高效选择性PVDF中空纤维膜设计及除铯研究

丁士元 ,  张利兰 ,  李阳 ,  候立安

工程（英文） ›› 2019, Vol. 5 ›› Issue (5) : 865 -871.

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工程（英文） ›› 2019, Vol. 5 ›› Issue (5) : 865 -871. DOI: 10.1016/j.eng.2019.07.021

高效选择性PVDF中空纤维膜设计及除铯研究

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Engineering a High-Selectivity PVDF Hollow-Fiber Membrane for Cesium Removal

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摘要

本研究通过一种简单有效的接枝方法成功制备了亚铁氰化铜/二氧化硅/聚偏氟乙烯（CuFC/SiO2/PVDF）中空纤维膜。PVDF中空纤维膜通过SiO2中间层将CuFC纳米颗粒固定以去除Cs。分别通过扫描电子显微镜和X射线能谱仪分析了改性膜表面形貌和化学组成。3层CuFC和0.5% SiO2负载制备的CuFC/SiO2/PVDF膜具有非常高的膜渗透通量（49 L·m-2·h-1·bar-1）和Cs截留率（99.82%），且pH（4~10）的变化对Cs的去除率影响较小。改性膜可以通过NH4NO3进行多次有效再生。在1 mmol·L–1的共存竞争离子（K+和Na+）影响下，改性膜仍保持较高的除Cs效率（8 h分别为76.25%和88.67%），展现出对Cs的选择去除性。特别地， CuFC/SiO2/PVDF膜在处理含低浓度Cs（100 μg·L–1）的天然地表水和模拟水体时表现出非常优异的去除率（>90%）。因此，CuFC/SiO2/PVDF膜具有处理受Cs污染的放射性废水的工程应用潜力。

Abstract

In this study, a copper ferrocyanide/silica/polyvinylidene fluoride (CuFC/SiO2/PVDF) hollow-fiber composite membrane was successfully synthesized through a facile and effective crosslinking strategy. The PVDF hollow-fiber membrane with embedded SiO2 was used to fix the dispersion of CuFC nanoparticles for cesium (Cs) removal. The surface morphology and chemical composition of the composite membrane were analyzed using scanning electron microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The composite membrane showed a high Cs rejection rate and membrane flux at the three layers of CuFC and 0.5% SiO2, and its Cs rejection rate was not affected by variation in the pH (pH = 4–10). The modified membrane could be effectively regenerated many times using ammonium nitrate (NH4NO3). The Cs selectivity performance was verified by an efficient Cs rejection rate (76.25% and 88.67% in 8 h) in a solution of 100 μg·L–1 of Cs with 1 mmol·L–1 of competing cations (K+ and Na+). The CuFC/SiO2/PVDF hollowfiber composite membrane showed a particularly superior removal performance (greater than 90%) in natural surface water and simulated water with a low Cs concentration. Therefore, the CuFC/SiO2/PVDF hollow-fiber composite membrane can be used directly in engineering applications for the remediation of radioactive Cs-contaminated water.

关键词

铯去除 / 膜改性 / 亚铁氰化铜 / 聚偏氟乙烯

Key words

Cesium removal / Composite membrane / Copper ferrocyanide / Polyvinylidene fluoride

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丁士元,张利兰,李阳,候立安. 高效选择性PVDF中空纤维膜设计及除铯研究[J]. 工程（英文）, 2019, 5(5): 865-871 DOI:10.1016/j.eng.2019.07.021

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1. 引言

2011年福岛第一核电站事故导致大量的放射性核素泄露进入水环境，引起了全世界的广泛关注[1,2]。在众多放射性核素中，铯（ 137Cs）的半衰期长（30.1年），迁移性高，浓度高，对人体健康和环境安全构成严重威胁[3]。近年来针对痕量放射性核素的有效去除技术进行了大量的研究，但由于铯与钾相似的生物化学特性[4]，一价Cs的去除仍面临着巨大的挑战。吸附法、膜分离法、蒸馏法、化学沉淀法等多种方法已用于去除水中Cs [5–9]。这些方法中，吸附是去除Cs最有效的方法之一。

各种类型的除Cs吸附剂，包括磷钼酸盐、金属氧化物、沸石、碳材料及其他黏土矿物，均得到了广泛的研究[4,10–14]。然而，一般的吸附剂对水中Cs的选择性较低。过渡金属亚铁氰化物（Cu, Fe, Zn, Ni）由于对Cs的高选择性和低成本被广泛用作除Cs剂[15–19]。这些吸附剂的晶格间距一般为0.32 nm左右，与Cs水合离子的晶格间距相近[20]。其中，亚铁氰化铜（CuFC）具有优异的Cs吸附性能和化学稳定性，广泛用于选择性分离废水中的Cs [3,15,21–23]。然而，由于CuFC通常是细颗粒，难以分离和收集，严重限制了其实际应用[24]。

近年来，研究人员通过选用磁性或高表面积的支撑材料来固定CuFC [15,22,25,26]。例如，可以将CuFC颗粒负载到二氧化硅（SiO2 ）上，改善其力学性能，从而获得较高的Cs去除率[27]。然而，表面固定吸附剂后的颗粒，其难以分离和回收的问题也一直没有得到有效解决。Chen等[28]试图将过渡金属亚铁氰化物直接固定在无纺布上，以解决这个问题。Efome等[29–31]利用静电纺丝技术将金属-有机骨架吸附材料固定在膜上去除水中重金属离子，有效地解决了纳米材料固定和回收的问题。然而，通过内部固定会降低纳米材料的利用率。近期，研究人员直接在膜表面功能化过渡金属亚铁氰化物纳米层用于去除水中的Cs [32–36]。而在膜表面直接负载吸附剂颗粒会堵塞膜孔隙，影响膜的去除率。因此，在基膜上选择一种合适的链接剂使膜过滤具有可接受的膜通量和最小的压降非常重要[10,37]。Ding等[10]研究了一种球形吸附剂复合膜，该功能化膜通过过滤吸附的方式可以有效去除水中Cs。不过，化学键合方法比物理沉积方法可以更牢固地将颗粒物固定在膜表面。Qin等[38]利用化学键将TiO2 纳米颗粒负载到聚偏氟乙烯膜上，复合膜不仅稳定性强，且显著提高了膜通量。据我们所知，目前还没有将过渡金属亚铁氰化物包覆纳米颗粒通过化学接枝在中空纤维膜表面去除水中Cs的技术和应用研究。

本研究设计制备出了用于有效去除水中Cs的CuFC/SiO2 层PVDF中空纤维膜（CuFC/SiO2 /PVDF）。分析并探讨了CuFC/SiO2 /PVDF膜的理化特性及其对Cs的截留性能。

2. 材料与方法

2.1. 材料

由于其相似的化学性质，购自Acros的非放射性的硝酸铯用于代替 137Cs。氨基修饰的二氧化硅纳米粒子（m/V: 2.5%, 300 nm）购自Aladdin。三甲基酰氯（TMC, 98%）和四丁基氟化铵（TBAF, 98%）购自Sig-ma-Aldrich。亚铁氰化钾（K3 [Fe(CN)6 ]·3H2O）等试剂均由国药控股提供。实验中使用的超纯水取自Milli-Q纯水系统。

2.2. PVDF 膜表面改性

本研究中选用了PVDF中空纤维膜（OriginWater, U100 MF, 0.1~1 μm），通过对Qin等[38]的方法进行优化后化学改性中空纤维膜。中空纤维膜的两端首先用环氧树脂密封干燥24 h，再用水浸泡24 h，乙醇浸泡1 h后室温干燥。如图1所示，膜化学改性方法如下：①45 ℃下，原始PVDF中空纤维膜浸入到50 mL 1 mol·L–1的KOH和5 g·L–1 TBAF（相转移催化剂）的溶液中60 min，然后相同温度下直接浸入1 mol·L–1 的NaHSO3与0.06% H2SO4 溶液中60 min；② 将处理后的膜直接转移到0.8 wt% TMC正己烷溶液中；③ 将处理后的膜分别浸入超声分散好的0.05 wt%和0.5 wt%氨基化SiO2悬浮液中，在100 r·min–1 和25℃下反应60 min。然后将膜在70 ℃下加热5 min，以促进接枝反应。最后用超纯水冲洗膜，分别将膜标记为SiO2 /PVDF-0.05%和SiO2 /PVDF-0.5%。

图1. PVDF中空纤维膜改性方法示意图。

2.3. CuFC/SiO2 /PVDF 膜制备

将所得的SiO2 /PVDF膜浸于50 mL CuCl2 (0.5 mol·L–1 )溶液中，置于摇床中，25 ℃下120 r·min–1 振荡2 h。将膜转移到50 mL 0.5 mol·L–1 K3 [Fe(CN)6 ]·3H2O溶液中，在25 ℃ 下150 r·min–1 振 荡4 h。 负 载 了CuFC的SiO2 /PVDF膜经过多次清洗以去除残留溶液。将CuFC负载过程重复一至三次，使CuFC晶体不断生长。然后用超纯水冲洗CuFC/SiO2 /PVDF膜，40 ℃烘干。制备好的膜在使用前4 ℃储存在超纯水中。

2.4. 膜表征

利用X射线能谱仪（XPS, ThermoFisher, ESCSLAB 250Xi, England）和场发射扫描电镜（FE-SEM, JEOL,JSM-7500F, Japan）对改性膜进行表征。通过物理应力实验研究膜表面CuFC和SiO2 纳米颗粒的结合特性，将膜浸入超声波水浴锅（宁波新芝生物科技有限公司，SB-4200D，中国）中2 min，2 min后再重复一次，分析改性膜超声物理处理前后的表面形貌和重量变化。通过5 mol·L–1 硝酸铵溶液在120 r·min–1 、25 ℃下处理24 h，对膜进行再生研究。

2.5. 膜过滤实验

进水溶液中初始Cs浓度为100 μg·L–1 。用氢氧化钠溶液或盐酸溶液调节溶液pH至7±0.1。在90 kPa压力下，采用死端膜过滤系统对膜的除Cs效率和膜通量进行评估（图2）。用超纯水过滤1 h后测定膜通量，收集滤液进一步分析。滤膜有效膜面积为12.5 cm2 。

图2. 膜过滤系统流程图。A：进水槽；B：泵；C：膜组件单元；D：滤膜；E：压力表；F：泵。

研究了竞争离子（1 mmol·L–1 K+ 和Na+ ）和天然有机质（5.0 mg·L–1 腐殖酸）对Cs去除效果的影响。天然地表水（SW）取自贵州省的乌江干流。水样经0.45 μm滤膜过滤后4 ℃冷藏待用。天然地表水的水质参数如表1所示。天然地表水和含腐殖酸的模拟溶液中Cs的浓度为100 μg·L–1 。采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS, Agilent 7700X, USA）测定水中Cs浓度。利用离子色谱（IC, Dionex ICS-5000+, USA）和电感耦合等离子体原子发射光谱仪（ICP-AES, Spectro Arcos EOP, Germany）分别测定水中的阴、阳离子。

表1 天然地表水原水的水质参数

DOM: dissolved organic matter.

3. 结果与讨论

3.1. 改性膜表面特征

原始PVDF中空纤维膜表面经过碱性溶液和TMC己烷活化作用后形成活性反应基团（–COCl）[38]，其在膜表面与氨基修饰的SiO2 纳米颗粒结合，然后将CuFC负载到SiO2 纳米颗粒表面。具体改性过程如图1所示：脱氟化氢和亲核加成是两步主要的改性过程。KOH溶液处理促进了PVDF膜表面的不饱和双键的形成，并形成羟基，在聚合物链上诱导亲核加成反应[38]。通过XPS分析膜表面特征，结果如图3所示。在SiO2 /PVDF膜中，XPS全谱较原始PVDF膜发生了明显的变化。氧原子比例增加，说明膜表面引入了含氧基团[38]。除了O 1s、F 1s和C 1s光谱峰外，还出现了两个新的光谱峰Si 2s和Si 2p，表明了SiO2 纳米颗粒在膜上负载成功。溶液中SiO2 浓度高，意味着其与TMC处理过的膜接触机会增加，其通过与酰氯基团的结合就会增加膜表面结合的氨基修饰二氧化硅含量。此外，CuFC/SiO2 /PVDF膜上两个分别出现在932.7 eV和708.6 eV的新光谱峰Cu 2p和Fe 2p（图3），其与Cu和Fe(CN)64– 的光谱一致[39,40]，直接证实了CuFC顺利负载于膜表面。

图3.（a）不同膜表面的XPS光谱分析；（b）C、N、O、F、Si、Na、Fe和Cu在不同膜表面的面积百分比。

原始PVDF中空纤维膜和改性膜的表面形貌如图4所示。原始膜具有典型的微滤膜结构，表皮层多孔和海绵状结构。结果发现，SiO2 纳米颗粒的数量随着负载SiO2 初始浓度的增加而增加[图4（b）、（c）]。CuFC/SiO2 /PVDF-0.05%表面可见多孔片晶聚集[图4（d）]，表明CuFC已成功负载于膜表面[41]。同时，在SiO2 /PVDF-0.5%膜表面形成了选择性CuFC层（1层和3层）[分别如图4（e）、（f）所示]，这可能是由于在膜表面形成的大量稳定的SiO2 纳米颗粒所致。

图4. 不同膜的表面形貌。（a）PVDF新膜；（b）、（c）和（d）SiO2 /PVDF膜；（e）和（f）CuFC/SiO2 /PVDF膜。

不同膜的Cs截留效率和膜通量如表2所示。研究发现随着负载层数的增加，Cs的截留率增加，膜通量降低。在0.5% SiO2 浓度下，即使膜通量有所降低，但三层CuFC复合膜的截留率始终高于90%。为了达到最高的去除率，我们在接下来的实验中选择了0.5% SiO2 负载的CuFC/SiO2 /PVDF膜。

表2 不同CuFC层、不同SiO2 浓度的CuFC/SiO2 /PVDF膜的Cs截留效率和膜通量（ Cs的初始浓度：100 μg·L–1 ；pH=7.0 ）

3.2. 改性膜的结合稳定性

如图4（f）和图5所示，超声物理处理前后CuFC/SiO2 /PVDF膜表面形貌几乎没有变化。同时也表明了SiO2 纳米颗粒对CuFC的强力固定能力，有效抑制了超声过程中CuFC层在膜表面的剥离或分层。另外，超声物理处理后，膜重量仅减少了0.2 mg，基本可以忽略其重量变化。因此，表面形貌和重量测量的稳定性分析结果都表明，CuFC、SiO2 与膜之间的有效结合非常稳定，是不可逆的。

图5. 超声物理处理后CuFC/SiO2 /PVDF膜表面形貌。

3.3. 改性膜的再生

膜多次使用后的再生方法研究是一个巨大的科学挑战。为评价改性膜的再生性能，采用NH4NO3 溶液对过滤后的CuFC/SiO2 /PVDF膜进行再生研究[42,43]。膜连续过滤18 h后进行NH4NO3 再生，并对Cs截留率进行评价。结果如图6所示，随着处理时间的延长，改性膜的截留率降低。经过两次NH4NO3 再生，Cs的截留率依然可达到98%以上。Egorin等[42]研究发现，在对吸附海水中Cs后的CuFC通过5 mol·L–1 的NH4NO3 溶液再生，63%以上的Cs可以实现高效脱附。因此，NH4NO3 溶液可以多次高效地对CuFC/SiO2 /PVDF膜进行再生，其具有潜在的CuFC改性膜再生应用前景。

图6. CuFC/SiO2 /PVDF膜的吸附-再生曲线。

3.4. pH 对 Cs 去除率的影响

进水溶液的初始pH值会影响Cs的去除率，在较宽pH范围内的吸附实验结果如图7所示。膜在pH 7.0时表现出最高的截留率，在pH 4和pH大于7.0时截留率会降低。低pH时截留率降低的原因可能是由于H+ 和Cs在CuFC改性膜表面竞争吸附所致[15,24]。此外，CuFC在碱性溶液中不稳定，可能导致其在碱性条件下截留率降低[15,24]。

图7. 溶液pH对CuFC/SiO2 /PVDF膜除Cs的影响。 

3.5. 竞争离子对 Cs 去除率的影响

K+ 和Na+ 的氯盐用于考察竞争离子对CuFC/SiO2 /PVDF膜除Cs的影响。如图8所示，改性的CuFC/SiO2 /PVDF膜对Cs的截留率较高（99%），而原始PVDF中空纤维膜的截留率几乎可以忽略不计。在8 h以内，单价竞争离子存在下，膜的截留率依然较高，但随着过滤时间的延长，截留率呈下降趋势。与Na+ 相比，K+ 对Cs截留率的抑制作用更大，这可能是由于K + （0.331 nm）与Cs+ （0.329 nm）水合离子半径相近，它们之间形成竞争吸附[3,21]。随着过滤时间的延长，Cs的截留率持续降低（图6），表明膜的物理截留作用不是去除Cs的主要机理。如图8所示，竞争离子对Cs的去除率影响不大，在未吸附饱和的前2 h，Cs的截留率仍可以保持在99%以上。随着过滤时间的延长，改性膜对Cs吸附饱和后，Cs的截留率逐渐降低。因此，改性膜表面的吸附作用可能是去除Cs的主要机理。

图8. 竞争离子对CuFC/SiO2 /PVDF膜除Cs的影响。

3.6. 有机质对 Cs 去除率的影响

CuFC/SiO2 /PVDF膜过滤腐殖酸模拟溶液（HA）和天然地表水（SW），溶液中有机质对Cs去除率的影响如图9所示。两种含有机质的溶液连续过滤8 h，改性膜对Cs的截留率均保持在90%以上。在这个过程中，膜表面沉积的腐殖酸导致的Donnan排斥和体积排阻作用可能是其保持高截留率的原因[6]。因此，除了吸附作用外，膜表面的Donnan排斥和体积排阻也在膜分离除Cs过程中具有重要作用。由此可见，CuFC/SiO2 /PVDF膜在去除水中Cs方面具有良好的应用前景。

图9. 溶液有机质对CuFC/SiO2 /PVDF膜除Cs的影响。

4. 结论

本研究通过一种简便的方法将CuFC纳米颗粒负载于PVDF膜表面，制备出了一种CuFC/SiO2 /PVDF改性复合膜用于选择性去除水中Cs。SiO2 纳米颗粒作用中间支撑层通过化学键与CuFC结合负载于膜表面。结果表明，CuFC/SiO2 /PVDF膜具有较高的膜通量和Cs选择性。该改性膜可直接快速去除水中的Cs，去除率可达99%以上。5 mol·L–1 NH4NO3 可使Cs的截留率恢复到98%以上。此外，溶液pH和共存竞争离子对Cs的截留率影响较小。而且，对于含低浓度Cs（100 μg·L–1 ）的天然地表水和腐殖酸模拟配水，CuFC/SiO2 /PVDF膜表现出非常高的选择性。综上所述，CuFC/SiO2 /PVDF膜对处理含Cs的放射性废水具有巨大的应用潜力。

致谢

本研究得到了国家水体污染控制与治理科技重大专项（2015ZX07406006）和国家自然科学基金（21677015, 41603109, 51238006）资助。

Compliance with ethics guidelines

Shiyuan Ding, Lilan Zhang, Yang Li and Li-an Hou declare that they have no conflicts of interest or financial conflicts to disclose.

参考文献

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