利用纳米气泡控制农业废水灌溉系统复合污垢的机制

工程（英文） ›› 2024, Vol. 35 ›› Issue (4) : 223 -235. DOI: 10.1016/j.eng.2023.10.013

研究论文

肖洋 ^a^,^b ,
周博 ^a^,^b ,
谭思源 ^a ,
李蕾 ^c ,
Tahir Muhammad ^a ,
司哺春 ^a ,
马长健 ^d ,
Sunny C. Jiang ^e ,
李云开 ^a^,^b

作者信息 +

Nanobubbles for the Mitigation of Fouling in Wastewater Distribution Systems

Yang Xiao ^a^,^b ,
Bo Zhou ^a^,^b ,
Siyuan Tan ^a ,
Lei Li ^c ,
Tahir Muhammad ^a ,
Buchun Si ^a ,
Changjian Ma ^d ,
Sunny C. Jiang ^e^,^* ,
Yunkai Li ^a^,^b^,^* ,

Author information +

文章历史 +

Received	Accepted	Published
2023-02-12	2023-10-08
Issue Date
2024-06-12

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摘要

废水回用已成为应对全球水资源短缺的重要手段。然而，复合污垢对废水供水系统构成了重大挑战。本研究探索了利用纳米气泡（NBs）控制复合污垢的新方法，研究了三种类型NBs（氧气、氮气和氦气）、六种氧气NBs浓度以及两种模式（预防和去除）对复合污垢的控制效应。结果显示，与未采用NBs组相比，NBs有效地减轻了复合污垢，包括生物污垢、无机结垢和颗粒污垢。具体而言，NBs的自坍缩产生了羟基自由基，它可氧化废水中的有机物并灭杀微生物。NBs的负电荷表面将CaCO₃的结晶形态从方解石转变为较疏松的文石，减少了离子沉淀的可能性。此外，NBs可充当污水中颗粒之间的气体“桥梁”，增强了将颗粒从废水中去除的能力。尽管氧气NBs具有比氮气和氦气NBs更强的防污能力，但低浓度（约5%）的氧气NBs增加了污垢总量。此外，虽然NBs抑制了污垢的生长，但它难以去除已经附着的污垢。本研究结果表明NBs的应用将解决各种废水供水系统的污垢问题，以应对全球水资源短缺的挑战。

Abstract

The increasing demand for wastewater treatment has become a notable trend for addressing global water scarcity. However, fouling is a significant challenge for wastewater distribution engineering systems. This study provides an approach using nanobubbles (NBs) to control fouling. The antifouling capacities of three types of NBs, six oxygen concentrations, and two application procedures (prevention and removal) are investigated. The results show that NBs effectively mitigate composite fouling—including biofouling, inorganic scaling, and particulate fouling—in comparison with the non-NBs group. More specifically, hydroxyl radicals generated by the self-collapse of NBs oxidize organics and kill microorganisms in wastewater. The negatively charged surfaces of the NBs transform the crystalline form of CaCO₃ from calcite to looser aragonite, which reduces the likelihood of ion precipitation. Furthermore, the NBs gas-liquid interfaces act as gas “bridges” between colloidal particles, enhancing the removal of particles from wastewater. Lastly, although the NBs inhibit the growth of fouling, they do not significantly remove the already adhered fouling in non-NBs treated groups. This study anticipates that the application of NBs will address the significant fouling issue for various wastewater distribution engineering systems in order to meet the global challenge of sustainable water supplies.

关键词

生物污垢 / 化学沉淀 / 颗粒污垢 / 废水 / 控垢机制

Key words

Biofouling / Scaling / Colloidal fouling / Wastewater / Antifouling mechanism

Highlight

・Nanobubbles (NBs) effectively mitigated biofouling, scaling, and particulate fouling.

・The control mechanisms of NBs for various foulants were revealed.

・The NBs antifouling were investigated using different gas types, doses and strategies.

・Practical measures for the successful engineering application of NBs were proposed.

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Yang Xiao,Bo Zhou,Siyuan Tan,Lei Li,Tahir Muhammad,Buchun Si,Changjian Ma,Sunny C. Jiang,Yunkai Li,肖洋,周博,谭思源,李蕾,Tahir Muhammad,司哺春,马长健,Sunny C. Jiang,李云开. 利用纳米气泡控制农业废水灌溉系统复合污垢的机制[J]. 工程（英文）, 2024, 35(4): 223-235 DOI:10.1016/j.eng.2023.10.013

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1 引言

气候变化和人口增长加剧了全球水资源短缺压力[1]，迫使人们更多地依赖处理过的废水来满足农业、工业和市政用水的需求[2‒4]。然而，污垢，即不良物质在物质表面的沉积[5‒8]，给废水处理及其系统带来了严峻的技术挑战和经济问题[9‒10]。据预估，与污垢相关的成本增加占全球国内生产总值的0.25%左右[11]。因此，污垢已成为废水分配系统的重大挑战。

污垢通常被分为几类：生物污垢、颗粒（或称为胶体污垢）、无机污垢（或称为沉淀污垢）以及有机污垢[12]。由于废水中总是含有大量的微生物、溶解盐、悬浮颗粒和有机物，各种类型的污垢往往同时形成，进而导致复合污垢。目前，化学药品是控制污垢的主要方法[13]。然而，必须进一步控制化学品的使用，因为残留的化学品可能会对环境和人类造成健康风险[14‒15]。此外，化学方法对于减轻废水分配系统中的复合污垢一般是无效的[13,16]。例如，可通过加氯灭杀细菌来有效地控制生物污垢，但不能防止化学沉淀和颗粒污垢[17]。因此，仅灭活水中的细菌难以有效地控制复合污垢。因此，必须要同时控制生物膜、沉淀和胶体颗粒所形成的复合污垢。这尤其重要，因为几乎所有废水分配系统中的污垢都可以归类为复合污垢。

纳米气泡（NBs）被定义为水中直径小于1 μm的气泡[18]，为减轻复合污垢提供了一种绿色环保的新方法[19]。与传统气泡相比，NBs具有更久的稳定性、更大的比表面积、更小的浮力和更强的吸附能力[20]。NBs在生物曝气、水氧化、消毒、颗粒浮选和农业灌溉等领域中受到了广泛关注[18]。NBs已被证明可以延缓膜污染[21]、去除有机污垢[22]、减少灌溉管道中的细菌生物膜[3]。然而，当前NBs控制污垢的研究集中在单一类型污垢，NBs在减轻复合污垢方面的有效性尚未得到证实。而控制复合污垢的难度比控制单一类型的污垢更具挑战性，因为当各种类型的污垢之间存在强烈的相互作用时，污垢变得越来越难以控制。例如，生物污垢可能加速无机污垢的生长[23]，而复合污垢的机械强度远高于单一类型污垢[24]。

制约NBs实际应用的另一个因素是文献中报道的NBs控制污垢的效果不一致或相互矛盾，因为尚不清楚NBs的防污机制。一些研究人员认为NBs的物理性质在防污控制中发挥着重要作用。例如，早期研究报道，NBs的剪切力可直接清除污垢[22,25‒27]。NBs可通过破坏膜表面上的浓度极化来防止结垢[28]。相反，Xiao等[3]报道NBs难以去除已经存在的污垢。此外，一些研究表明，NBs中的气体，尤其是氧气，对于控制污垢很重要。氧分子的分解是NBs生成羟基自由基（·OH）的关键[29]，而自由基的形成与水杀菌和有机物氧化有关。例如，据报道纯氧NBs对杀灭副溶血弧菌比空气NBs更有用[30]。迄今为止，NBs内部气体在防污控制中的作用仍然未知。总体而言，NBs的防污机制尚不清晰，特别是对于复合污垢的控制更是鲜有研究涉及。

本文中研究了NBs控制农业废水灌溉管道表面的复合污垢的效应。为了隔离氧气气体的作用，并比较NBs的气体类型与NBs自身的物理性质在防污控制中的重要性，本研究比较了两种惰性气体和纯氧产生的NBs的防污能力，并评估了氧气NBs在氧气浓度从5%到100%的防污效果。本研究还评估了NBs预防污垢和去除已形成的污垢层的能力。本研究的目标是：①明确NBs控制生物污垢、结垢和颗粒污垢的具体机制；②为NBs在废水分配系统中的应用提供有效的实践措施。

2 材料与方法

2.1 实验设置和处理方法

在农业废水分配系统中评估了NBs对污垢的控制效果，因为该系统极易形成复合污垢（图1）。NBs通常用于农业灌溉，以促进种子发芽和植物生长[31]。实验用水是处理后的猪场废水（即沼液）与地下水按1∶8的比例混合而成。沼液、地下水和混合水分别存储在实验平台三个罐中。沼液分别经过0.85 mm和0.42 mm孔径的筛网进行过滤，以减少颗粒物质，然后与地下水混合。混合后的液体通过孔径0.1 mm的叠片过滤器再次进行过滤。附录A中的表S1展示了经过滤后的实验水质。

经过处理的废水被通入NBs发生器（XZCP-K-1.5；云南夏之春环保科技有限公司）约4 h，以制备含饱和NBs的水体，NBs饱和水的浓度定义为100%。NBs的寿命（即NB饱和水恢复为普通水所需的时间）约为400 h。纯氧（O₂）和两种惰性气体[氮（N₂）和氦（He）]用于NBs的生成。本文NBs的选择考虑了两个因素。首先，由于惰性气体NBs不具备氧气的功能，这可以隔离氧气的作用，并将其与NBs物理性质在防污控制的作用进行比较。其次，NBs类型的选择考虑了NBs在农业灌溉中的应用。O₂是农业灌溉中最常用的NBs源，用于增加土壤氧含量，提高作物品质和产量[32‒33]。相比之下，N₂ NBs可以增加土壤中NH₄ ⁺的释放和固氮菌的增殖[31]。附录A中的图S1中显示了饱和气体浓度下不同类型NBs的气泡大小和密度分布。NBs的性质还通过大小、比表面积（SSA）和比表面压力（ΔP）进行表征。详细信息可参见附录A中的第S1节。除了饱和NBs，还通过将饱和NBs水与不含NBs的水混合，制备了含有5%、25%、50%和75%饱和氧NBs浓度的水。

NBs水体随后被泵送到实验平台的入口，其形状类似于一个灌溉水输送系统（图1）。测试平台由6层管道组成，每层有7根相同的1 m长管道。管道中的水流速为0.2 m∙s^-1，与农业灌溉管道中的水力条件相当[34]。基于灌溉系统的工作寿命，系统每天运行10 h，总共运行900 h [3]。研究了两种NBs防污措施：一种措施用于明确连续NBs应用的防污效果（即预防），而另一种则评估了NBs对已形成污垢的去除效果（即清除）。清除污垢模式的实验是将NBs在已形成污垢的管道中使用24 h。为了评估NBs处理对不同时期污垢的控制作用，在实验开始后的300 h、600 h和900 h（代表灌溉系统的运行寿命的早期、中期和末期）收集管道样品。根据NBs气体类型、浓度和应用策略，本研究的试验处理组如表1所示。

2.2 水质检测

为了解纳米气泡（NBs）引起的水质变化，对每个实验组进行了以下测量：pH值、电导率（EC）、氧化还原电位（ORP）、表面张力（ST）、化学需氧量（COD）、生物化学需氧量（BOD）、ζ电位（ZP）、好氧异养菌平板计数（AHPC）和羟基自由基。详细信息见附录A中的S2部分。

2.3 总污垢含量和形貌

根据之前的描述，通过测量从水分配管中收集的污垢的干重来评估总污垢含量[13]。简而言之，在实验开始后300 h、600 h和900 h，分别取出三个相同的管道。测量附着污垢的管道重量和去除污垢后的管道重量，两者的差值即为污垢的重量。此外，将一个附着污垢的管道切开，冻干（使用Kenta中国的Freezer Dryer 9511），镀金后，使用扫描电子显微镜（SEM; SU3500; Hitachi, Japan）进行形貌观察。

2.4 生物污垢评估

使用实时定量聚合酶链反应（qPCR）（ABI; GeneAmp 9700 USA）检测16S rRNA基因，以确定从管道表面收集的新鲜污垢中的总微生物量（以每单位质量的拷贝数表示）。采用苯酚-硫酸法[35]和Lowry法[36]分别测定多糖和蛋白质的含量，从而评估细胞外聚合物（EPS）的含量。

使用DNeasy PowerSoil Pro Kits（QIAGEN USA）从新鲜污垢中提取微生物DNA。利用分光光度计（NanoDrop2000；赛默飞世尔科技，美国）检测DNA的浓度和纯度。通过细菌16S rRNA基因高通量测序，揭示微生物群落结构。详细的测试方法见附录A中的S3部分。

进行了网络分析，以确定从污垢中恢复的细菌群落之间的微生物相互作用。使用在线平台[37]，在操作性分类单元（OTU）水平上为每组创建网络。拓扑指数和微生物网络中OTU的角色见表S2和表S3。此外，使用基于空模型的框架[38]，获取生态过程对群落组装的贡献，分析于在线管道中进行。生态过程对群落组装的影响见表S4。详细的网络和群落组装分析方法见附录A中的S3部分。

2.5 结垢和颗粒污垢评估

将冻干的污垢用研磨机（YM-48LD；裕明，中国）研磨。采用X射线衍射仪（Empyrean; Malvern Panalytical, UK）确定污垢的矿物成分。使用通用结构和分析系统（GSAS）确定由于矿物结垢和颗粒污垢而形成的晶体比例[39]。需要指出的是，结垢是由化学沉淀形成的，而颗粒污垢是由废水中的颗粒沉降和絮凝引起的[12]。

2.6 统计分析

通过单因素方差分析（ANOVA）确定各组之间在干重、EPS含量、沉淀物和颗粒物含量以及微生物丰富度方面的显著差异。构建非度量多维缩放（NMDS）图，评估微生物群落之间的相似性。应用相似性分析（ANOSIM）和置换多元方差分析（PERMANOVA）确定微生物群落之间的显著性差异。使用Spearman分析评估OTU丰度、微生物多样性、EPS含量以及颗粒物和沉淀物含量之间的相关性。此外，还研究了水质和NBs特性与各种污垢之间的关系。通过Spearman分析研究了水质与NBs特性及各种污垢之间的关系。使用结构方程模型分析（SEMA）并借助AMOS软件（v.22.0；IBM, USA）确定了NBs对污垢的直接和间接影响。

3 结果

3.1 NBs对各种污垢的控制能力

不同气体的NBs处理对污垢的预防效果见图2（a）。与对照组（CK，无NBs）相比，饱和NBs（100%浓度）处理显著减少了37.7%~64.1%的总污垢干重。比较不同气体类型，O₂_100% NBs在防污能力上高于N₂_100%和He_100% NBs。然而，这些差异仅在600 h后才具有统计学意义（p < 0.05）。此外，N₂_100% NBs显示出比He_100% NBs更高但不显著（p > 0.05）的防污能力。结果表明，NBs的物理特性，而非氧气气体的化学特性，对污垢控制起关键作用。

NBs的浓度对防污效果也有影响。与CK组相比，水中含有超过50%饱和O₂ NBs（O₂_50%、O₂_75%、O₂_100%）的处理组，显著（p < 0.05）减少了8.0%~64.1%的总污垢量[图2（a）]。而O₂_5%和O₂_25%处理组则缺乏防污能力，甚至显著（p < 0.05）增加了12.2%~22.7%的总污垢量。

将NBs注入已存在污垢的管道中，并在24 h后评估其清除效果，发现NBs未能显著（p > 0.05）显示出去除效果[图2（b）]。这表明NBs具备防止污垢形成的能力，但其物理剪切应力不足以去除已形成的污垢层。

NBs对生物污垢、结垢和颗粒污垢的控制能力得到了进一步研究。与CK相比，饱和NBs显著（p < 0.05）减少了微生物数量[图2（c）]、EPS含量[图2（d）]、沉淀物[图2（e）]和颗粒物[图2（f）]的含量，分别减少了34.4%~59.5%、32.6%~55.6%、27.9%~76.7%和40.9%~61.4%。此外，O₂_NBs的浓度对防污能力也产生了影响。例如，O₂_5%和O₂_25%处理组增加了生物污垢的数量，微生物数量和EPS含量分别增加了9.8%~46.3%和7.9%~36.9%，这些增加在大多数情况下具有统计学意义（p < 0.05）。相比之下，O₂_50%、O₂_75%和O₂_100%处理组显著（p < 0.05）减少了生物污垢。

O₂_5%处理显著（p < 0.05）增加了无机沉淀物，而O₂_50%、O₂_75%和O₂_100%处理显著（p < 0.05）减少了16.3%~76.7%的沉淀物。对于颗粒污垢，所有NBs处理组均减少了颗粒含量，减少幅度为5.7%~61.4%。当NBs浓度大于50%时，这些数值具有统计学意义（p < 0.05）。总体而言，较高的O₂_NBs浓度对颗粒污垢的控制效率更高。

当O₂_NBs浓度下降到50%饱和度以下时，防污能力显著下降；而当O₂_NBs浓度超过50%饱和度时，效果差异不大。在大多数比较中，O₂_75%和O₂_100%组之间的污垢重量没有显著差异。此外，随着实验时间的增加，NBs的防污能力有所下降（附录A中的图S2）。例如，在实验的前300 h内，NBs减少了44.7%~64.1%的总污垢，但在900 h结束时，该数值下降到了37.7%~54.4%。更具体地说，与结垢和颗粒污垢相比，NBs对生物污垢的控制效率随时间推移下降得更快。扫描电子显微镜（SEM）结果表明，与对照处理组相比，暴露于NBs连续水流的管道内的污垢层结构更为松散[图2（g）]，这可能归因于NBs的崩解。

3.2 NBs对生物污垢的影响

对复合污垢中微生物群落的16S rRNA基因测序获得了足够的基因序列以进行有意义的数据分析（附录A中的图S3）。所有饱和NBs处理均显著（p < 0.05）降低了微生物多样性，特别是在O₂_NB处理组中，这通过香农指数的显著降低[图3（a）]得以体现。然而，O₂_5%处理显著（p < 0.05）增加了群落的多样性。在污垢中鉴定出的主要门类[图3（b）]为厚壁菌门（19.6%~61.2%）、变形菌门（22.6%~47.3%）、放线菌门（6.5%~19.5%）和拟杆菌门（2.0%~11.1%）。NBs显著改变了这些群落的组成。例如，NBs使厚壁菌门的丰度减少了2.6%~25.4%，而增加了变形菌门的丰度。非度量多维尺度分析（NMDS）（附录A中的图S4）表明，不同类型和浓度的NBs处理后的群落有明显的分离。此外，ANOSIM（附录A中的图S5和图S6）和PERMANOVA（附录A中的表S5）显示组内微生物群落显著不同（p < 0.05）。群落结构也随时间变化，例如，厚壁菌门和变形菌门的丰度分别显著下降和增加。

网络分析结果[图3（c）~（j）]表明，O₂_50%、O₂_75%和饱和NBs（100%）简化了微生物网络（见附录A中的表S6，网络的拓扑性质）。在这些处理组中，总链接数、平均连通性和聚类系数均低于对照组，而平均路径距离和模块性较高。相比之下，O₂_5%和O₂_25%处理增加了网络复杂性。例如，在这两个组中，总链接数增加了9.8%~33.4%。网络中节点的拓扑性质（附录A中的图S7和表S7）表明，饱和NBs处理中的广泛OTU显著减少。O₂_50%和O₂_75%处理也减少了广泛OTU的总数，而O₂_5%和O₂_25%处理增加了总数。

对微生物群落组装的生态过程的检查（附录A中的图S8）显示，饱和NBs处理增加了群落的绝对β最近种系指数（βNTI），表明群落决定性组装过程得到增强。βNTI对不同O₂ NBs浓度的处理反应不同；在O₂_5%处理组中，绝对值降低（增强随机过程），而在25%~100%的NBs中绝对值增加（增强决定性过程）。O₂_5%处理组的主要生态过程为均质化扩散，而其他组，特别是较高浓度的NBs组，均质化选择是控制群落的主要过程。

3.3 NBs对结垢和颗粒污垢的影响

X射线衍射（XRD）图[附录A中的图S9（a）]显示，污泥中含有四种沉淀物（即方解石、文石、单水方解石和白云石）和四种微粒（即石英、褐铁矿、长石和绿泥石）。石英（18.6%~33.2%）、白云母（10.5%~15.3%）、长石（8.2%~14.2%）和方解石（25.5%~49.4%）是主要矿物[附录A中的图S9（b）]。

图4（a）~（d）表明，所有NBs处理均抑制了管道表面颗粒物的形成。石英含量减少了15.0%~61.2%，白云母减少了7.2%~64.5%，长石减少了2.9%~57.7%，绿泥石减少了3.6%~68.7%。此外，较高浓度的NBs在减少颗粒污垢方面具有更高的效率。

图4（e）~（h）显示了NBs处理对不同类型沉淀物的影响。总体而言，NBs减少了10.2%~80.9%方解石和13.1%~83.5%单水方解石，但在O₂_5%的实验中，两者均有所增加。相比之下，所有NBs处理显著增加了霰石含量69.9%~325.1%。由于方解石和霰石是CaCO₃的不同晶型，结果表明NBs有助于方解石向霰石的转变。此外，NBs减少了污垢中白云石的含量，减少幅度为27.5%~74.4%。

3.4 NBs的特性及其对水质的影响

研究发现，NBs的应用改变了气泡的特性（附录A中的图S10）。NBs饱和水的气泡浓度是对照组的6.5~9.2倍，平均气泡尺寸增加了7.2%~52.7%，D10和D50尺寸分别增加了2.4%~15.2%和9.3%~48.2%。此外，NBs的注入使气泡的比表面积（SSA）减少了6.7%~34.5%。

NBs的注入还改变了水质[图5（a）]。与对照组相比，注入NBs的水的pH增加了0.01~0.30。电导率（EC）和水的表面张力（ST）分别增加了高达17.5%和13.6%。然而，水的pH、EC和ST的变化在统计学上并不显著。NBs还显著（p < 0.05）增加了水的ζ电位的绝对值。相反，NBs使化学需氧量（COD）减少了3.8%~27.3%，生化需氧量（BOD）减少了4.4%~23.9%。当NBs浓度超过50%时，COD和BOD的变化在统计学上具有显著性（p < 0.05）。此外，O₂_100%对水质参数的影响最大。

在微生物方面，NBs在O₂_5%浓度下显著（p < 0.05）激活了微生物生长，而较高浓度的NBs使微生物数量减少了10.4%~31.8%。这一发现可能与NBs崩解过程中产生的羟基自由基（·OH）的消毒特性有关[图5（b）]。当NBs浓度大于O₂_25%时，检测到了·OH自由基，并且其随着NBs浓度的增加而增加。在对照组和O₂_5%水中没有发现·OH自由基，因此没有发生消毒。此外，O₂_NBs比惰性气体NBs产生更多的·OH。研究发现，气泡特性与水质密切相关（附录A中的图S11）。例如，NBs浓度与水的pH、ST和ORP具有显著（p < 0.05）的正相关性，而ESR模式的最强强度和NBs浓度与水的COD、BOD和AHPC具有显著（p < 0.05）的负相关性。此外，NBs的平均尺寸、D10尺寸和D50尺寸与一些水质参数显著相关。结果表明，水质的变化与NBs特性和羟基自由基密切相关。此外，相关性分析表明，微生物数量与COD和BOD呈正相关[图5（c）]，表明水质参数相互影响。

3.5 NBs防污途径

水质与各种污垢之间存在显著相关性（附录A中的图S12）。更具体地说，污垢干重与水的pH和ST呈显著负相关，而与COD和BOD呈正相关。结果表明，水质的变化对污垢的减少具有重要意义。此外，各种污垢彼此相关（附录A中的图S13）：EPS含量与几种矿物类型（如方解石、石英和白云石）之间存在显著的相互作用。网络中的一些关键细菌也与矿物显著相关。

基于这些相关性，结构方程模型（SEMA）（图6）被用来揭示NBs的直接和间接防污途径。SEMA显示，NBs直接且显著影响了生物膜、盐沉淀物和颗粒物，其标准化路径系数（SPC）的值为-0.56 ~ -0.72。此外，水质与各种污垢之间的显著相关性表明，NBs还通过影响水质间接减少污垢（SPC = -0.43）。此外，沉淀物（SPC = 0.52）和颗粒物（SPC = 0.41）对污垢重量的影响大于生物膜（SPC = 0.13），后者的影响较小。各种类型污垢之间的相互作用可能是影响NBs防污的另一个因素。例如，由于沉淀物和颗粒物与生物膜之间存在显著的正相关关系，可以推断NBs组中生物膜的减少可能间接导致沉淀物和颗粒物的减少。

4 讨论

4.1 NBs对各种污垢的控制能力

本研究结果表明，所有饱和NBs均有效抑制了复合污垢。对不同气体类型的比较显示，氧气NBs在防污控制方面并未展现出显著的改善效果。尽管氧气NBs在减少生物污垢方面更加有效，但在减少结垢和颗粒污垢方面，氧气NBs与惰性气体NBs之间没有显著差异（p > 0.05）。由于结垢和颗粒污垢占污垢总量的比例较大（超过70%），不同类型的NBs具有类似的防污效果。结果表明，用于产生NBs的内部气体对复合污垢的减少没有显著贡献，相反，NBs的物理和化学特性可能对污垢的缓解更为重要。基于这些结果，NBs的可能防污机制如图7所示。

NBs同时作为杀菌剂和微生物的激活剂[图7（a）]。它们的杀菌活性归因于NBs崩解产生的羟基自由基（·OH）；·OH被公认为是一种强氧化剂，可用于细菌灭活和有机物氧化[18]。这一观察结果与其他几项研究相一致，这些研究报道了NBs的消毒能力[18‒19,40‒41]。NBs激活微生物的机制尚未完全阐明，尽管一些研究[42, 43]报道了微生物生长的增强。一种可能的解释是，NBs（如氧气和空气NBs）为微生物提供了更多的氧气，加快了它们的生长速度。然而，Ito和Sugai [43]发现CO₂ NBs也激活了微生物，这表明O₂并不是导致微生物生长加速的唯一因素。这些研究人员提出，带负电荷的NBs在气液界面吸引了阳离子，增加了质子转移到微生物的速率，从而激活了微生物。研究发现，NBs的浓度影响其对微生物的抑制或激活作用（附录A中的图S14）。在低浓度（5%_O₂至25%_O₂）下，NBs的激活效应占主导地位，而在高浓度（50%_O₂至100%_O₂）下，NBs的抑制效应占主导地位，·OH的高浓度导致了高浓度NBs的净灭活效应。此外，尽管·OH自由基在减少微生物和生物污垢方面起着重要作用，但它们似乎无法直接减少化学污垢和颗粒污垢。换句话说，·OH在缓解生物污垢方面有效，但在减少复合污垢方面无效。

在NBs气体类型方面，饱和O₂ NBs在水体灭菌和生物污垢缓解方面优于两种惰性气体。这是因为O₂ NBs产生了更多的·OH（图5）。NBs的崩解导致局部压力和温度急剧上升[44]，增加了气液界面的能量，分解氧分子，产生更多的·OH [45]。氧分子的存在有助于产生更多的·OH。这一观察结果与早期的研究结果一致，这些研究表明，O₂ NBs比N₂ NBs产生更多的·OH [46]，并且O₂ NBs在杀灭副溶血弧菌方面比空气NBs更有效[30]。

NBs防污控制还反映在微生物群落的改变上。O₂_5% NBs处理增加了微生物多样性（图3），这是因为NBs的应用增加了可供微生物利用的O₂ [47]，从而增强了群落组装的随机过程。相比之下，较高浓度的NBs可能作为一种压力源，选择出对NBs和·OH具有抗性的微生物[3]，从而降低了群落多样性，增强了群落组装的决定性过程。此外，NBs改变了微生物的共现模式。在O₂_5%和O₂_25% NBs处理下，总链接数、连通性和广泛OTU数量增加。一般来说，群落网络的复杂性、连通性和稳定性越高，越有助于生物膜的生长[48‒49]；因此，低浓度的NBs促进了生物污垢的生成。相反，当O₂ NBs浓度在50%~100%之间时，观察到了相反的现象（网络规模、链接数和连通性减少），这表明NBs抑制了微生物之间能量、物质和相互作用的传递效率[50]，从而抑制了生物污垢的形成[51]。

NBs减少盐类沉淀物的机制如图7（b）所示。首先，由于NBs带负电荷，阳离子（如Ca²⁺和Mg²⁺）容易被吸引到它们的气液界面[28]，这减少了阳离子与阴离子接触的概率。因此，NBs作为螯合剂，抑制了沉淀物的形成。其次，NBs的负电气液界面吸引了质子（即H⁺）；这促进了HCO₃ ^-向CO₃ ^2-的转化，缩短了结晶诱导期，导致了霰石形成的加速和方解石形成的减少。由于霰石的结构比方解石更松散，因此可以随着水流很容易地被冲刷出去[52]。然而，当NBs处理浓度小于25%时，发现O₂_NBs增强了结垢。这种增加的结垢可能与NBs在低浓度下激活的微生物生长有关，因为生物膜与沉淀物之间存在正相关关系。先前的研究表明，生物膜的可电离功能基团可作为高效的沉淀物成核点[53]，显著加速了沉淀物的形成[54]。因此，NBs低浓度下引发的生物膜生长通过增强生物膜的生物矿化能力间接增加了矿物沉淀。此外，由于生物膜与沉淀物之间的相互作用，高浓度NBs可能通过降低生物膜的生物矿化能力间接抑制了沉淀物的生长。因此，在高浓度NBs的存在下，·OH的产生可能是减少沉淀物的合理机制。

NBs还有效缓解了颗粒污垢。一般来说，颗粒之间的相互作用主要由静电相互作用、范德华力和疏水力控制[55]。大多数废水颗粒带负电荷。通常使用阳离子聚合物絮凝剂来破坏颗粒的稳定性，减少静电排斥力，从而有助于形成絮体并增强颗粒从废水中的分离[22,56‒57]。水质分析显示，注入NBs的废水中颗粒物较少（附录A中的图S15），这表明NBs促进颗粒聚集，从而减少了颗粒污垢。带负电荷的NBs表面形成了气桥，促进了颗粒的聚集。这个过程类似于溶气浮选技术（DAFT），通过释放气体过饱和的加压水到大气压水中，气泡（包括纳米气泡）自发形成。这些气泡有助于去除废水中的悬浮颗粒[58]。图7（c）展示了NBs表面如何结合形成颗粒之间的“桥梁”，从而作为絮凝剂去除废水颗粒。此外，随着NBs浓度的增加，水的ζ电位的绝对值也增加了[图5（a）]，表明NBs具有强大的颗粒“桥梁”作用，促进了颗粒的凝聚或絮凝，从而减少了废水中的颗粒含量并增强了抗颗粒污垢能力。

4.2 工程意义

尽管NBs在控制污垢方面表现出色，但仍需要详细的指导以改进其工程应用。选择生成NBs的气体是第一个设计考虑因素。在大多数比较中，氧气（O₂）NBs在防污能力方面相较惰性气体（N₂和He）更高，但差异在统计学上并不显著。纯氧、氮和氦NBs的生产成本高于空气（含21% O₂和78% N₂）NBs。此外，空气NBs的防污能力可能与氧气和氮气NBs相当。因此，对于大多数污水分配系统中的经济性防污措施，空气NBs是最佳选择。然而，对于农业废水灌溉应用，氧气NBs注入水已普遍应用于提高土壤中的氧气含量[32,33]。相比于不能用于作物的惰性气体NBs，氧气NBs可以提升农业产量和质量，同时增加经济效益。这些效益可能高于氧气NBs的生产成本[59]。此外，由于氧气NBs注入水对作物生长的影响因作物类型[32,33]和氧气浓度[60]而异，因此在氧气NBs的生产成本与经济效益提升之间应进行权衡。

NBs浓度的选择可能是第二个设计标准。低浓度NBs激活了微生物生长，加剧了生物污垢和结垢。因此，用于减轻生物污垢的NBs浓度应高于50%的气体饱和浓度。此外，研究发现75% O₂和100% O₂ NBs在减轻各种污垢方面没有显著差异。因此，建议使用约75%气体饱和浓度的NBs来控制生物污垢和结垢。对于颗粒污垢，较高的NBs浓度具有更高的缓解效率。因此，NBs浓度的选择应同时考虑进水和所需出水的水质以实现污垢的缓解。此外，值得注意的是，较大粒径的NBs对水质的影响更大（附录A中的图S11）。一般来说，气泡的粒径越小，气泡越稳定，越不容易崩解[61]。相反，较大粒径的NBs更容易崩解并产生自由基，增强了NBs对水质提升和防污的效果。

连续应用（即防污策略）与间歇应用（即去污策略）NBs的选择是另一个关键的设计标准。与之前研究表明的NBs可以去除管道表面已经形成的污垢[22,56‒57]相反，本研究表明NBs在去除各种污垢方面效果不佳[图2（b）]。这种结果可能归因于各种污垢的组合效应，显著增加了污垢层的机械强度[24,62]，这源于污水分配系统中复合污垢层的高凝聚力。这种凝聚力使得污垢层对NBs的剪切力具有抵抗力。由于NBs未能去除预附着的污垢层，因此需要连续应用NBs以缓解复合污垢。

最后，重要的是，随着NBs应用次数的增加，其防污效果逐渐减弱。一种可能的解释是，NBs作为压力源——类似于氯化处理——选择了对NBs具有抗性的微生物，导致微生物群落的多样性降低，决定性强度增加（图3），从而降低了NBs对生物污垢的控制能力。由于生物膜可以促进沉淀物和颗粒物的形成，生物膜控制效率的下降导致了对矿物沉淀物和颗粒沉积的控制效率的下降。因此，NBs对复合污垢的缓解能力随着时间的推移逐渐下降，在NBs处理的后期阶段应结合其他措施来控制污垢形成。

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