2024年 第35卷 第4期
《工程（英文）》 >> 2024年 第35卷 第4期 doi: 10.1016/j.eng.2023.07.020
过一硫酸盐体系中铜分布模式控制活性物种的产生和污染物降解路径
a School of Environmental Science and Engineering/Tianjin Engineering Research Center of Bio Gas/Oil Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China
b Department of Chemical Engineering, Tianjin University, Tianjin 300350, China
c School of Mechanical Engineering, Tianjin University of Commerce, Tianjin 300134, China
d School of Science, Tibet University, Lhasa, 850012, China
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摘要
金属在基底上的分布模式能够影响过一硫酸盐（PMS）活化和污染物降解。本文通过调节原子层沉积循环参数，制备了铜单原子（SA-Cu）、团簇（C-Cu）和薄膜（F-Cu）负载的MXene催化剂。与在SA-Cu-MXene（Eads = － 4.236 eV）和F-Cu-MXene表面（Eads = - 3.548 eV）相比，PMS更容易吸附在C-Cu-MXene表面活化（Eads = - 5.435 eV），利用效率更高。C-Cu-MXene/PMS体系中活性物种的稳态浓度比SA-Cu-MXene和F-Cu-MXene活化的PMS体系高1~3个数量级，产生的SO4•−更多。SO4•−氧化对磺胺甲噁唑（SMX）降解的贡献顺序为：C-Cu-MXene（97.3%）>SA-Cu-MXene（90.4%）> F-Cu-MXene（71.9%），C-Cu-MXene/PMS体系中SMX的降解率最高，降解速率常数（k）为0.0485 min-1。此外，在C-Cu-MXene/PMS体系中，SMX降解过程产生的毒性中间体更少。通过这项工作，我们强调了PMS体系中多相催化剂设计的重要性。根据实际水处理需求选择合适的金属分布方式可以充分利用金属位点，产生特定的活性物种，提高氧化剂的利用效率。
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