基于Wide-Deep集成机器学习框架的东亚PM2.5浓度重建与1981—2020年潜在暴露水平估算

殷帅 ,  石崇 ,  胡斯勒图 ,  Akihiko Ito ,  尚华哲 ,  姬大彬 ,  李雷 ,  苏德毕力格 ,  聂堂哲 ,  伊坤朋 ,  郭蒙 ,  孙仲益 ,  李澳

Engineering ›› 2025, Vol. 49 ›› Issue (6) : 238 -252.

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Engineering ›› 2025, Vol. 49 ›› Issue (6) : 238 -252. DOI: 10.1016/j.eng.2024.09.025
研究论文

基于Wide-Deep集成机器学习框架的东亚PM2.5浓度重建与1981—2020年潜在暴露水平估算

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Reconstruction of PM2.5 Concentrations in East Asia on the Basis of a Wide–Deep Ensemble Machine Learning Framework and Estimation of the Potential Exposure Level from 1981 to 2020

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摘要

卫星观测被广泛用于估算地表空气污染物的浓度，但这些数据集的时间覆盖范围相对较短。为克服此局限，本研究提出了一个wide-deep集成机器学习框架（wide-deep ensemble machine learning framework），用以重建东亚地区过去40年（1981—2020年）的细颗粒物（空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物，即PM2.5）数据集。研究结果表明，此框架有效地结合了卫星观测（高精度）与模式模拟（长时间跨度）这两种方法在获取地表空气污染物数据上的优势。重建的PM2.5浓度与地面实测数据高度吻合，其决定系数（R2）和均方根误差（RMSE）分别为0.99和1.38 μg·m-3，精度优于单纯基于卫星的PM2.5估算结果。随着更多的地面观测数据被整合进模型用于训练，日本和朝鲜半岛地区的RMSE分别降低至0.83 μg·m-3和1.50 μg·m-3。同时，基于此数据集，本文探究了1981—2020年间东亚地区的PM2.5暴露水平。2000年以来，人为排放的增加导致东亚地区的空气质量急剧恶化。2009—2010年间，接近50%的人口暴露于PM2.5年均浓度超过50 μg·m-3的区域。尽管地方政府实施了多项缓解措施以降低环境PM2.5浓度，但东亚地区的整体暴露水平仍难以达到世界卫生组织（WHO）的空气质量指南标准。此外，人口老龄化和气候变化可能会进一步加剧未来这些地区PM2.5的暴露风险。对于东亚地区的政策制定者而言，必须考虑这些因素的影响，并制定出更有效的防控措施，以减轻PM2.5暴露相关的健康影响。

Abstract

Satellite observations are widely used to estimate the concentrations of surface air pollutants, but the temporal coverage of these datasets is relatively short. To overcome this limitation, we propose a wide–deep ensemble machine learning framework to reconstruct the fine particulate matter (particulate matter lower than 2.5 μm (PM2.5)) dataset of East Asia (EA) over the past four decades (1981–2020). The results indicate that the framework effectively leveraged the advantages of satellite observations (higher accuracy) and model-based estimations (longer temporal coverage) of surface air pollutants. The reconstructed PM2.5 concentrations agreed well with the ground measurements, with coefficient of determination (R2) and root-mean-square error (RMSE) values of 0.99 and 1.38 μg·m−3, respectively, which outperformed the satellite-based PM2.5 estimates. As more ground measurements were incorporated into the model for training, the average RMSE in Japan and the Korean Peninsula decreased to 0.83 and 1.50 μg·m−3, respectively. Simultaneously, on the basis of the reconstructed datasets, we investigated the exposure level to PM2.5 in EA from 1981 to 2020. Since 2000, the increase in anthropogenic emissions has substantially worsened the air quality in EA, and nearly 50% of the population resided in areas where the annual average PM2.5 concentrations exceeded 50 μg·m−3 from 2009 to 2010. Despite the implementation of various mitigation strategies by local authorities to lower the ambient PM2.5 concentrations, the entire exposure level in EA is still implausible to meet the World Health Organization (WHO) air quality guidelines. In addition, population aging and climate change have the potential to increase PM2.5 exposure risk in the future. For policy-makers in EA, it is essential to consider the effects of these factors and develop more effective mitigation strategies that aim to lessen the health impact associated with PM2.5 exposure.

关键词

气溶胶光学厚度 / 人口老龄化 / 随机森林 / 硫酸盐 / Theil-Sen估 / 计量

Key words

Aerosol optical depth / Population aging / Random forest / Sulfate / Theil–Sen median

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殷帅,石崇,胡斯勒图,Akihiko Ito,尚华哲,姬大彬,李雷,苏德毕力格,聂堂哲,伊坤朋,郭蒙,孙仲益,李澳. 基于Wide-Deep集成机器学习框架的东亚PM2.5浓度重建与1981—2020年潜在暴露水平估算[J]. 工程（英文）, 2025, 49(6): 238-252 DOI:10.1016/j.eng.2024.09.025

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1 引言

空气污染作为一项严峻的全球性环境挑战，对人类健康和地-气系统均造成不利影响[1‒6]。据世界卫生组织（WHO）估算，全球约99%的人口呼吸的空气质量不符合其标准，每年导致约七百万人过早死亡[7]。PM2.5，即空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物，通常被认为是最具代表性的一类空气污染物。近几十年来，PM2.5污染问题已受到日益广泛的关注，尤其是在中国、印度和东南亚等快速发展地区[8‒11]。城市地区PM2.5污染的形成机制极为复杂，化石燃料消耗的持续增长直接增加了一次颗粒物排放，同时人为排放的气态污染物又促进了二次气溶胶的生成[12‒15]。此外，近地面PM2.5浓度对气象条件十分敏感，气象条件通过影响环流条件、污染物输送、光化学反应以及干湿沉降等过程，间接决定了PM2.5的浓度变化[16‒19]。大量流行病学研究表明，无论是短期还是长期暴露于PM2.5，即使是在低浓度水平下，也会增加罹患心血管和呼吸系统疾病的风险[20‒23]。因此，世界卫生组织在2021年大幅收紧了其空气质量指南标准（AQG）。值得注意的是，其推荐的PM2.5年均浓度限值从10 μg·m-3下调至5 μg·m-3，日均浓度限值也从25 μg·m-3收紧至15 μg·m-3 [24]。

对近地面PM2.5浓度的精准观测和可靠估算是空气质量管理、健康风险评估以及制定污染防治政策的先决条件[25‒26]。尽管地面监测网络在不断完善，但其空间分布仍较为稀疏且不均匀（尤其是在发展中国家地区），这给空气污染物的精准观测带来了挑战[27]。对地观测卫星凭借其宏观视角和周期性覆盖能力，已成为估算近地面空气污染物的有效手段。在地面监测站点有限或缺失的地区，卫星遥感展现出巨大潜力，能有效填补关键数据的空白[28‒32]。为此，学界已构建了多种统计模型，以探究卫星观测的气溶胶光学厚度（AOD）与近地面PM2.5浓度之间复杂的非线性关系。这些模型包括经验模型、土地利用回归模型、地理加权回归模型以及机器学习模型等[33‒37]。

然而，绝大多数的地面和卫星气溶胶观测数据仅覆盖了过去二十年的时间跨度。例如，Che等[38]于2004年建立了中国地区太阳分光辐射观测网（CSHNET），在中国境内布设了24个监测站，以评估气溶胶颗粒物的光学特性及其时空变化。搭载在Terra和Aqua卫星上的中分辨率成像光谱仪（MODIS）也是监测全球气溶胶变化的重要工具，至今已在轨运行20余年[39‒41]。目前全球或区域尺度的PM2.5估算主要源自2000年以来的卫星反演数据，2000年以前的PM2.5空间分布数据集非常有限。缺乏连续、均一的PM2.5数据集正成为开展长时间序列（如数十年尺度）流行病学和政策评估研究的最大阻碍之一。本研究通过整合地面观测、卫星估算和模型模拟等多源PM2.5信息，构建了一套覆盖1981—2020年东亚地区PM2.5分布数据集。研究所构建的框架基于三种机器学习方法，并提出了一种新颖的wide-deep模型来集成各模型的预测结果。基于融合数据集，本研究进一步探究了过去四十年间东亚地区PM2.5暴露水平。自20世纪80年代以来，伴随着经济的快速增长和化石燃料排放的增加，东亚地区长期遭受着严重且持续的空气污染。本研究的结果为定量化探讨和深入分析东亚地区PM2.5时空变化特征提供了基础数据和理论支撑。此外，这些发现对于未来制定更有效的大气污染防治政策，以减轻PM2.5暴露所带来的有害健康影响具有重要意义。

2 数据与方法

2.1 数据集

2.1.1 近地面PM2.5观测数据

研究区域包括东亚四个国家：中国、日本、韩国和朝鲜。由于社会经济条件和发展阶段的差异，各国空气质量监测站的时空覆盖范围存在显著不同。例如，日本和韩国的空气污染物监测网络建立于20世纪70年代初期，其中日本在全国范围内约有1900个监测站，韩国约有460个监测站[42‒43]。相比之下，中国的空气质量监测站发展较晚，其PM2.5监测的正式启动始于2012年2月发布新的《环境空气质量标准》，首次将PM2.5纳入污染物控制限值。至2015年，中国的空气质量监测网络已覆盖所有地级市，国家级监测站点的数量在2012—2021年间增加了近两倍。本研究使用的东亚地区2015—2020年PM2.5地面观测数据分别来源于中国环境监测总站、日本国立环境研究所和韩国环境部。为减少观测数据不一致性的影响，本研究剔除了年有效观测天数少于320天或月有效观测天数少于20天的站点。最终，本研究选取了2015—2020年中国352个城市、日本583个城市以及韩国16个城市的年均PM2.5浓度数据。值得注意的是，中国地区近地面PM2.5观测站点的空间异质性十分显著。具体而言，人口密度高、空气污染严重的中国东部和南部地区，汇集了超过70%的国家级监测站点；相比之下，尽管中国西部地域辽阔，其布设的监测站点数量却不足10%（附录A中图S1）。

2.1.2 卫星估算的PM2.5

大气成分分析小组（Atmospheric Composition Analysis Group, ACAG,https://sites.wustl.edu/acag/datasets/surface-pm2-5/.）通过整合多种卫星传感器[如MODIS、多角度成像光谱辐射计（MISR）、宽视场海洋观测传感器（SeaWiFS）]的AOD反演产品，并利用地理加权回归模型与全球近地面PM2.5浓度监测网络进行校准，从而估算出近地面PM2.5浓度[44‒45]。ACAG系列PM2.5数据集具有较高的时空分辨率（月度：0.01° × 0.01°；年度：0.1° × 0.1°），且与地面观测数据展现出良好的一致性[46‒48]。因此，该数据集已被广泛应用于区域或全球尺度下的暴露风险量化和空气质量管控政策评估。本研究采用最新发布的ACAG V5.GL.03（空间分辨率：0.1° × 0.1°；时间覆盖范围：1998—2021年）作为基础数据集，以重建东亚地区的PM2.5浓度。V5.GL.03产品沿用了先前版本的方法，并更新了用于校准整个时间序列PM2.5估算值的地面监测网络，同时将其时间覆盖范围扩展至2021年[49]。

2.1.3 PM2.5再分析数据

现代研究与应用回顾性分析数据集（modern-era retrospective analysis for research, MERRA）是一套覆盖卫星观测时代的再分析数据集，它采用了Goddard地球观测系统的数据同化技术[50‒51]。在初代MERRA分析的基础上，新版本MERRA-2做出了多项改进，包括整合新的观测资料、有效减轻了气象观测系统变更所带来的虚假趋势和不连续性[52‒54]。MERRA-2气溶胶再分析资料融合了来自美国国家航空航天局（NASA）卫星经过偏差校正的AOD观测数据，以及来自全球自动观测网（AERONET）的地面观测数据[55]。该数据集提供了自1980年以来的全球气溶胶信息，空间分辨率为0.5°（纬度）× 0.625°（经度），包含了五种自然源或人为源气溶胶组分（沙尘、海盐、黑碳、有机碳和硫酸盐）的近地面浓度数据。Buchard等[56]提出了一种基于MERRA-2气溶胶再分析数据估算全球近地面PM2.5浓度的方法。本研究收集了MERRA-2气溶胶再分析数据集，并按如下公式估算近地面PM2.5浓度：

CPM2.5= CDust2.5+CSS2.5+CBC+1.4×COC+1.375×CSO4

式中，CDust2.5、CSS2.5、CBC、COC和CSO4分别是沙尘、海盐、黑碳、有机碳和硫酸盐气溶胶（指空气动力学直径小于2.5 μm的组分）的浓度。在本研究中，这五种气溶胶组分的浓度以及由MERRA-2数据集衍生的PM2.5估算值，被用作重建1981—2020年PM2.5浓度的预测因子。

Yin [57‒58]提出了一种方法，通过使用MERRA-2的PM2.5估算值作为代理变量来扩展ACAG产品的时间范围，并将外推结果与东亚和东南亚的地面观测数据进行了比较。该方法有效解决了因MERRA-2数据集分辨率较低所导致的PM2.5低估问题，从而使外推得到的PM2.5数据与地面观测值具有更高的一致性。借鉴Yin [57‒58]的研究，本研究将V5.GL.03数据集外推的过程如下：

TPM2.5, yeart=FPM2.5,yearBL+FPM2.5, yearBL×MPM2.5, yeart-MPM2.5, yearBLMPM2.5,  yearBL

式中，TPM2.5, yeart代表外推至目标年份t的PM2.5浓度；FPM2.5,yearBL为基准期（BL，1998—2020年）内V5.GL.03的PM2.5估算值；MPM2.5,yearBL为基准期内MERRA-2的PM2.5估算值；而MPM2.5,yeart则是目标年份t的MERRA-2的PM2.5估算值。

2.1.4 气象及其他预测因子

研究表明，气象条件对近地面空气污染物的生消与变化有至关重要的影响[59‒61]。本研究的气象数据来源于欧洲中期天气预报中心的第五代大气再分析资料（ERA5）。ERA5数据集的时间覆盖范围为自1979年至今，空间分辨率为0.25° × 0.25°，并因其对大气三维结构全面刻画而被广泛应用[62‒64]。与其前代产品（ERA-interim）相比，ERA5采用了更新版本的综合预报系统模型（IFS 41r2），提升了水平和垂直分辨率，并对数据同化方案进行了多项改进[65‒66]。本研究从ERA5中获取了8个气象变量：1000 hPa气温（TEM1000）、地表下行短波辐射（SWDR）、大气边界层高度（PBLH）、降水量（PRE）、1000 hPa相对湿度（RH1000）、1000 hPa纬向风速（U1000）、1000 hPa经向风速（V1000）以及1000 hPa风速（WS1000）。

此外，本研究还考虑了地形和植被覆盖对环境PM2.5浓度的影响。植被覆盖情况由ERA5-land数据集提供的高植被类型（LAIhigh）和低植被类型（LAIlow）叶面积指数来表征。东亚地区的数字高程数据来源于航天飞机雷达地形测绘任务（shuttle radar topography mission, SRTM）。

2.2 方法

2.2.1 PM2.5重建框架

基于已有研究[27,67‒68]，本研究采用双线性插值法将MERRA-2和ERA5数据集的空间分辨率降尺度至0.1° × 0.1°，确保与ACAG数据集的空间分辨率一致。如图1所示，环境PM2.5的重建框架主要包含两个组成部分：①基学习器，由随机森林（RF）、梯度提升机（GBM）和极限梯度提升（XGBoost）三种机器学习模型构成，用于提供PM2.5的初步估算值；②wide-deep模型，此模型融合了预测因子和初步预测值，以生成最终的输出结果。随着大数据技术的发展，机器学习已成为不同学科领域的通用工具[69‒71]。其中，RF、GBM和XGBoost是估算近地面空气污染物浓度时应用较为广泛的三种机器学习模型，并且大量研究表明这些模型能够达到很高的预测精度[72‒76]。因此，本研究将这三种模型作为基学习器分别对PM2.5浓度进行初步预测，并将其输出结果作为wide-deep模型中wide部分的输入。

wide-deep模型主要由wide部分和deep部分组成。对于deep部分，本研究构建了两个隐藏层来处理预测因子。借鉴Zang等[77]的方法，每个隐藏层均包含一个全连接层、指数线性单元（eLU）激活函数、批量归一化（BN）层和dropout层。eLU激活函数被用于提升训练速度，并防止出现梯度消失或梯度爆炸问题[78]。此外，相较于修正线性单元、sigmoid和双曲正切等其他激活函数，eLU能实现更高的预测精度。BN层和dropout层则分别用来稳定学习过程和降低过拟合的影响。对于wide部分，我们设计了一个隐藏层（其结构与deep部分中的隐藏层相同）来处理来自三个基学习器的PM2.5初步预测结果。在联合训练下，wide部分和deep部分有效结合，实现两个部分参数的同步调整。wide-deep模型的最终PM2.5预测值如以下公式所示：

WDPM2.5=D(Aero,Metero,Oth)+W(RFPM2.5,GBMPM2.5,XGBoostPM2.5)⏞Joint training

式中，WDPM2.5为wide-deep模型的PM2.5预测值；Aero为气溶胶预测因子，包括ACAG的PM2.5估算值、MERRA-2的PM2.5估算值以及MERRA-2再分析资料中的五种气溶胶组分浓度；Metero为气象预测因子，包括TEM1000、SWDR、PBLH、PRE、RH1000、U1000、V1000和WS1000；Oth为其他预测因子，包括MERRA-2再分析资料中的高、低植被叶面积指数（LAIhigh, LAIlow）以及SRTM高程数据。RFPM2.5、GBMPM2.5和XGBoostPM2.5分别代表三个基学习器的PM2.5初步预测结果。D和W分别指代wide-deep模型中的deep部分和wide部分，它们通过联合训练生成最终的PM2.5预测值（WDPM2.5）。

本研究采用十折交叉验证来检验模型的性能。在每一折中，90%的数据用于训练，10%用于测试。此过程重复十次，最终精度由各折结果的平均值确定。此外，为进行独立验证，数据集被划分为训练组和验证组。训练组包含2015—2019年的PM2.5地面观测值及相应的预测因子。2020年的PM2.5地面观测数据则用于测试模型的预测能力和后报性能。并采用决定系数（R2）、均方根误差（RMSE）、平均绝对误差（MAE）和平均相对误差（MRE）等统计指标评估模型性能。

2.2.2 PM2.5暴露水平

本研究将重建的PM2.5数据集与人口信息相结合，评估东亚地区在过去40年（1981—2020年）的暴露水平。人口分布图和年龄结构数据分别来源于世界格网人口（Gridded Population of the World, GPW）数据集和联合国（UN）人口司的统计数据。第三代和第四代GPW（GPW v3, GPW v4）数据集提供了1990—2020年间以五年为间隔的全球人口分布情况。目标年份的人口分布数据是通过对GPW v3和GPW v4数据集（空间分辨率：0.042° × 0.042°）进行线性外推或内插生成的。由于GPW数据集并未基于最新的普查数据创建，本研究基于联合国人口司的统计数据对内插和外推的结果进行修正。此外，本研究还从联合国人口司获取了中国、日本、韩国和朝鲜的人口结构数据，旨在探讨不同年龄组间PM2.5暴露水平的逐年变化情况。

2.2.3 趋势分析

线性趋势在以往的研究中被广泛用于量化空气污染物的年际变化，但它对异常值较为敏感，且仅适用于服从正态分布的数据。本研究采用一种非参数统计分析方法——Theil-Sen估计量，分析东亚地区PM2.5暴露水平的时空变化。Theil-Sen估计量最初由Theil [79]提出，后由Sen [80]进行了扩展以解决成对斜率中的结值问题。该方法具有较强的鲁棒性，即使数据中包含高达29.3%的异常值，也能为非正态分布数据准确的确定其斜率[81]。Theil-Sen估计量通过以下公式计算：

S = Med(xi-xjYi-Yj)

式中，S是年际变化的斜率，Med代表中位数，xi 和xj 分别是第i年（Yi ）和第j年（Yj ）的PM2.5年均浓度（i > j）。

3 结果与讨论

3.1 PM2.5地面监测浓度的分布与变化

如图2所示，东亚地区近地面PM2.5多年平均浓度（2015—2020年）呈现出显著的空间异质性。PM2.5污染主要发生在中国东部和南部，尤其是在华北平原、长江三角洲和四川盆地，这些地区的年均浓度超过了50 μg∙m-3。中国东部和南部地区分布着大型城市群，人口密度高，经济增长迅速。根据MERRA-2数据集，硫酸盐、黑碳和有机碳是这些区域主要的气溶胶组分。这表明，化石燃料燃烧排放是当地PM2.5污染的主要来源（附录A图S2）。值得注意的是，中国西部一些城市也出现了严重的PM2.5污染，如表1所示，新疆维吾尔族自治区喀什市的多年平均PM2.5浓度达到了107 μg∙m-3，为东亚地区最高值。与中国东部和南部不同，西部地区气候干旱，地表覆盖以盆地和沙漠为主。该区域易受沙尘天气影响，风蚀扬尘是当地PM2.5污染的主要贡献源之一（图S2）。中国城市地区的近地面PM2.5六年平均浓度为42 μg∙m-3，远高于东亚其他国家。相比之下，由于较低的人为排放和特有的地理气候条件，日本的PM2.5污染相对较轻。此外，日本各城市间的PM2.5暴露水平差异不大，年均浓度始终低于15 μg∙m-3，接近中国污染最轻的青藏高原地区水平。韩国城市的PM2.5年均浓度通常在20~28 μg∙m-3之间，其峰值和谷值分别出现在全罗北道和济州道。除本地人为排放外，空气污染物的长距离输送对朝鲜半岛的PM2.5浓度也产生了显著影响。

东亚是公认的全球污染最严重的地区之一，这促使各国政府在近几十年来采取了多项措施以应对PM2.5污染问题。其中最为有效的是中国国务院于2013年9月启动的《大气污染防治行动计划》[82]。地面监测数据表明，《大气污染防治行动计划》显著降低了中国的PM2.5暴露水平。具体而言，2015—2020年，中国城市的PM2.5年均浓度呈现出持续下降趋势，速率为每年-3.4 μg∙m-3（95%置信区间：-3.6~-3.1 μg∙m-3）。华北平原和四川盆地城市群的PM2.5污染缓解程度尤为显著，其年均下降速率超过了每年5 μg∙m-3 [图2（b）]。如表1和图2所示，尽管日本和韩国的空气质量改善幅度不如中国显著，但近年来PM2.5浓度的下降趋势在整个东亚地区普遍存在。日本和韩国PM2.5污染的缓解主要归因于两个方面：一方面，与中国类似，两国政府在过去几十年间积极实施了一系列空气质量改善措施；另一方面，中国PM2.5水平的下降显著减少了从中国大陆向朝鲜半岛和日本的气溶胶传输。

3.2 PM2.5重建框架的精度表现

图3展示了基于三组PM2.5数据集的验证结果，分别为基于ACAG数据集、MERRA-2再分析数据和wide-deep框架重建的PM2.5浓度。与MERRA-2相比，ACAG数据集具有更高的空间分辨率（0.01° × 0.01°和0.1° × 0.1°），并能更准确的表征东亚地区城市PM2.5分布的空间特征。此外，R2、RMSE、MAE、MRE和回归线表明ACAG数据集的PM2.5浓度与观测数据的一致性优于MERRA-2再分析数据。如图3（b）所示，MERRA-2数据集的粗分辨率（0.500° × 0.625°）导致东亚地区PM2.5浓度明显被低估，相应的RMSE（9.82 μg∙m-3）约为ACAG数据集（3.34 μg∙m-3）的三倍。而本研究中出的wide-deep框架在准确性上优于ACAG和MERRA-2数据集。基于该模型预测的PM2.5年均浓度，RMSE和MAE分别为1.38 μg∙m-3和0.79 μg∙m-3，表明与地面监测结果具有较高一致性。此外，为了评估模型的预测能力，研究将数据集划分为训练集（2015—2019年）和测试集（2020年）。验证结果表明，wide-deep模型能够准确预测东亚地区的PM2.5浓度分布，其2020年PM2.5浓度预测结果的RMSE为2.73 μg∙m-3（附录A图S3），优于ACAG数据集（RMSE = 2.82 μg∙m-3）。

附录A中图S4展示了wide-deep模型在空间尺度上的性能表现，以及东亚各城市中重建的PM2.5浓度与地面监测值之间的误差。根据图S1，中国被划分为四个区域，以便更深入地分析wide-deep模型在不同地区的表现。总体来看，该模型的预测结果与地面监测数据在大多数地区保持较高的一致性，其中83%城市的RMSE低于1.5 μg∙m-3，71%城市的R2值高于0.75。附录A中表S1显示，中国东部和日本的MRE（1.98%）和RMSE（0.83 μg∙m-3）分别为东亚地区最低。四项统计指标的结果表明，wide-deep模型在中国南部及朝鲜半岛表现出较好的预测性能，而在中国西部表现则较差（表S1和图S4）。在西藏部分城市（如日喀则、林芝等）尤为明显，这些地区的RMSE高达3.0 μg∙m-3，MAE为1.88 μg∙m-3，MRE达到8.3%，且R2值仅为0.76。进一步分析发现，青藏高原地区的模型预测值与实际PM2.5浓度之间存在较大偏差，主要原因可能与该区域监测站点数量有限有关。

尽管ACAG模型在中国地区的PM2.5浓度与地面观测值之间表现出较高相关性（R2 = 0.91, RMSE = 3.43 μg∙m-3），但其在日本和朝鲜半岛的预测精度明显偏低（附录A图S5）。通过引入更多地面监测数据进行模型训练，wide-deep模型在这些地区的预测性能显著提升（附录A图S4）。具体而言，日本各城市的平均RMSE由ACAG数据集的1.92 μg∙m-3降至0.83 μg∙m-3；韩国地区则由3.35 μg∙m-3降至1.50 μg∙m-3。综合国家和城市尺度的结果，四项统计指标均显示wide-deep模型的预测精度优于ACAG和MERRA-2数据集（表2和附录A图S4至图S6）。这意味着，如果将更多的地面观测数据引入训练集，wide-deep重建框架可以提高大陆尺度PM2.5浓度的估算精度。更重要的是，该模型还可以有效地捕捉半岛或群岛国家空气污染物的空间特征和年际变化。

3.3 PM2.5浓度的年际变化和趋势

采用wide-deep模型，我们获得了东亚地区PM2.5年均浓度的分布信息。图4显示，由于东亚三个国家经济发展阶段和速率不同，1981—2020年各地区PM2.5浓度变化呈现独特的趋势。同时本研究基于全球大气研究排放数据库（emissions database for global atmospheric research, EDGAR）的数据集来探讨每个地区人为排放对PM2.5浓度变化的影响。在2000年之前中国地区的人为排放相对有限[附录A图S7（a）]，其PM2.5浓度增加不明显，年均PM2.5浓度保持在25~30 μg∙m-3之间，人口加权（PW）PM2.5浓度则在27~35 μg∙m-3范围内。根据表3，中国在2000年之前的人口加权PM2.5浓度已符合世界卫生组织空气质量指南的中期目标1（年均浓度< 35 μg∙m-3）。自2000年起，伴随经济的快速发展，化石燃料消耗的增加导致当地的空气质量急剧恶化。EDGAR清单显示，2000—2010年，全国氮氧化物（NO x ）排放量几乎翻倍，初级PM2.5排放量也增加约50%（附录A图S7）。因此，与1981—1999年期间相比，2000年后PM2.5浓度增长速度明显加快，2006年全国人口加权PM2.5浓度达到峰值54 μg∙m-3。同时，中国地区地理平均PM2.5浓度与人口加权PM2.5浓度之间的差距持续扩大，表明华东、华南等人口密集地区的空气质量恶化更为明显。此后，全国PM2.5浓度在2006—2013年期间趋于平稳。中国政府在2010年之前推出了一系列空气污染防治策略，但这些措施主要针对SO2引发的酸雨问题，对降低PM2.5暴露风险的效果有限[83]。自2013年起，全国PM2.5浓度的快速下降主要归因于《大气污染防治行动计划》的实施，人口加权PM2.5浓度从2013年的56 μg∙m-3持续下降到2020年的36 μg∙m-3 [图4（a）]。2013年9月，中国国务院颁布的《大气污染防治行动计划》被认为是中国迄今为止最严格的空气污染治理政策。为进一步落实该计划，提出了到2017年针对重污染地区的具体减排目标，并在能源消耗控制、能源结构调整和清洁生产等方面出台了系统性措施[84]。图S7显示，2013—2020年全国NO x 和PM2.5排放量持续下降，表明这一计划的实施是中国空气质量控制的一个重要里程碑，有效降低了全国PM2.5暴露水平。

日本在20世纪80年代之前经历了快速的经济增长，但1981—2020年期间NO x 和PM2.5的排放量并未出现显著增加（图S7）。此外，与中国和朝鲜半岛相比，日本PM2.5浓度在1981—2020年间的年际变化幅度较小，整体保持平稳[表3和图4（b）]。此后，年均人口加权PM2.5浓度从1999年的11 μg∙m-3上升至2003年的15 μg∙m-3。2000—2006年，PM2.5暴露水平在高点趋于稳定，年均人口加权PM2.5浓度在13~15 μg∙m-3之间波动。2006年之后，日本PM2.5指标（地理平均值和人口加权平均值）均显著下降，至2019年分别降至9 μg∙m-3和10 μg∙m-3的最低水平。

1981—1996年，朝鲜半岛的NO x 排放呈上升趋势[图S7（c）]。尽管2000年后NO x 排放量有所下降，但PM2.5浓度却持续上升。总体而言，朝鲜半岛PM2.5暴露水平的年际波动与中国相似，表明中国地区的气溶胶传输可能对朝鲜半岛空气质量产生一定影响。具体而言，朝鲜半岛的人口加权PM2.5浓度在2003年之前呈上升趋势，其中1990—1997年间增幅较大。2000年之前，朝鲜半岛的人口加权PM2.5浓度已达到世界卫生组织空气质量指南的中期目标2（年均浓度< 25 μg∙m-3）。在随后的几年里，朝鲜半岛PM2.5暴露的风险仍然保持较高水平（人口加权PM2.5年均浓度> 25 μg∙m-3）。自2014年起，人口加权PM2.5年均浓度逐渐下降，由29 μg∙m-3降至2020年的21 μg∙m-3。朝鲜半岛的空气质量受中国地区空气污染物跨境输送的显著影响，因此，这一下降趋势可能部分归因于中国实施的《大气污染防治行动计划》。

东亚地区中PM2.5暴露水平的年际变化在空间和时间上表现出明显的异质性。如表3所示，1981—1990年中国和朝鲜半岛PM2.5浓度显著上升（p < 0.05），人口加权PM2.5年均浓度增幅分别为0.8 μg∙m-3和0.4 μg∙m-3。其中，中国东部和南部的PM2.5浓度上升更为显著。而在受沙尘输送主导的中国西部（塔克拉玛干沙漠区）和北部（戈壁沙漠区）部分地区，PM2.5浓度则呈下降趋势。与此同时，人口密集的日本东京湾PM2.5暴露水平在1981—1990年也呈现明显下降趋势。图5和表3显示，1991—2000年，东亚地区PM2.5浓度逐渐增加，朝鲜半岛人口加权PM2.5浓度的增长率为0.7 μg∙m-3∙a-1（95%置信区间：0.4~1.0 μg∙m-3∙a-1），显著高于中国和日本地区。在21世纪的前10年（2001—2010年），由于人为排放的增加，全中国范围内的PM2.5暴露水平持续快速上升。空间分布上，华北平原、长江中下游平原和四川盆地的PM2.5污染加剧尤为明显。相比之下，2001—2010年日本地区的PM2.5污染显著减轻[图5（c）]，其中东部沿海地区的改善趋势更为突出。在地方政府实施有效控制措施和政策的背景下，2011—2020年间，东亚地区的空气质量显著改善，中国、日本和朝鲜半岛的年均人口加权PM2.5浓度分别以2.8 μg∙m-3（95%置信区间：2.1~3.0 μg∙m-3）、0.2 μg∙m-3（95%置信区间：0.1~0.3 μg∙m-3）和0.5 μg∙m-3（95%置信区间：0.3~0.8 μg∙m-3）的速度下降。中国东部和南部的PM2.5污染降幅较大，大部分地区的下降速度超过2.5 μg∙m-3∙a-1。附录A图S8显示了东亚地区PM2.5的10年平均浓度分布情况。

3.4 PM2.5暴露水平变化

2021年9月，世界卫生组织更新了空气质量指南，进一步强调了空气污染所带来的重大影响[24]。根据推荐限值和世界卫生组织空气质量指南的4个中期目标，我们将东亚地区的PM2.5年暴露水平划分为6个等级：1级（< 5 μg∙m-3）、2级（5~10 μg∙m-3）、3级（10~15 μg∙m-3）、4级（15~25 μg∙m-3）、5级（25~35 μg∙m-3）和6级（> 35 μg∙m-3）。研究结果显示，作为全球空气污染最严重的地区之一，东亚地区年均PM2.5浓度符合世界卫生组织空气质量指南标准的人口比例不足0.05%。

在过去40年（1981—2020年）中，中国大部分地区PM2.5暴露水平属于5级和6级，只有3%的人口年均PM2.5暴露浓度低于10 μg∙m-3（即1级和2级）。在20世纪80年代初期，中国约40%的人口主要暴露在4级污染中，而约20%的人口生活在6级重污染地区。随着中国经济增长及人为排放量增加，PM2.5暴露风险逐渐增加，至2013年暴露于6级污染地区的人口数量达到11.6亿人，约占总人口的84%。相比之下，暴露于4级和5级污染地区的人口比例分别下降至11%和4%。2010年后，中国政府出台了多项措施应对空气污染问题，包括最为严格的《大气污染防治行动计划》。如图6（a）所示，这些措施显著降低了全国范围内的PM2.5暴露风险。到2020年，中国受到6级污染影响的人口下降至仅6.47亿（占总人口的45%），较2013年减少了50%。

与其他东亚国家相比，日本受PM2.5污染的影响较小，因此人口的平均暴露风险较低。如图6所示，日本的PM2.5暴露风险水平主要集中在2级和3级，过去四十年间，82%的人口暴露于这两个水平。2000年之前，日本全国范围内PM2.5暴露水平无显著变化。2000—2008年，日本遭受4级污染的人口大幅增加，部分原因是受到来自中国的越境污染影响。中国的《大气污染防治行动计划》实施后，日本空气质量不断改善，如图6（b）所示，2016—2020年，暴露于4级污染的人口下降至1%以下。

1981—1995年，朝鲜半岛超过70%的人口生活在4级污染中，暴露于PM2.5重污染水平（5级和6级）的人口比例近乎为零。自2000年以来，随着当地人为排放量的激增和跨境污染物的影响，暴露于5级和6级污染的人口显著增加。至2014年，暴露于5级污染的人口比例达到70%，而暴露于6级污染的人口比例达到9%。自2015年以来，朝鲜半岛暴露于重污染区域的人口大幅下降。值得注意的是，在2017—2020年的4年间，暴露于6级污染的人口比例几乎降至零，这一改善可能归功于中国实施了有效的《大气污染防治行动计划》。

我们计算了1981—2020年间暴露于东亚地区中不同PM2.5浓度的人口的总体百分比。如附录A图S9所示，20世纪80年代初期，东亚地区超过80%和50%的人口分别暴露于世界卫生组织空气质量指南的PM2.5中期目标1（年均浓度< 35 μg∙m-3）和目标2（年均浓度< 25 μg∙m-3）。1981—2000年，暴露曲线逐渐向高浓度区间移动，但只有5%的人口PM2.5浓度暴露水平高于50 μg∙m-3。自2000年以来，曲线的右移更加明显，2009—2010年暴露于年均PM2.5浓度高于50 μg∙m-3和75 μg∙m-3区域的人口比例分别增加至47%和10%。同时，在2003—2012年间，东亚地区中只有不到30%的人口达到了世界卫生组织空气质量指南的中期目标1。由于中国实施了有效的《大气污染防治行动计划》，PM2.5污染在东亚地区中得到显著缓解，暴露曲线开始左移。2019—2020年，暴露于年均PM2.5浓度超过75 μg∙m-3的人口比例下降至仅0.4%，而暴露于世界卫生组织空气质量指南中期目标1和目标2的人口比例分别增加到52%和23%。图S9（b）表明，2019—2020年的PM2.5暴露水平与1999—2002年相当。

值得注意的是，老年人群，尤其是患有慢性肺部和心脏病的人群，更容易受到空气污染的影响。受生育率下降、预期寿命延长以及人口步入老年阶段等多种因素的推动，人口老龄化正成为东亚地区人口趋势的普遍现象（附录A图S10）。多项流行病学研究表明，人口老龄化正成为东亚地区中PM2.5相关过早死亡率变化的主要驱动因素[85‒87]。据估计，东亚地区65岁及以上的人口从1981年的5810万增加到2020年的2.277亿，增长约三倍。附录A图S11显示，在20世纪80年代初期，大约有1000万老年人（65岁或以上）受到了6级空气污染的影响。随着人口老龄化和人为排放的快速增加，东亚地区老年人口的PM2.5暴露风险显著上升。2014年，居住在6级污染地区的老年人口达到1.29亿，较1981年增长了近11倍。尽管《大气污染防治行动计划》显著改善了空气质量，但受6级污染影响的老年人口并未明显下降，2015—2020年间仍保持在约1亿人左右。因此，我们推断，缓解策略带来的健康收益可能会被东亚地区年龄结构的变化所抵消。此外，大量流行病学研究表明，虽然《大气污染防治行动计划》的实施降低了中国的PM2.5暴露水平，但其相关的过早死亡率并未出现任何明显的下降趋势，甚至近年来保持上升趋势[88‒89]。

3.5 讨论

3.5.1 创新点和局限性

遥感技术的发展显著提升了大气环境监测的精度与可靠性，并成为构建高时空分辨率地表空气污染物数据集的重要手段。近年来，空气污染物的估算研究主要集中在卫星数据时代，而2000年之前，关于空气污染物空间分布的数据集仍然较为稀缺[9‒10]。例如，Wei等[90‒93]通过人工智能及大数据技术开发全球空气污染物数据集，被广泛应用于流行病学和政策评估研究。该数据集具备全覆盖、高分辨率等特点，但数据集的时间覆盖范围仅从2000年至今。相比之下，模型或再分析数据集能够在更长的时间跨度内提供空气污染物的全球及区域分布情况，已有研究利用这些数据集估算了空气污染物相关的健康效应[86,94‒95]。然而，像MERRA-2系列的模型或再分析数据集存在较大的不确定性，且其空间分辨率远不及卫星估算数据[96‒97]。本研究整合了多源PM2.5观测数据、气象变量、植被变量等，重建了1981—2020年东亚地区的PM2.5分布数据集。同时，为减少单一机器学习方法带来的不确定性和过度拟合影响，我们选择了RF、GBM和XGBoost三种机器学习模型来初步预测地表PM2.5浓度，并采用wide-deep模型框架整合这三种基学习器的预测结果。

结果表明，该重构框架能够实现较高的预测精度。重建的PM2.5浓度数据与地面观测值吻合度较好，R2和RMSE值分别为0.99和1.38 μg∙m-3，优于基于卫星的ACAG数据集。随着更多地面观测数据纳入模型训练，新开发的数据集降低了日本和朝鲜半岛PM2.5估算值的不确定性。与ACAG数据集相比，日本的平均RMSE从1.92 μg∙m-3降至0.83 μg∙m-3，韩国的相应RMSE从3.35 μg∙m-3降至1.50 μg∙m-3。本研究的一个显著特点是时间跨度更长，与其他研究不同，本研究跨越了40年（1981—2020年），这为这一时期东亚地区PM2.5浓度的时空分布提供了重要信息。同时，本研究揭示了部分区域PM2.5污染变化的细节。这些信息对评估人为排放和缓解政策对当地空气质量及暴露风险的影响至关重要。总体而言，本研究提出的重建框架有效结合了卫星和模型的预测优势，开发了一个精度更高、时间覆盖更长的PM2.5分布数据集。

重构框架的一个主要局限性是对于监测站稀缺或缺乏监测站的地区，预测的不确定性较大。例如，四项统计指标显示，重建结果在中国西部，尤其是青藏高原地区的精度，远低于东亚其他地区。由于中国西部地区幅员辽阔，PM2.5监测站数量有限，可用于调查和分析相应地区地表PM2.5浓度与相关预测因子之间关系的数据明显不足。尽管本研究使用了3种机器学习方法和wide-deep模型对估算结果进行集成，但中国西部地区的预测不确定性仍然较大。此外，日本和朝鲜半岛地区重建的PM2.5浓度不确定性降低，证明了将更多观测数据纳入模型训练能显著提升区域预测精度。因此，随着东亚地区监测站点和网络数量的增加，模型可以进一步优化，从而提高预测精度。

本研究的另一个局限性主要源于预测变量空间分辨率的差异。我们通过双线性插值方法将ERA5和MERRA-2数据集的空间分辨率提升至0.1° × 0.1°。尽管不同预测变量之间的空间分辨率差异可能给PM2.5的估算带来不确定性，但值得注意的是，气象再分析数据集通常具有较低的分辨率[98]，而插值是地表空气污染物估算中协调变量空间分辨率的常用方法。遥感和数据同化技术的进展使得全球气象数据集在时间和空间分辨率上得到了显著提高，这些进展有望减小当前数据集因分辨率较粗所带来的影响。

3.5.2 对政策制定者的启示

为了应对空气污染，东亚地区发起了多项旨在改变能源结构和减少人为排放的举措，其中最为有效的为《大气污染防治行动计划》。该计划显著降低了华南和华东地区的PM2.5污染，2014—2020年，这些地区的人口加权PM2.5浓度年下降率分别为4.0 μg∙m-3（95%置信区间：4.5~3.7 μg∙m-3）和2.7 μg∙m-3（95%置信区间：2.9~2.3 μg∙m-3）（附录A表S2）。《大气污染防治行动计划》的实施不仅减轻了中国地区的空气污染，还为东亚其他国家带来了可观的环境效益。在《大气污染防治行动计划》实施之前，日本已致力于减少化石燃料排放，2001—2013年，其人口加权PM2.5浓度以0.3 μg∙m-3∙a-1（95%置信区间：0.3~0.2 μg∙m-3∙a-1）的速度下降。随着《大气污染防治行动计划》的实施，日本人口加权PM2.5浓度下降速度加快。相比之下，朝鲜半岛的人口加权PM2.5浓度在2000—2013年呈现缓慢上升趋势。然而，《大气污染防治行动计划》实施后，朝鲜半岛的PM2.5污染也得到缓解，人口加权PM2.5水平以1.2 μg∙m-3∙a-1（95%置信区间：1.5~1.0 μg∙m-3∙a-1）的速度下降。此外，附录A的表S2和图S12均表明，PM2.5的下降发生在朝鲜半岛整个地区，而不仅限于人口稠密地区。与其他地区不同，整个朝鲜半岛区域平均PM2.5浓度的下降幅度大于其人口加权PM2.5浓度的下降幅度。这种PM2.5的下降在距离中国较近的朝鲜半岛北部地区尤为显著。这表明《大气污染防治行动计划》的实施有效减少了输送到朝鲜半岛的跨界气溶胶负荷，从而显著改善了这一区域的空气质量。

虽然《大气污染防治行动计划》的实施已大大改善了中国及周边东亚地区的PM2.5污染，但距离世界卫生组织空气质量指南的最终目标仍存在很大差距。一方面，中国冬季严重污染事件仍持续发生；另一方面，大量流行病学研究表明，老年人群更容易受到空气污染对健康的不利影响[99‒101]。值得注意的是，预计未来几十年东亚地区的老年人口将迅速增加。这些人口年龄结构的变化正在成为影响东亚地区PM2.5相关健康负担演变的主要因素[85‒87]。因此，为了有效降低未来与PM2.5相关的健康风险，东亚地区政府需要设定更高的减排目标，并考虑每个国家的国情特点，制定切实可行的缓解措施。

气象条件直接影响地表PM2.5的光化学反应和扩散条件，对严重雾霾污染事件的发生起着至关重要的作用。附录A中的图S13和S14表明，温度的升高、太阳辐射的增强、湿度或降雨量的降低以及大环流的减弱均会增加东亚地区（特别是在华南和华东地区）的地表PM2.5浓度。多项研究表明，在不同的气候情景下，东亚的空气污染可能会进一步恶化，这主要是由于气候变暖、热浪和静稳天气等气象事件更加强烈和频繁[102‒103]。这意味着东亚地区空气污染控制策略的制定需考虑气候变化的影响，同时协同减少温室气体和污染物的排放，这对于减缓全球变暖和降低空气污染风险至关重要。

4 结论

东亚地区被广泛认为是全球PM2.5污染最严重的地区之一。本研究提出了一个wide-deep模型框架，此框架融合了三个基学习器，重建了东亚地区高精度PM2.5浓度数据集。结果表明，此框架是整合再分析资料和卫星数据的有效方法。更重要的是，此框架对历史PM2.5预测具有较强的稳健性和可靠性。具体而言，与ACAG和MERRA-2数据集相比，重建的PM2.5浓度与地面观测的一致性显著提升，这得益于模型纳入了更多地面监测数据，从而大幅降低了日本和朝鲜半岛等区域的不确定性。此外，与之前的研究不同，本研究方法可以计算过去40年的PM2.5水平，为流行病学和政策评估相关的研究提供关键数据支持。

利用重建的数据集，我们分析了PM2.5的时空波动以及东亚地区的污染暴露水平。结果表明，2000年之前，PM2.5浓度稳步上升，暴露水平主要为中度污染（4级）。人为排放和化石燃料消耗的增加，显著加剧了东亚地区的PM2.5污染，这使得到21世纪10年代末期，每年暴露于50 μg∙m-3以上PM2.5浓度的人口增加到近50%。尽管近年来，相关措施的实施已大幅降低了东亚地区大气中的PM2.5浓度，但整体暴露水平仍然很高，并且大多数地区仍然难以达到最新的世界卫生组织空气质量指南标准（年平均PM2.5暴露浓度< 5 μg∙m-3）。值得注意的是，人口老龄化显著抵消了空气污染防治措施所带来的健康效益，导致暴露于重污染水平的老年人口数量在过去十年中并未出现明显的下降趋势。同时，气候变化也会影响大气污染物的光化学反应和扩散条件。具体而言，东亚大部分地区气温升高、太阳辐射增强，叠加环流减弱和气候趋于干燥，共同为PM2.5的生成与累积提供了有利条件。因此，东亚地区的政策制定者应充分考虑这些因素，并设定更积极的污染控制目标，以降低未来的污染暴露风险。

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