水热条件下废弃发光二极管的多组分资源化回收——塑料封装降解、纳米二氧化钛形态分析和环境影响评价

张永亮 ,  詹路 ,  许振明

工程（英文） ›› 2024, Vol. 39 ›› Issue (8) : 269 -278.

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工程（英文） ›› 2024, Vol. 39 ›› Issue (8) : 269 -278. DOI: 10.1016/j.eng.2023.04.008
研究论文

水热条件下废弃发光二极管的多组分资源化回收——塑料封装降解、纳米二氧化钛形态分析和环境影响评价

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Multi-Component Resource Recycling from Waste Light-Emitting Diode Under Hydrothermal Condition: Plastic Package Degradation, Speciation of Nano-TiO2, and Environmental Impact Assessment

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摘要

随着技术的成熟和成本的持续降低，发光二极管（LED）已经占据了大部分照明市场。作为一种新型的电子废弃物，LED是一把双刃剑，因为它不仅含有贵金属和稀有金属，还含有有机封装材料。在之前的研究中，LED回收主要集中在回收贵重和战略性金属，而忽略了有机封装材料等有害物质。与破碎和其他传统方法不同，水热处理可以为分解封装材料提供一个环境友好的过程。本工作开发了一种封闭式反应容器，其中塑料聚邻苯二甲酰胺（PPA）的降解率接近100%，塑料PPA中封装的纳米二氧化钛被有效回收，同时LED中含有的金属也被有效回收。此外，本工作详细探讨和推测了当前研究中被忽视的水在塑料PPA降解中的作用。环境影响评价显示，与目前公布的过程相比，文中提出的废弃LED的回收路线可以显著降低整体环境影响。特别是开发的方法可以减少一半以上的全球变暖的影响。此外，本研究为回收其他塑料封装的电子废弃物设备，如集成电路，提供了理论基础和有前景的方法。

Abstract

Light emitting diodes (LEDs) have accounted for most of the lighting market as the technology matures and costs continue to reduce. As a new type of e-waste, LED is a double-edged sword, as it contains not only precious and rare metals but also organic packaging materials. In previous studies, LED recycling focused on recovering precious and strategic metals while ignoring harmful substances such as organic packaging materials. Unlike crushing and other traditional methods, hydrothermal treatment can provide an environment-friendly process for decomposing packaging materials. This work developed a closed reaction vessel, where the degradation rate of plastic polyphthalamide (PPA) was close to 100 %, with nano- T i O 2 encapsulated in plastic PPA being efficiently recovered, while metals contained in LED were also recycled efficiently. Besides, the role of water in plastic PPA degradation that has been overlooked in current studies was explored and speculated in detail in this work. Environmental impact assessment revealed that the proposed recycling route for waste LED could significantly reduce the overall environmental impact compared to the currently published processes. Especially the developed method could reduce more than half the impact of global warming. Furthermore, this research provides a theoretical basis and a promising method for recycling other plastic-packaged e-waste devices, such as integrated circuits.

关键词

废弃LED / 水热处理 / 回收 / 塑料PPA降解 / 包装材料

Key words

Waste LED / Hydrothermal treatment / Recycling / Plastic PPA degradation / Packaging materials

引用本文

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张永亮,詹路,许振明. 水热条件下废弃发光二极管的多组分资源化回收——塑料封装降解、纳米二氧化钛形态分析和环境影响评价[J]. 工程（英文）, 2024, 39(8): 269-278 DOI:10.1016/j.eng.2023.04.008

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1 引言

技术创新推动电子产品产业的高质量发展。第五代移动通信技术（5G）等新技术的推出以及人们对电子设备使用体验的持续追求，使得消费电子产品的使用寿命越来越短[1]。因此，正在产生大量废弃的电子设备，也被称为电子废弃物（e-waste）。电子废弃物是目前世界上增长最快的废弃物种类之一。研究人员估计，到2030年，全球产生的电子废弃物数量将超过7.4×107 t [2‒3]。据估计，到2030年，中国将产生2.84 × 107 t电子废弃物[3]。电子废弃物，也被称为城市矿山，包含许多金属资源，如贵金属金和银以及稀有金属镓和铟[3‒4]。然而，据报道，只有不到13%的电子废弃物被回收，其余的被焚烧和填埋，造成了巨大的资源浪费和环境健康问题[2]。

电子废弃物的资源回收是一把双刃剑。它不仅具有巨大的金属回收价值，而且还含有许多有害物质，如聚合物、溴化阻燃剂、固化剂和重金属[5]。聚合物和溴化阻燃剂为电子设备的正常运行提供了可靠的保证，如防潮性和阻燃性，但它们已成为回收电子设备废物的巨大障碍[5‒6]。由于电子废弃物中含有复杂的有机化合物，如果处理不当，可能会产生有毒化合物，如双酚A和多溴联苯醚[7‒8]。因此，有机组分的绿色去除或降解是实现电子废弃物无害回收利用的先决条件。

发光二极管（LED）是日常生活中常见的电子元件，利用其回收贵重和战略金属越来越受到关注。LED是一种将电能转化为光能的发光元件。由于其节能、寿命长、无汞的特性，其使用量在过去十年中急剧增加[9‒10]。LED被广泛用于显示屏、液晶显示器、手机背光源和普通照明[11‒13]。更重要的是，出于节能和其他原因，许多国家和地区正在实施立法，逐步淘汰白炽灯，推广使用LED灯，这意味着LED的使用将不可避免地快速增长[14‒15]。LED废物主要包括白色塑料聚邻苯二甲酰胺（PPA）、透明环氧树脂、金属支架、金属引线和芯片。它包含贵金属，如金和银，以及战略金属，如镓和铟，这些主要集中在芯片和金属引线上[11]。

与此同时，作为一种新型的电子废弃物，LED在欧盟、加拿大和美国的一些地区被列为危险废物[16‒17]。废弃LED的潜在毒性对环境造成的负担主要与砷、铜、镍和铅有关[17‒19]。废弃LED中的砷或无机砷化合物可能对人体构成风险。有力的流行病学证据表明，砷能引起严重的健康问题，如皮肤病或心脏病，甚至癌症[20‒21]。由于LED本质上是节能产品，因此迫切需要环保和低碳的处置方法，其中LED行业应该为实现从生产到处置的碳减排目标做出贡献。

到目前为止，已经有一些关于LED金属回收的研究。可以参考一些废弃LED回收的方法，如机械分离[10]、真空冶金分离[11]、火法冶炼[22]、湿法冶炼[23]以及生物浸出[24]。然而，除了火法冶炼之外，上述方法无法为废弃LED封装材料的分解提供解决方案，而且火法冶炼也存在形成二𫫇英和释放毒素的风险[25]。此外，之前关于废弃LED回收的研究主要集中在金属回收上，而忽略了去除有机封装材料等有害物质。

此外，在之前的回收过程中，占LED封装材料很大比例的填料二氧化钛（TiO2）也被忽略。TiO2因其高导热性（约11.7 W·m-1·K-1）、低热膨胀系数（8.6 ppm·℃-1）、高电阻率和无毒特性，被广泛用作聚合物复合材料的填料[26]。掺入TiO2可以提高聚合物材料的机械性能和热稳定性，如拉伸、弯曲和介电强度[26‒27]。LED封装材料中的TiO2可以提高塑料PPA的导热性和反射效果，增强LED光输出[28]。因此，在回收废弃LED时，也应对TiO2填料给予适当关注。

水热法在封闭式反应容器中使用水作为溶剂，是绿色、无毒、无污染的[5]。水热法可构建更清洁、更安全、更环保的化学反应体系，与常规条件下的液态水具有不同的特征，如较低的介电常数和较少、较弱的氢键作用[29‒31]。此外，它可以支持离子、极性非离子和自由基反应，更重要的是，单个水分子可以作为反应物或催化剂参与反应[31]（更多详细信息请参见附录A中的图S1）。也有广泛的研究将水热法作为材料合成、生物质加工和废物销毁的反应介质[32‒35]。当讨论有机材料在水热条件下的降解时，大多数研究都集中在强氧化能力和自由基反应上[36‒37]。然而，水本身的作用被忽略了，尽管有时水不是惰性介质，而是反应的积极参与者。

作为理想的溶剂，水在化学反应中是绿色和廉价的。因此，本研究重点在于探索水在塑料PPA降解中的作用（这是目前研究中被忽视的），并补充了水作为化学反应中反应物的机制。本研究中，封装在塑料PPA中的纳米TiO2也被有效地回收。此外，本文详细讨论了有机PPA的水解和降解过程，并推测了降解机制。对水热处理后的残留白色粉末进行了检测和分析，最后评估了回收LED的环境影响。

2 材料和方法

2.1 材料和化学品

本研究中使用的实验原料是表面贴装器件LED，其结构如附录A中的图S2所示。废弃LED的主要成分如表1所示。塑料PPA的有机碳（C）、氢（H）、氮（N）和硫（S）成分的详细数据列于附录A的表S1中。H2O2（30%）被用作氧化剂，实验中使用的水是超纯水。除非另做说明，实验中使用的所有化学试剂都是分析纯级别。

如图S2所示，芯片和金属引线被透明的环氧树脂封装在LED内部。透明环氧树脂暴露在一侧，而另一侧被封装在白色塑料PPA中。同时，塑料PPA紧紧地封装着LED内部的一部分金属支架。因此，为了利用LED中的金属资源，应无害地去除白色塑料PPA。

2.2 仪器和分析方法

本研究中使用的主要实验设备是由上海岩征实验仪器有限公司生产的容量为500 mL的哈氏合金高压反应器。此外，通过电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS-7800，美国安捷伦科技公司）检查了LED中金属的含量。通过元素分析仪（Vario EL Cube，德国Element公司）对塑料PPA的有机元素（C、H、N和S）进行详细分析。使用X射线衍射（XRD；LabX XRD-6100，日本）对获得的白色粉末进行表征，角度为10°< 2θ <80°，扫描速率为3 (°)·min-1。傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）也被用于表征白色粉末的主要官能团（Nicolet6700，美国赛默飞世尔科技公司）。在表征过程中，使用了KBr压片法。使用带有X射线能量色散光谱仪分析的扫描电子显微镜（SEM-EDS；Sirion 200，美国）、拉曼成像和扫描电子显微镜（RISE-MAGNA；Tescan，捷克共和国）和透射电子显微镜（TEM；Talos F200X，美国）对残留固体进行了研究。

在本研究中，LED封装材料的降解率（ η）根据以下方程式计算：

η = M 0 - M 1 M 0 × 100 %

式中，M 0和M 1分别为塑料PPA的初始重量和水热处理之后的塑料PPA残余物的重量。

2.3 实验方法

本研究中的水热实验是按照参考文献[38‒39]进行的。此外，使用了标准响应面方法设计，设计类型为Box-Behnken——四因素（A、B、C和D）、三水平实验方案。温度、转速、氧气体积分数和保温时间被选为可变参数，降解率被选为响应。各变量的范围和水平如表2所示。此外，更详细的实验设计信息可以在附录A的表S2至表S4中找到。

水热过程是使用哈氏合金高压反应器实现的。每个实验都使用了大约0.8 g废弃LED、200 mL超纯水和定量氧化剂。设定反应釜的温度和保温时间等参数，并打开加热和转速控制开关。然后，当反应釜达到设定温度时，启动保温程序。反应釜保温一段时间后，加热程序停止加热，反应釜在自然条件下冷却至室温。打开反应器，通过筛分-真空抽滤，分离得到不同粒径的残余固体和液体。

3 结果与讨论

3.1 塑料PPA水解原理

弱相互作用存在多种形式（如范德华效应和氢键），弱相互作用的本质分为两类：静电主导的弱相互作用和色散主导的弱相互作用。静电弱相互作用可以在相互排斥或吸引中发挥作用，而弱色散相互作用则表现为吸引力。PPA是聚酰胺家族中热塑性合成树脂的一个子集[40]。聚合物链由二胺和对苯二甲酸酯缩聚而成，具有良好的耐热性、高强度、高刚性和优异的加工性能。塑料PPA中的酰胺基团（‒CONH‒）是一种极性亲水基团，为塑料PPA的水解降解提供了可能性。因此，在本研究中，弱相互作用被认为在水解反应的发生中起积极作用。

当LED浸没在水热溶液中时，水分子极性使其吸引酰胺基团[图1（a）]。基于Becke三参数Lee-Yang-Parr （B3LYP）方法、6-31+G（d,p）基组，通过Gaussian 16 （Linux）[41]计算静电势图、最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占分子轨道（LUMO）。图1（b）和（c）展示了塑料PPA的HOMO和LUMO轨道分布。HOMO能级反映了分子失电子的能力，而LUMO能级在数值上等同于分子的电子亲和势。计算出的HOMO和LUMO能量分别为-1.926 eV（失电子；1 eV = 1.602176×10-19 J）和-6.540 eV（得电子）。图1（b）和（c）强调了塑料PPA的HOMO和LUMO分布在苯环和酰胺基团上。众所周知，苯环结构是相当稳定的，因此，塑料PPA的水解反应位点位于酰胺基团中。聚合物链中酰胺基团之间的原始分子间氢键被破坏，极性吸引力减弱（附录A中的图S3）。因此，塑料PPA的刚性和拉伸强度会随着吸湿而降低，延展性会增加。此外，据报道，当水分进入聚合物时，水分子会起到增塑剂的作用，降低聚合物的玻璃化转变温度[42]。

此外，与常规条件相比，在亚临界水热条件下，随着水温的升高，塑料PPA和水分子的平均动能增加。分子的热运动加剧，有效分子碰撞的数量也增加。当水温升高时，反应器中的压力也会增加。这进一步促进了水分子扩散到塑料PPA内部。最终，由于高温亚临界水，分子链将在材料外部和内部断裂。高温高压的同时作用破坏了材料的原始晶格结构，导致塑料PPA水解，如图1（d）所示。事实上，随着塑料PPA降解率的增加，球形白色粉末填料（TiO2）逐渐释放出来。总的来说，上述分析为塑料PPA的水热降解提供了可行性指导，并为TiO2的回收提供了理论支持。

3.2 塑料PPA的水热降解和优化实验

如图2（a）所示，当温度从220 ℃上升到280 ℃时，塑料PPA降解率的平均水平（中位数）增加。当温度从220 ℃升至250 ℃时，平均降解率从64.00%显著增加至99.33%。250 ℃时，平均降解率接近100%，而280 ℃时，图2（a）显示了一个与实验设计（表S2）的第12次运行相对应的轻微异常值。我们分析了280 ℃下的所有实验结果，并得出结论：氧化剂添加不足导致了轻微的异常值。

图2（b）显示，当转速从250 r·min-1增加到750 r·min-1时，塑料PPA降解率的平均水平（中位数）仅增加了约1%，几乎保持不变。当转速为250 r·min-1时，平均降解率接近100%，实验设计的第20次运行呈现轻微异常值。通过分析转速为250 r·min-1的实验结果，我们得出结论，这个异常值是由于与其他实验相比温度相对较低造成的。当转速为500 r·min-1时，出现了两个轻微异常值，较低的异常值（14.60%）是由温度相对较低和氧化剂不足引起的，较高的异常值（35.97%）主要是由低温引起。

图2（c）表明，当加入氧化剂时，塑料PPA降解率的平均水平（中位数）增加。具体而言，当氧化剂用量从1%（体积分数）增加到3%（体积分数）时，平均降解率从80.57%增加到99.77%。此外，当氧化剂的浓度为3%（体积分数）时，平均降解率几乎为100%。当加入1%（体积分数）氧化剂时，出现轻微异常和极端异常值[图2（c）]。轻微异常值对应于由低温引起的实验设计的第19次运行。同样，较高的温度会导致极端异常值，表明与氧化剂相比，温度在塑料PPA的降解中起着重要作用。

如图2（d）所示，随着反应时间从5 min延长到25 min，塑料PPA降解率的平均水平（中位数）几乎保持不变。反应时间为5 min时，塑料PPA降解率平均水平接近100%，在实验设计的第13次运行中由于实验温度低而出现轻微的异常值。此外，在反应时间为15 min时出现了一个轻微异常值（即第19次运行），这是由于温度较低和氧化剂不足造成的。

图2（e）展示了塑料PPA降解率的直方图。降解率在85.26%～102.92%之间的比例最大，证实了水热法是一种有效的降解塑料PPA的方法。此外，图2（f）展示了塑料PPA降解率与相关变量之间的相关性图，表明实验变量与塑料PPA的降解率呈正相关。相关值从大到小依次是温度、氧化剂、时间和转速。

在阐明每个变量对响应值的影响后，优化了水热参数。在优化过程中，温度被设定在220～230°C之间，转速被控制在250～900 r·min-1之间，氧化剂的添加量被设定在1%～5%（体积分数）之间[图3（a）]。时间控制在5～10 min范围内，塑料PPA的目标降解率为100%。此外，附录A中的表S5显示了更详细的优化信息。共有85个解决方案，1~62号方案的合意性为100%，如图3（b）所示[图3（b）中数字1的含义是实验因素和响应值可以100%符合实验优化的预期，例如，1~62号方案的合意性为100%。在图3（b）中，两种颜色是为了更好地区分实验条件和响应值]。1~20号解决方案列于附录A表S6中。塑料PPA降解过程的照片如附录A中的图S4所示。图4为废弃LED的水热回收流程图，塑料PPA在低温、低压下的吸水实验数据见附录A中的图S5。

3.3 TiO2和水热残留固体分析

经过水热处理后，塑料PPA被降解。在热液中发现了白色颗粒状物体，经过真空过滤和干燥后，获得了白色固体颗粒。利用SEM和EDS来探索残留固体的微观结构和形态（图5）。

图5（a）显示了原材料的SEM图像，突出了白色固体颗粒被紧紧封装在塑料PPA中的情况。图5（b）和（c）显示了不同实验温度（220 ℃和280 ℃）下白色固体颗粒的SEM图像。图5（b）显示，一些白色颗粒仍然被封装在塑料PPA中，而在提高实验温度后，塑料PPA被有效地去除，释放出规则的球形颗粒[图5（c）]。图5（d）显示了白色固体颗粒的EDS分层电子图像。实验结果推断白色颗粒的主要元素是Ti和O，如图5（e）和（f）所示。然而，存在少量的Si、Ca和Fe [图5（g）～（i）]。图5（j）显示了白色颗粒的映射和频谱，揭示了样品中不同元素的质量分数，如Ti（34.94%）和O（59.34%）。

图6（a）显示了不同实验条件（转速为500 r·min-1，反应时间为15 min）下记录的白色粉末的FTIR光谱，波数范围为500～4000 cm-1。紫色光谱线是锐钛矿型TiO2的标准光谱。白色粉末的傅里叶变换红外光谱在约3432 cm-1处显示出一个宽吸收带，所有样品都出现了该吸收带。宽吸收带可归因于吸附在白色粉末表面的H2O分子的O‒H键的伸缩振动[43]。550～700 cm-1附近的谱峰通常归因于Ti‒O键的伸缩振动。在本研究中，白色粉末也显示出669 cm-1处的吸收带。大约669 cm-1处的谱峰通常归因于TiO2中TiO6八面体的伸缩振动ν(TiO) [44]。此外，位于2924 cm-1处的较低强度吸收峰归因于C‒H2或C‒H3基团的振动[45]。大约1020 cm-1处的谱峰通常归因于对苯二甲酸的存在[46]，其可能是在塑料PPA的水解降解中产生的。有机官能团的存在，表明一些LED封装材料没有被完全降解，仍有一小部分有机封装材料附着在TiO2表面。

如图6（b）所示，在两个天顶角（θ）范围内记录的X射线模式在10°～80°之间。所有白色粉末样品都说明了TiO2的存在，其相态为结晶金红石。光谱的峰值强度和宽度表明样品具有高结晶度。随着水热温度的升高，TiO2的结晶度不断降低。具体而言，在220 ℃、250 ℃和280 ℃下的结晶度分别为99.43%、98.87%和35.08%。可能的原因是较高的水热温度意味着较高的能量，高温的水热环境破坏了TiO2原有的高结晶状态。白色固体颗粒的TEM图像如图6（c）所示，表现为规则的球形颗粒，尺寸约为100 nm。图6（d）是样品的高分辨率透射电子显微镜（HRTEM；Talos F200X，美国）图像。晶面间距是通过测量晶格条纹获得的，其值约为0.325 nm。该间距对应于金红石（110）的晶面，这与XRD晶体形态和衍射峰强度分析结果一致。经过水热剥离和物理分离LED，最终得到纳米TiO2、金属支架和富银基团。

3.4 环境影响评价和技术经济可行性分析

本研究与之前关于环境影响的研究进行了比较，现有研究通过氧化（VS-1）[23]和热解（VS-2）[11]方法研究了废弃LED的资源处置。所有试验均使用SimaPro9.0软件配合CML-IA baseline V3.05/EU25方法，评估每种方法的环境影响。图7（a）展示了相应的结果，强调了本研究对环境的影响显著低于之前发表的研究，证明了本工作的环境友好性。图7（b）说明了非生物消耗（化石燃料）的影响类别。这表明本工作中对臭氧的破坏极其微弱。图7（c）和（d）显示了LED的世界市场渗透率和渗透速度[47]。为了与可持续发展情景保持一致，到2030年，LED必须占照明产品销售的90%以上。此外，图7（d）显示，自2015年以来，随着LED成本的下降，LED技术已经占据了大部分照明市场。因此，废弃的LED数量将大幅增加，电子废弃物污染及其不断增加的金属含量将促进回收技术的发展。城市矿山将成为未来不可或缺的资源。

对图4所示的工艺进行了经济评估，涉及设备成本、折旧（20年运行）、电力和化学原料。

假设处理能力设计为每天处理400 kg废弃LED。设备成本约为3×105美元，使用寿命约为20年。在上海，电费为0.13美元·(kW·h)-1，水费为0.50美元·t-1。化工原料的平均价格来自阿里巴巴，为139.80美元·t-1。耗水量约为7 t，化工原料约为0.29 t。这种方法产生了大约185.20 kg的金属支架、66.28 kg的TiO2和280.00 g的银。金属支架的主要成分是镀镍铁。我们根据铁价来计算金属支架的价格。铁的市场价格为629.39美元·t-1，TiO2为3537.48美元·t-1，银为843.74美元·kg-1。一些产品数据来自中华人民共和国商务部1。

C D = 300   000 20 × 365   U S D = 41.10   U S D
C E = 70 × 24 × 0.13   U S D = 218.40   U S D
C C = ( 0.5 × 7 + 139.80 × 0.29 )   U S D = 44.04   U S D
R = ( 185.2 × 0.62939 + 66.28 × 3.53748   +   0.28 × 843.74 )   U S D = 587.27   U S D
P = R - C D - C E - C C = 283.73   U S D

式中，C D为设备折旧成本；C E为电能成本；C C为化工原料成本；R为收益；P为利润。

然而，电子废弃物的资源回收不能仅用经济价值来衡量，从社会与环境视角来看，消除电子废弃物污染将具有深远的意义。

4 结论

本研究通过水热法有效地降解废弃LED中的塑料PPA。由于塑料PPA的酰胺基团是亲水性的，水分子会优先与酰胺基团形成氢键，破坏了原始聚合物之间的氢键。水分子的渗透会降低塑料PPA的刚度和拉伸性能。作为增塑剂，水分子降低了塑料PPA的玻璃化转变温度，从而促进了塑料PPA的水解。高温、高压环境促使水分子进入塑料PPA的内部，并由于高温亚临界水的作用破坏了材料内、外的分子链。我们证明了塑料PPA的原始晶格结构被破坏，实现了PPA的水解。因此封装在塑料PPA中的TiO2和金属通过抽滤、筛分和磁选被释放并回收。环境影响评价显示，与已公布的方法相比，本文提出的废弃LED回收路线大大降低了对环境的总体影响。事实上，本文的方法对纳米TiO2的回收率超过81.50%，对于金属支架的回收率超过98.89%，而对于银的回收率超过99.50%。对于电子废弃物中的非金属组分，破坏性降解仍然是主要的解决方案。因此，开发适用于所有电子废弃物组件的非金属回收新技术，或将成为未来的研究方向。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用
[1]

Kang HY, Schoenung JM. Electronic waste recycling: a review of U.S. infrastructure and technology options. Resour Conserv Recycl 2005;45(4):368‒400. . 10.1016/j.resconrec.2005.06.001
[2]

Andeobu L, Wibowo S, Grandhi S. An assessment of e-waste generation and environmental management of selected countries in Africa, Europe and North America: a systematic review. Sci Total Environ 2021;792(20):148078. . 10.1016/j.scitotenv.2021.148078
[3]

Zeng X, Gong R, Chen WQ, Li J. Uncovering the recycling potential of “New” WEEE in China. Environ Sci Technol 2016;50(3):1347‒58. . 10.1021/acs.est.5b05446
[4]

Song Q, Zhang L, Yang C, Xu Z. Novel electrodeposition method for Cu‒In‒Cd Ga sequential separation from waste solar cell: mechanism, application, and environmental impact assessment. Environ Sci Technol 2021;55 (15):10724‒33. . 10.1021/acs.est.1c02496
[5]

Zhang Y, Zhan L, Xie B, Xu Z, Chen C. Decomposition of packaging materials and recycling GaAs from waste ICs by hydrothermal treatment. ACS Sustain Chem Eng 2019;7(16):14111‒8. . 10.1021/acssuschemeng.9b02724
[6]

Cai X, Huang W, Xu B, Kaltenpoth G, Cheng Z. A study of moisture diffusion in plastic packaging. J Electron Mater 2002;31(5):449‒55. . 10.1007/s11664-002-0099-2
[7]

Wang R, Xu Z. Recycling of non-metallic fractions from waste electrical and electronic equipment (WEEE): a review. Waste Manag 2014;34(8):1455‒69. . 10.1016/j.wasman.2014.03.004
[8]

Liu Y, Liu J, Jiang ZW, Tang T. Chemical recycling of carbon fibre reinforced epoxy resin composites in subcritical water: synergistic effect of phenol and KOH on the decomposition efficiency. Polym Degrad Stabil 2012;97(3):214‒20. . 10.1016/j.polymdegradstab.2011.12.028
[9]

Koizumi H. Development and practical applications of blue light-emitting diodes. Engineering 2015;1(2):167‒8. . 10.15302/j-eng-2015064
[10]

Martins TR, Tanabe EH, Bertuol DA. Innovative method for the recycling of end-of-life LED bulbs by mechanical processing. Resour Conserv Recycling 2020;161:104875. . 10.1016/j.resconrec.2020.104875
[11]

Zhan L, Xia F, Ye Q, Xiang X, Xie B. Novel recycle technology for recovering rare metals (Ga, In) from waste light-emitting diodes. J Hazard Mater 2015;299:388‒94. . 10.1016/j.jhazmat.2015.06.029
[12]

Yang J, Yang Y, He Z, Chen B, Liu J. A personal desktop liquid-metal printer as a pervasive electronics manufacturing tool for society in the near future. Engineering 2015;1(4):506‒12. . 10.15302/j-eng-2015042
[13]

Yazdan Mehr M, van Driel WD, Zhang GQ. Progress in understanding color maintenance in solid-state lighting. Syst Eng 2015;1(2):170‒8. . 10.15302/j-eng-2015035
[14]

Howarth NAA, Rosenow J. Banning the bulb: institutional evolution and the phased ban of incandescent lighting in Germany. Energy Policy 2014;67:737‒46. . 10.1016/j.enpol.2013.11.060
[15]

Fang S, Yan WY, Cao HB, Song QB, Zhang Y, Sun Z. Evaluation on end-of-life LEDs by understanding the criticality and recyclability for metals recycling. J Clean Prod 2018;182:624‒33. . 10.1016/j.jclepro.2018.01.260
[16]

Cui J, Zhang L. Metallurgical recovery of metals from electronic waste: a review. J Hazard Mater 2008;158(2‒3):228‒56.
[17]

Lim SR, Kang D, Ogunseitan OA, Schoenung JM. Potential environmental impacts of light-emitting diodes (LEDs): metallic resources, toxicity, and hazardous waste classification. Environ Sci Technol 2011;45(1):320‒7. . 10.1021/es101052q
[18]

Zheng X, Zhu Z, Lin X, Zhang Y, He Y, Cao H, et al. A mini-review on metal recycling from spent lithium ion batteries. Engineering 2018;4(3):361‒70. . 10.1016/j.eng.2018.05.018
[19]

Lim SR, Kang D, Ogunseitan OA, Schoenung JM. Potential environmental impacts from the metals in incandescent, compact fluorescent lamp (CFL), and light-emitting diode (LED) bulbs. Environ Sci Technol 2013;47(2):1040‒7. . 10.1021/es302886m
[20]

Carter DE, Aposhian HV, Gandolfi AJ. The metabolism of inorganic arsenic oxides, gallium arsenide, and arsine: a toxicochemical review. Toxicol Appl Pharmacol 2003;193(3):309‒34. . 10.1016/j.taap.2003.07.009
[21]

Wei S, Zhang H, Tao S. A review of arsenic exposure and lung cancer. Toxicol Res 2019;8(3):319‒27. . 10.1039/c8tx00298c
[22]

de Oliveira RP, Benvenuti J, Espinosa DCR. A review of the current progress in recycling technologies for gallium and rare earth elements from light-emitting diodes. Renew Sustain Energy Rev 2021;145:111090. . 10.1016/j.rser.2021.111090
[23]

Maarefvand M, Sheibani S, Rashchi F. Recovery of gallium from waste LEDs by oxidation and subsequent leaching. Hydrometall 2020;191:105230. . 10.1016/j.hydromet.2019.105230
[24]

Pourhossein F, Mousavi SM. A novel step-wise indirect bioleaching using biogenic ferric agent for enhancement recovery of valuable metals from waste light emitting diode (WLED). J Hazard Mater 2019;378:120648. . 10.1016/j.jhazmat.2019.05.041
[25]

Hsu E, Barmak K, West AC, Park AHA. Advancements in the treatment and processing of electronic waste with sustainability: a review of metal extraction and recovery technologies. Green Chem 2019;21(5):919‒36. . 10.1039/c8gc03688h
[26]

Sahu M, Satapathy A. A study on microsized titanium oxide-filled epoxy with enhanced heat conductivity for microelectronic applications. Particul Sci Technol 2015;33(1):109‒12. . 10.1080/02726351.2014.941081
[27]

Datta J, Kosiorek P, Włoch M. Effect of high loading of titanium dioxide particles on the morphology, mechanical and thermo-mechanical properties of the natural rubber-based composites. Iran Polym J 2016;25(12):1021‒35. . 10.1007/s13726-016-0488-7
[28]

Baik KH, Min BK, Kim JY, Kim HK, Sone C, Park Y, et al. Light output enhancement of GaN-based flip-chip light-emitting diodes fabricated with SiO2/TiO2 distributed Bragg reflector coated on mesa sidewall. J Appl Phys 2010;108(6):063105. . 10.1063/1.3478740
[29]

Adschiri T, Hakuta Y, Sue K, Arai K. Hydrothermal synthesis of metal oxide nanoparticles at supercritical conditions. J Nanopart Res 2001;3:227‒35. . 10.1021/ie0003279
[30]

Bokhimi X, Sanchez-Valente J, Pedraza F. Crystallization of sol‒gel boehmite via hydrothermal annealing. J Solid State Chem 2002;166(1):182‒90. . 10.1006/jssc.2002.9579
[31]

Akiya N, Savage PE. Roles of water for chemical reactions in high-temperature water. Chem Rev 2002;102(8):2725‒50. . 10.1021/cr000668w
[32]

Jing QK, Zhang JL, Liu YB, Zhang WJ, Chen YQ, Wang CY. Direct regeneration of spent LiFePO4 cathode material by a green and efficient one-step hydrothermal method. ACS Sustain Chem Eng 2020;8(48):17622‒8. . 10.1021/acssuschemeng.0c07166
[33]

Tekin K, Karagoz S, Bektas S. A review of hydrothermal biomass processing. Renew Sustain Energy Rev 2014;40:673‒87. . 10.1016/j.rser.2014.07.216
[34]

Jomaa S, Shanableh A, Khalil W, Trebilco B. Hydrothermal decomposition and oxidation of the organic component of municipal and industrial waste products. Adv Environ Res 2003;7(3):647‒53. . 10.1016/s1093-0191(02)00042-4
[35]

He WZ, Li GM, Kong LZ, Wang H, Huang JW, Xu JC. Application of hydrothermal reaction in resource recovery of organic wastes. Resour Conserv Recycling 2008;52(5):691‒9. . 10.1016/j.resconrec.2007.11.003
[36]

Xiao H, Lv B, Zhao G, Wang Y, Li M, Li D. Hydrothermally enhanced electrochemical oxidation of high concentration refractory perfluorooctanoic acid. J Phys Chem A 2011;115(47):13836‒41. . 10.1021/jp207519j
[37]

Liu P, Le JW, Zhang DX, Wang SC, Pan TY. Free radical reaction mechanism on improving tar yield and quality derived from lignite after hydrothermal treatment. Fuel 2017;207:244‒52. . 10.1016/j.fuel.2017.06.081
[38]

Zhang Y, Zhan L, Xu Z. Recycling Ag, As, Ga of waste light-emitting diodes via subcritical water treatment. J Hazard Mater 2021;408:124409. . 10.1016/j.jhazmat.2020.124409
[39]

Zhan L, Wang Z, Zhang Y, Xu Z. Recycling of metals (Ga, In, As and Ag) from waste light-emitting diodes in sub/supercritical ethanol. Resour Conserv Recycl 2020;155:104695. . 10.1016/j.resconrec.2020.104695
[40]

Gonzalez de Gortari M, Misra M, Mohanty AK. Polyphthalamide polymers: a review on synthesis, properties, and advance manufacturing and emerging applications. J Appl Polym Sci 2022;139(40):e52965. . 10.1002/app.52965
[41]

Frisch MJ, Trucks GW, Schlegel HB, Scuseria GE, Robb MA, Cheeseman JR, et al. Gaussian 16. C.01 ed. Wallingford: Gaussian Inc.; 2016.
[42]

Christian SJ, Billington SL. Moisture diffusion and its impact on uniaxial tensile response of biobased composites. Compos Part B Eng 2012;43(5): 2303‒12. . 10.1016/j.compositesb.2011.11.063
[43]

Rosu MC, Suciu RC, Mihet M, Bratu I. Physical‒chemical characterization of titanium dioxide layers sensitized with the natural dyes carmine and morin. Mater Sci Semicond Process 2013;16(6):1551‒7. . 10.1016/j.mssp.2013.05.020
[44]

Rempel SV, Eselevich DA, Gerasimov EY, Valeeva AA. Impact of titanium monoxide stoichiometry and heat treatment on the properties of TiOy/HAp nanocomposite. J Alloys Compd 2019;800:412‒8. . 10.1016/j.jallcom.2019.06.057
[45]

Göktürk S. Effect of hydrophobicity on micellar binding of carminic acid. J Photochem Photobiol Chem 2005;169(2):115‒21. . 10.1016/j.jphotochem.2004.06.009
[46]

Karthikeyan N, Joseph Prince J, Ramalingam S, Periandy S. Electronic [UV Visible] and vibrational [FT-IR, FT-Raman] investigation and NMR-mass spectroscopic analysis of terephthalic acid using quantum Gaussian calculations. Spectrochim Acta A Mol Biomol Spectrosc 2015;139 (15):229‒42. . 10.1016/j.saa.2014.11.112
[47]

Georges Z, Paolo B, Tiago RS. EUR 30500 EN: update on the Status of LED Lighting world market since 2018. Luxembourg: Publications Office of the European Union; 2021. ††

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