单层或单分子的手性方面展现出巨大的潜力。2016年的一项研究探讨了手性介质和等离激元微纳结构之间的电磁相互作用[94]。研究人员模拟了3种结构：缝隙天线[图3（a）] [94]、纳米棒阵列[图3（b）] [94]和手性二聚体[图3（c）] [94]。他们的结果表明，非手性等离激元间隙天线显示出明显优于手性等离激元间隙天线的CD增强因子。随后的相关研究利用非手性金属孔阵列来增强纳米尺度的分子手性[95]。由于等离激元近场增强作用，非手性圆柱孔阵列可以获得比手性孔阵列更大的CD信号。这一发现进一步表明，在近场手性传感中，复杂的手性形状并不能提供显著的优势。非手性结构的详细讨论见第3.4小节。

随后，Poulikakos等[96]引入了手性天线参数（即手性通量效率和手性天线孔径）用于量化手性光的产生和耗散。研究人员使用了二维（2D）手性耦合纳米棒天线，在理论和实验上验证了他们的概念。最近，Both等[97]进一步阐明了等离子体纳米粒子与手性分子之间的相互作用，如图4所示。他们提出了将手性相互作用描述为谐振模式（也称为共振态或准正模）扰动的一般理论。整个手性光物质相互作用可以分为五个贡献[图4（c）] [97]：非共振相互作用、模式的激发和发射效率的变化、模式共振位移和模式间的串扰。这些贡献与光场和材料的手性成正比。该理论将有助于设计用于手性传感应用的等离子体纳米结构。

光学手性密度与电场和磁场都有紧密的联系。因此，增强电和磁共振是增强手性响应的有效方法。虽然金属和电介质纳米颗粒可以单独提供电和磁共振，但它们在光谱中的共振峰往往不匹配，这反而削弱了手性响应。Mohammadi等[98]提出了一种由金属和介电纳米颗粒组成的双纳米谐振器，如图5所示。这种结构实现了强耦合和解耦的电磁共振，满足了光学手性最大化的最佳条件。同时给出了一种金属-电介质超表面，实现了局部光学手性的300倍增强，从而将CD信号提高了20倍。

当手性粒子的尺寸增大到波长尺度（即米氏粒子）时，仅用瑞利散射已不能充分描述粒子的散射特性。高阶多极矩对手性响应的贡献变得显著，不可忽略[59,99]。因此，仅仅依靠光学手性密度C不足以准确分析米氏粒子与光场之间的手性相互作用。在这种情况下，需要采用严格的电磁模型来计算米氏粒子的手性散射。

长期以来，光学纳米材料的电磁散射特性引起了各领域的广泛关注。然而，由于光学材料固有的局限性，在可见光或红外波长范围内利用磁效应一直是一个难题。虽然在微波和太赫兹频率下已经实现了磁效应，但将这些能力扩展到红外和可见光频率范围仍然是一个艰巨的挑战[100]。硅（Si）棒阵列可以作为真正的超材料，在可见光到中红外范围内具有左手色散分支，且表现出适中的折射率[101]。受这些结果的启发，基于米氏理论，García-Etxarri等 [102]发现硅纳米颗粒的散射可以用偶极电场和偶极磁场精确描述，而四极场及更高阶场的贡献可以忽略不计。硅纳米颗粒中的电和磁共振可以用来提高纳米颗粒的量子效率[103]。近年来，人们对这类粒子中的“anapole”态进行了深入的研究[104]。最简单的“anapole”模式产生于ED和环向力矩之间的相消干涉。2015年，无辐射“anapole”模式首次在可见光光谱中被观测到[105]。在低损耗、高折射率粒子内部激发多极磁米氏共振和电米氏共振是区分和分离对映体的有效方法。因此，增强手性小分子的微弱手性响应仍然是最近的研究热点。

2017年，Ho等[106]证明了高折射率介电纳米颗粒能够在圆偏振光之外将对映体过量值提高至7倍以上。研究人员利用米氏理论计算了在折射率为1的介质中，半径为436 nm的硅纳米球附近的局域电场和磁场。消光光谱如图6（a）[106]所示。图6（b）和（c）[106]分别为CD增强（C/CCPL）和增强不对称因子（g/gCPL）在各波长处的空间光谱极大值。与自由空间中的圆偏振光相比，亚微米硅球支持的磁多极米氏共振将不对称因子提高了7倍。此外，CD信号增强了170倍。这些发现为更高效的全光学手性拆分技术铺平了道路。

从全局上设计光场是增强米氏粒子CD信号的另一种有效方法。如上所述，光学手性密度的局部特性不足以预测米氏粒子的手性响应，因为其高阶多极矩在散射场中贡献了显著比例。因此，应研究手性光学信号与光场全局特性（如OAM）之间的关系。通过增加入射光的拓扑电荷，大型手性结构的散射CD可以增强至g = 1.2 [107]。2016年，Fernandez-Corbaton等[64]报道了手性上限的存在，并且当物体满足特定附加条件时可以达到该上限。他们研究了双圈银螺旋[图7（a）中的红色实线]的电磁手性特性。数值分析表明，即使在存在损耗的情况下，该螺旋结构的手性响应也能达到最大电磁手性的92%，至少在狭窄的频带内。生成较大电磁手性需要两个条件：两种螺旋态的相互作用截面之间的显著反差[图7（a）中的蓝色虚线] [64]以及最小对偶破缺[图7（a）中的黑色虚线] [64]。

在手性米氏颗粒的CD信号方面，Hu等[108]的研究表明，在优化的光场下，由于激发 “anapole”态，在特定频率处可以实现CD的上限（即g = 2）。为了计算米氏球的CD散射，研究人员基于Lorentz-Mie理论提出了多重散射模型[图7（b）] [108]。在这个计算中，可以在241.46 THz和294.46 THz的频率上观察到两个峰。当由阶数为（1,1）的矢量球谐函数（VSH）组成的入射场照射粒子时，CD值可达到最大值g = 2。

米氏理论是一种用于解决光散射问题的解析方法。尽管该方法仅适用于某些类型的粒子，但其计算效率高，并且能够清晰地解释粒子散射过程中的物理机制。因此，米氏理论相较于其他数值方法具有显著的优势[109]。许多相关研究已使用该理论解决散射问题[110‒114]。在许多实际应用中，需要考虑颗粒下方衬底的影响。为了使该解析方法适用，需要通过考虑半无限基底来修改粒子的散射过程模型[115‒120]。

3.3 基于OAM光束的手性信号增强

光子的角动量包含两个独立分量：自旋角动量（SAM）与OAM。这两类角动量均与光场的手性特征相关联，并可用于探测物体的手性。目前材料/结构手性测量的基本原理建立于其对SAM = ±1的光子呈现差分响应的特性，该原理构成了CD与ORD等测量技术的理论基础。当手性物体与圆偏振光相互作用时，其表现出的光学活性源于光子SAM的诱导效应。圆偏振光的手性特征体现为电磁场矢量在传播过程中呈现的螺旋旋转。旋转方向（逆时针或顺时针）决定了SAM的量子数σ = ±1，其中σ = +1对应于逆时针旋转，σ = -1对应于顺时针旋转。传统CD测量系统中，光弹性调制器可用于在可见光与红外频段实现光波两种SAM态的切换。为提升圆偏振调制的性能，研究者已提出多种新型调制装置。在太赫兹波段，采用kirigami偏振调制器调控圆偏振态，可实现10~20 μm尺度结构光学手性检测[121]。

具有OAM的光束在横向平面上呈现方位角相位依赖特性，其相位分布遵循exp(ilφ)函数形式（式中l为拓扑电荷数，决定光束的OAM特性；φ表示柱坐标系中的方位角）。一般而言，自旋分量（偏振态）与轨道分量对总角动量的贡献不能分开考虑[122]，但在傍轴近似条件[123]下可实现二者的独立调控。目前，多种OAM涡旋光束已在光学领域通过实验成功实现[124‒125]，并广泛应用于微观粒子的操控与捕获[126‒127]。除与光子SAM本质关联的偏振特性外，光子还可携带与空间相位分布螺旋相关的OAM [124‒129]。过去几十年里， OAM光子与手性分子的相互作用得到了广泛研究[130‒133]。早期研究[134‒136]采用傍轴涡旋光束，其电场与磁场分量均垂直于传播方向，但未能揭示手性分子对涡旋光束的OAM的手性选择性。然而，最近研究表明，非傍轴区域的光学OAM可有效增强光学手性密度[137]。Forbes和Jones [138‒139]证明了纵向电场（相对于传播方向）可以为手性分子提供手性选择性。光的OAM是一种检测微观物体光学手性的新方法[140]。最近的一项研究广泛探讨了使用结构光束在纳米尺度上对光学手性的研究[141]。如前所述，手性分子对具有相反SAM光的差异吸收被称为CD。类似地，螺旋二色性（HD）涉及对具有相反螺旋度的光的差异吸收。一些文献将HD定义为轨道二色性（OD）和旋涡二色性（VD）。这三个术语通常指的是相同的现象。携带OAM的光束由于其螺旋相位结构而表现出明显的手性，这意味着即使源光束是非偏振的，它仍然可以表现出光学手性。携带相位因子exp(ilφ) 的光学涡旋对光学螺旋密度的贡献完全独立于偏振状态[142]。使用线偏振的拉盖尔-高斯（LG）光束可以诱导手性吸收，这源自于螺旋相位，而非圆偏振光[143]。与圆偏振光类似，当拓扑荷l > 0时，光束表现出左旋手性；当l < 0时，表现出右旋手性。此外，由于l可以取任何整数值（如1、2、3等），因此OAM光束相比圆偏振光有更好的可扩展性。

2016年，Brullot等[144]证明了光学OAM可以利用不同手性电四极（EQ）场的贡献来区分对映体。这种方法可以产生大约0.6 %的弱VD （或HD）。2019年，Woźniak等[145]系统研究了OAM光束与单个手性偶极散射体的相互作用机制。为确保入射光子仅携带OAM而无SAM，该研究采用拓扑荷数l = ±1的线偏振LG光束作为激发光源，实验验证了利用光子OAM进行手性测量的可行性。Rouxel等[146]进一步证实OAM光束可用于无序样品手性差异的检测。他们研究了手性金属-有机双阳离子复合体的HD，发现在拓扑电荷数为1与3的OAM光束激发下，其HD的不对称比率介于1%~5%之间。后续研究表明，手性纳米结构在线偏振OAM光激发下可呈现巨大的HD [147]。此外，提升光子OAM也可显著增强手性差异响应[148]。如图8 [148]所示，研究者制备了具有相反手性的三维（3D）铜质微螺旋钉。实验测得右旋微螺旋结构的反射率与拓扑电荷数在-40~40范围内的模拟结果高度吻合[图8 （a）和（b）]，左旋微螺旋结构的实验结果与模拟数据亦呈现良好一致性[图8（c）~（d）]。反射率曲线显示，具有相反拓扑电荷数的光束在反射率上存在显著差异。左旋与右旋铜微螺旋结构均观测到HD信号，最大HD可达约50% [图8（e）~（f）] [148]。此类巨大HD的产生可归因于OAM光的拓扑电荷数与手性纳米结构间实现了最佳匹配。

拉曼光谱学基于非弹性散射，非弹性散射是由光子与分子中的低频振动模式相互作用引起的。因此，拉曼光学活性（ROA）表示在左旋和右旋圆偏振光下拉曼信号之间的微妙差异，可以用来测量分子的手性，并提供其立体异构体结构的信息。将结构光与ROA结合，可以推动手性测量新方法的发展。最近，圆偏振LG光被认为是一种有前景的手性光学光谱技术[149]。OAM光与界面的自旋-轨道相互作用使得ROA能够在手性介质中得到观察。由圆偏振OAM光激发手性分子引起的散射现象被称为圆涡旋微分散射（CVDS）。2022年，一项研究使用同时具备SAM和OAM的旋涡光束作为探针，使用ROA区分了手性和螺旋性对液晶中RS的贡献[150]。

光学环状涡旋近年来受到了广泛关注[151‒153]，并在其系统中也观察到了手性[154‒156]。在一项最近的研究中，Chen等[157]打破了环状时空光学涡旋（STOV）的对称性，他们将这种扭曲涡旋称为“光子海螺”，如图9所示。这些光学涡旋在自由空间中具有几何手性，并且涵盖了与时空所有维度相关的OAM。通过调整螺旋参数和拓扑荷，可以控制“光子海螺”的手性。

3.4 基于超表面增强手性信号

如前述研究所示，3D纳米结构（如螺旋结构与层状多级结构）可展现显著的光学手性。随着纳米加工技术的发展，3D结构（如手性超表面）的制备已实现许多突破。近年来，研究证实2D（平面）结构在正入射条件下可呈现内在手性[33,158‒160]，而在斜入射条件下则表现出外在的手性特性[161‒164]。2D超表面因其易于制造和集成到芯片上的优势而备受关注[165‒167]。目前，多种超材料与超表面已被证实可在宽光谱范围内产生显著的光学手性响应。然而，在窄频带内利用高Q值（Q=ω0/γ, 其中ω0为共振频率；γ是共振线宽）实现手性调控，对于高灵敏度以及高Q值手性传感的实际应用具有关键意义。目前，如何在较窄的频带内实现有效的手性调控仍然具有挑战性。

基于BIC超表面的出现为窄频带光学手性调控的关键挑战提供了有效解决方案。BIC本质上指存在于光锥上方辐射连续态中的局域化态，其与远场辐射连续态完全解耦，因其无辐射泄漏的特性，使得理论上具有无限高的Q值[168]。从光谱观测角度而言，理想BIC的共振线宽趋近于零而无法直接探测。然而，通过引入结构扰动，如对称性破缺，可将不可观测的BIC转化为具有高Q值的尖锐法诺共振，此类可观测态被称为准BIC [169‒172]。BIC是作为电磁场在连续辐射谱中的本征态存在，同时保持局域化从而实现最大Q值[59, 173‒174]。这个效应可以增强光与物质相互作用，推动生物传感[175‒177]、非线性频率转换器[178‒183]和表面发射激光器[184‒186]等应用的发展。通过打破结构中的镜像和旋转对称，能够实现手性超表面，这为受BIC调控的光学手性纳米结构提供了新的设计方向。此类结构展现出奇异的手性现象和极高的Q值[187‒188]，这极大地拓展了光学手性的应用[189‒194]。

基于BIC效应设计的全介电手性超表面已成为物理学领域的研究热点。实现手性BIC的关键在于打破纳米结构的镜像对称。破坏结构对称性的方式主要分为面内对称破缺和面外对称破缺两种。目前，通过打破面内对称形成的2D手性BIC可实现圆偏振光的反射调控，其效率接近理论极限且具有超窄带特性[187]。Shi等[195]提出一种基于BIC的平面手性超表面[图10（a）]，在光学频率范围内同时实现了高Q值与强CD响应。实验结果表明，其非线性CD响应达到0.81，线性CD响应达到0.93。Ma等[196]提出一种由准BIC态调控的全介电手性超表面，其单元结构为十字交叉形，如图10（b）所示[196]。通过引入面内对称性破缺机制，该系统在透射与反射模式下的最大CD值分别达到0.9996与-0.9804。此外，3D光子结构更易实现显著的光学手性响应。近期，Kühner等[197]研发了一种可任意调控谐振器高度的纳米制造技术，如图10（c）所示。实验测得在波长约900 nm处，手性光谱强度ΔT达到了± 0.7，该现象源于手性准BIC的手性选择性。相较于复杂双层结构体系，此类手性超表面虽然仅由单层矩形块精确排布于平面基底构成，但其不仅实现了更强的手性光学响应，更重要的是具备更优的调控特性。

面外对称性破缺为设计具有强手性的准BIC的光学结构提供了额外的自由度，使其能够与特定螺旋度的光进行选择性耦合。这一效应为基于BIC的光场手性调控奠定了理论基础。早期的理论研究表明，通过破坏结构的面外[198]或面内[180]对称，可以实现强手性BIC。光子晶体（PHC）薄片是研究结构对称性破缺与手性光学响应之间关系的理想平台。Liu等[199]通过破坏2D PHC薄片中的平面内反演对称性，消除了涡旋偏振奇点（PS）[图11（a）和（b）]，从而形成了一对圆偏振态。变化的上基底长度 2ΔL与下基底长度的比值定义为不对称性参数α，如图11（c）[199]所示。许多方法已被提出用以破坏面外和面内的镜像对称性；然而，剩余的对称平面仍阻碍着手性BIC的实现。2023年，Chen等[200]创新性地提出了通过倾斜蚀刻结构破坏TiO2介质超表面的面外镜像对称性，并结合面内梯形纳米孔设计，该方法同时破坏了面外和面内对称性，实现了真正的3D手性。该超表面的实验结果显示，CD值高达0.93，接近理论极限值1。手性共振的Q值达到了2663。

最近，一种基于OAM螺旋手性的极限手性概念被提出，研究人员在BIC内观察到了手性异常点（EP）[201]。通过利用超表面固有的OAM选择耦合特性，该系统实现了完美的手性EP。实现了左旋入射的OAM被完全吸收，而其右旋对应的OAM则完全被反射，从而实现了极端的不对称OAM调制，如图12 [201]所示。图12（c）展示了右旋和左旋入射下反射声场的波前，形象地演示了准BIC与携带特定OAM的入射涡旋之间的选择性耦合。

另外，近期越来越多的研究关注利用非手性结构生成手性光场。与手性结构相比，非手性结构具有更简单的设计和制造过程，具有广泛的应用前景[35,161,202‒204]。具有镜像对称性的非手性结构在与光相互作用时会发生变化。相较于单纯的结构，这种相互作用改变了系统的对称性特性，导致了外在手性。在倾斜入射的圆偏振光和线偏振光下，外在手性可以在非手性界面上引发光学活性[76, 205‒210]。最近，手性光学和奇异光学的结合为光学手性注入了新的活力。在平面波照射下，非手性结构的表面可以产生PS，其中光场是圆偏振的，且椭圆偏振光的主轴无法确定[211‒212]。这些PS，也被称为“C线”[213]，能够检测非手性结构中的手性粒子。García-Etxarri [214]使用线偏振光激发了高度折射的纳米粒子，生成了PS。Chen等[215]通过准正模态的PS和远场辐射研究了结构的手性响应。他们发现，通过改变与手性结构相互作用的光的传播方向，可以导致不同的手性响应，包括无手性甚至相反的手性，如图13 [215]所示。随后，Peng等[216]探讨了金属结构的拓扑性质与散射场拓扑性质之间的关系，重点关注了近场中PS的生成与演化。

Jia等[217]报道了通过用线偏振光在斜入射下激发非手性结构生成手性光学场的过程，如图14（a）所示。这种光学手性的起源来自于超表面近场中的不对称C线，能表现出比圆偏振光更强的光学手性。图14（b）[217]显示了在不同波长下，在倾斜和法向入射条件下归一化的光学手性结果。研究人员展示了在不同入射角θ和偏振角φ下，线偏振光的归一化光学手性，如图14（c）[217]所示。显然，随着θ和φ的增大，光学手性也随之增强，这表明光学手性源于平面波倾斜入射下的对称性破缺。

3.5 基于非线性光学实现手性信号增强

非线性光学现象的首次观察可以追溯到60多年前[218]。如今，非线性生成的平台已从非线性晶体发展到更小型的组件，如光纤、波导和超表面[219‒225]。HHG是一个极其非线性的过程，它将入射场的频率转换为更高整数倍的频率，并产生此频率的出射场[226]。迄今为止，许多研究报道了基于超表面的方法来增强非线性过程[183, 227‒232]。这种非线性增强可以用于在检测生物样本的手性时增强手性信号。超表面有助于检测生物样本中光与物质之间的非线性相互作用，这拓展了生物传感和生物成像的应用[233‒235]。二次谐波生成（SHG）生物传感利用生物材料表面的固有非线性特性，使其非常适合用于表面分子相互作用的表征[236]。Byers等[237]报道了在手性超表面上的SHG信号，其强度对入射光是左旋光还是右旋光非常敏感。他们将这种现象称为SHG-CD。该方法能够在物质的亚单层浓度下检测手性，并获取到更大的CD光谱。随后，SHG-CD效应在各向异性材料中得到了观察[238‒239]。Valev等[240]构建了一种用于测量SHG-CD的装置，如图15（a）所示。他们展示了在G形纳米结构中发现的SHG-CD信号，并强调了这些纳米结构的排列是SHG-CD效应的决定性因素。

近期，Guo等[241]利用等离激元涡旋超透镜在特定可见光波段实现了SHG [图15（b）]。该研究通过将等离激元增强SHG与CD技术相结合，系统探究了等离激元涡旋超表面的手性特征。实验表明，在左旋和右旋圆偏振光激发下，裸露铝质涡旋透镜的手性SHG呈现出显著的CD差异，室温条件下SHG-CD值可达约120%。此外，Yan等[242]开发了一种手性碲化镉纳米螺旋结构的新型合成策略。Ohnoutek等[243]则报道了另一种新型手性光学效应——三次谐波-米氏散射光学活性现象。

相较于线性光学体系，非线性圆二色性（NLCD）在等离激元结构中可以展现出更强的对比度。近期研究表明，共振型介电非线性超表面不仅能实现高NLCD效应，同时兼具优异的非线性光学转换效率。Zograf等[244]通过BIC的共振机制，在介质超表面中实现了HHG效率的显著提升。Koshelev等[245]进一步构建了基于面内对称性破缺的L型硅纳米颗粒体系[图16（a）]，该结构在1240~1500 nm波长范围内可同时支持米氏共振与准BIC共振模式[图16（b）~（c）] [245]。在此基础上，Gandolfi等[246]设计了一种近红外波段具有高Q值准BIC模式的手性硅超表面，成功实现了三次谐波生成及其CD的协同增强。

在非线性光学散射研究领域，超瑞利光学活性（HROA）与ROA正逐步发展成为解析手性分子立体化学构型的重要表征手段。HROA与ROA作为手性光学表征方法，分别通过HRS和RS来评估手性分子信号强度。与传统的线性光学活性类似，HROA和ROA的信号强度极其微弱，这主要源于手性分子本身固有的微弱光学活性响应特性。

如前所述，HROA是一种基于HRS的手性光学技术，这是一个非相干二阶非线性光学过程。在HRS过程中，基频入射光在二次谐波频率处发生散射，该现象可用于解析溶液中分子的对称性[247]。Collins等[248]于2019年的实验中首次观测到二次谐波HRS中的光学活性现象[图17（a）]，他们特别针对水中手性金属纳米螺旋结构的HRS光学活性展开研究，发现其信号强度较线性光学活性高出五个数量级。随后，Verreault等[249]通过实验验证了HRS技术可拓展应用于溶液分子体系的手性光学研究领域。Rodriguez与Verreault [250]进一步利用LP作为入射光，基于HROA技术实现了简单手性分子的有效区分，如图17（b）所示。Forbes [251]近期开展的理论研究系统探讨了光学涡旋的非线性光学活性特性，明确指出结合HROA与ROA技术可以有效检测CVDS信号。

基于ROA的光谱技术是一种对样品中手性分子结构特性敏感的表征方法，其通过检测左旋与右旋入射所引发的RS强度的微小差异，实现溶液体系中手性分子的精准识别[252‒254]。为克服ROA信号固有强度微弱的技术瓶颈，当前研究重点集中于通过表面增强ROA（SEROA）策略（如纳米盘阵列[255]、纳米颗粒[256‒257]、纳米间隙天线[258]以及螺旋纳米花[259]等微纳结构）实现信号放大。Er等[260]系统论述了ROA及SEROA领域的最新研究进展。拉曼光谱作为重要的材料分析技术，其单分子检测能力长期面临技术挑战。当前基于拉曼光谱的单分子手性信号检测主要依托两大增强机制：电磁增强（EME）[261‒262]与化学增强（CME）[263‒264]，这两种方法分别通过局域表面等离激元共振效应和分子与基底间电荷转移机制实现。值得关注的是，近期研究通过EME与CME的协同作用成功实现了单分子水平拉曼检测[265]。在此双重增强机制作用下，拉曼光谱可在10-18 mol∙L-1的超低浓度条件下获得清晰信号，总增强因子高达16个数量级。这种增强机制的协同效应对ROA光谱技术的发展具有重要推动作用。

4 总结与展望

自从Kelvin在19世纪40年代首次提出手性的一般定义以来，人们在理解手性材料与光相互作用方面取得了显著进展。这些进展促使了探索天然手性材料特性的光学技术的发展。这些技术进步在许多领域带来了重要的科学发展。在本文中，我们回顾了手性光学领域的一部分研究。尤其是在近几十年，随着纳米制造技术的迅速发展，光学手性已经可以被人为设计和制造。操控光场的技术也得到了前所未有的发展。通过在近场引入超表面并操控远场中的光可以增强光学手性信号。结合这两种策略，还有进一步增强光学手性信号的潜力。

本文系统探讨了光与物质相互作用中手性增强的前沿策略，旨在从多维度深化对分子光学手性机制的理解。手性现象在分子科学与光学领域具有重要的基础科学价值，并在生物医学、化学合成、传感检测等领域展现出广阔应用前景。尽管利用本文提及的CD等技术在天然及合成手性材料检测方面已取得显著进展，但仍面临关键性挑战与发展机遇。

首先，可重构手性超材料的设计理论构建仍面临挑战。这类材料的动态可调特性使其能够通过外部激励实现光学手性的主动调控。鉴于现有大量超材料已在生物分子手性信号放大方面展现出卓越性能，可重构手性超材料在生物检测领域的潜在应用价值备受期待。发展可重构超材料设计理论与制备工艺的创新突破将进一步提升其手性响应灵敏度。其次，大部分的研究集中在红外和可见光波段，而紫外波段光学活性的增强是目前极具发展潜力的方向，因为许多生物分子在此频段会产生显著手性信号。然而，实现紫外范围的手性信号增强仍面临重大技术挑战。例如，为满足纳米结构在紫外光谱的谐振响应需求，要求将尺寸缩减至纳米量级，这显著增加了微纳加工工艺的复杂性。最后，现有研究多集中于样品整体手性特征的表征，缺乏高空间分辨率的局域手性测量技术。为实现高灵敏度的局部手性检测，需重点发展光场调控技术（特别是紧密聚焦光场技术）。检测区域的精准扫描实现手性成像将有效拓展现有手性测量技术的空间分辨率范围，为选择性分子检测开辟新路径。

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