基于混合预评估方法利用废弃口罩制备碳纳米管与氢气的系统优化研究

周荷雯 ,  夏孙文 ,  杨晴 ,  刘超 ,  苗博 ,  蔡宁 ,  Ondřej Mašek ,  Pietro Bartocci ,  Francesco Fantozzi ,  钟华美 ,  卢旺 ,  孙锲 ,  杨海平 ,  陈汉平

Engineering ›› 2025, Vol. 47 ›› Issue (4) : 218 -227.

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Engineering ›› 2025, Vol. 47 ›› Issue (4) : 218 -227. DOI: 10.1016/j.eng.2024.11.016
研究论文

基于混合预评估方法利用废弃口罩制备碳纳米管与氢气的系统优化研究

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A Hybrid Pre-Assessment Assists in System Optimization to Convert Face Masks into Carbon Nanotubes and Hydrogen

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摘要

由于人们日益关注废弃口罩对环境可能造成的危害，催化热解技术被提出用于其资源化处理。然而，当前相关催化剂选择和系统设计主要围绕转化效率开展，忽略了经济成本和潜在的生命周期环境影响。本文提出了一种经济-环境混合的预评估方法，并用于多种将废弃口罩转化为碳纳米管和氢气的路径中，识别出环境影响较小且经济回报较高的催化剂和反应器。在催化剂选择方面，研究发现广为人知的Fe-Ni基催化剂相比更便宜的Fe基催化剂具有更高的催化活性，能够将催化热解系统的经济效益提高38%~55%。此外，与Fe基催化剂相比，使用Fe-Ni基催化剂还能使处理每千克废弃口罩的碳排放量减少4.12~10.20 kg二氧化碳当量。在系统设计方面，研究表明当碳纳米管的价格高于1.49×104美元·t-1时，微波辅助催化热解成为最优选择，其在生命周期温室气体减排潜力、富营养化潜力和人体毒性等方面的环境影响较低，同时具备良好的经济效益。而当碳纳米管的价格低于1.49×104美元·t-1时，与转化效率更高的微波辅助催化热解相比，常规加热催化热解过程中的催化剂稳定性更佳（循环次数可达43次），因此常规加热催化热解可能成为一种更具经济性的路径。本研究将基础科学与生态经济学相结合，为处于研究阶段的新兴技术在实现技术效率、经济效益和环境可持续性方面提供了理论参考。

Abstract

With extensive attention being paid to the potential environmental hazards of discarded face masks, catalytic pyrolysis technologies have been proposed to realize the valorization of wastes. However, recent catalyst selection and system design have focused solely on conversion efficiency, ignoring economic cost and potential life-cycle environmental damage. Here, we propose an economic–environmental hybrid pre-assessment method to help identify catalysts and reactors with less environmental impact and high economic returns among various routes to convert discarded face masks into carbon nanotubes (CNTs) and hydrogen. In catalyst selection, it was found that a widely known Fe–Ni catalyst exhibits higher catalytic activity than a cheaper Fe catalyst, potentially increasing the economic viability of the catalytic pyrolysis system by 38%–55%. The use of this catalyst also results in a carbon reduction of 4.12–10.20 kilogram CO2 equivalent for 1 kilogram of discarded face masks, compared with the cheaper Fe catalyst. When the price of CNTs exceeds 1.49 × 104 USD·t–1, microwave-assisted pyrolysis is the optimal choice due to its superior environmental performance (in terms of its life-cycle greenhouse gas reduction potential, eutrophication potential, and human toxicity) and economic benefits. In contrast, conventional heating pyrolysis may be a more economical option due to its good stability over 43 reaction regeneration cycles, as compared with a microwave-assisted pyrolysis catalyst with a higher conversion efficiency. This study connects foundational science with ecological economics to guide emerging technologies in their research stage toward technical efficiency, economic benefits, and environmental sustainability.

关键词

口罩 / 催化热解 / 碳纳米管 / 生命周期评价 / 经济性分析

Key words

Face mask / Catalytic pyrolysis / Carbon nanotubes / Life-cycle assessment / Economic analysis

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周荷雯,夏孙文,杨晴,刘超,苗博,蔡宁,Ondřej Mašek,Pietro Bartocci,Francesco Fantozzi,钟华美,卢旺,孙锲,杨海平,陈汉平. 基于混合预评估方法利用废弃口罩制备碳纳米管与氢气的系统优化研究[J]. 工程（英文）, 2025, 47(4): 218-227 DOI:10.1016/j.eng.2024.11.016

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1 引言

自COVID-19疫情暴发以来，口罩已成为公共卫生防护的重要屏障。根据Nzediegwu和Chang [1]建立的全球口罩日丢弃量模型，全球每日丢弃口罩约2064 t，预计佩戴口罩将成为新常态[2]。口罩主要由塑料制成，不当处置会引发重大生态威胁，包括病毒传播[3]和微塑料（即直径小于5 mm的塑料碎片）污染加剧[4‒5]。研究表明[4,6‒7]传染性病毒可在口罩表面存活数天[3]，这可能危及野生动物、海洋生物乃至人类。此外，医护人员丢弃的口罩可能携带大量病原微生物，也需谨慎处理。

当前医疗废物处理技术，如高温焚烧、灭菌填埋等，面临环境与经济上的挑战。例如，高温焚烧会产生有毒气体，而垃圾焚烧产生的残渣可能成为潜在的微塑料来源[8]。这类环境问题需配置昂贵的污染控制设备[9]。医疗废物处理行业因高成本且缺乏高价值产物输出而面临巨大挑战，这一问题在发展中国家尤为严重。因此，当前口罩处理方式不仅难以增值，还可能造成重大环境影响与资源消耗。

现有研究[10‒12]探索了废弃口罩可持续资源化方法。热化学转化技术，尤其是热解技术，是聚合物废物增值的有效途径。研究者[13‒14]提出通过该技术将废弃口罩转化为高价值产品。部分研究关注口罩热解特性[15‒17]及制备可燃烃类气体的动力学[18‒19]，另有学者采用沸石催化剂（HZSM-5, H-Beta, HY）通过催化快速热解制备芳烃[20]。然而，口罩资源化研究仍处于起步阶段。本研究聚焦于一种通过催化热解将废弃口罩转化为碳纳米管（CNTs）、氢气、焦油及回收铁等高附加值绿色产品的新技术。该技术的灵感源于塑料精炼工艺[21]，旨在满足全球碳中和背景下对电动汽车与氢能汽车的需求。

为通过促进C—H键断裂提升CNTs和氢气产率，研究者合成了许多新型催化剂，并设计了高效反应器。但这些研究常常忽视了技术、经济与环境效益的权衡[22‒23]。综合评估技术性能、经济性及环境影响对于技术应用与部署是至关重要的，且这种方法已经拓展至新兴材料[24]与能源技术[25‒26]领域。传统综合评估主要在技术应用阶段实施（例如，在工业级系统的技术经济数据齐备时开展示范项目评估），但其可能会延迟负面效应的识别进程，并导致技术研发成效不如预期[27]。在示范前实施科学的预评估可最大限度减少材料选择与系统设计决策的意外影响。然而在研发阶段进行催化热解技术预评估具有挑战性，主要原因是缺乏工业级系统的技术经济数据及评估的数据不确定性影响分析能力[28]。

本研究提出了一种基于耦合模型的经济-环境混合预评估方法，该模型考虑了技术设计、系统经济性和生命周期环境分析之间的权衡，实现技术研发阶段的系统优化。工业级技术关键数据通过流程模拟软件（Aspen Plus）结合实验室尺度机理与性能进行预测。基于实验与模拟结果，采用生命周期评价（LCA）与敏感性分析（SA）克服技术经济数据缺失的难题，降低数据不确定性的影响。本研究利用该预评估方法比较了两种公认催化剂（Fe/Al2O3与FeNi/Al2O3）[29‒30]及两种加热方式（常规加热与微波辅助加热），通过耦合模型评估系统性能（反应性能、产物特性、催化剂寿命）、系统经济效益（产物收率、催化剂价格、基于性能的产物价格）与环境效应（资源可用性及技术设计相关的生命周期环境影响），旨在揭示新型与传统催化热解技术的经济与环境风险，为未来研究提供指导。

2 方法与材料

2.1 催化剂制备

催化剂制备方法如下。

Fe/Al2O3催化剂：将7.214 g Fe(NO3)3·9H2O溶于200 mL水，加入10 g γ-Al2O3，搅拌混合物2 h后在105 ℃空气烘箱中干燥24 h。所得固体在800 ℃空气氛围中煅烧2 h [31‒32]，催化剂的铁负载量为10 wt%。

FeNi/Al2O3催化剂：制备流程与单金属催化剂相同，使用5.411 g Fe(NO3)3·9H2O与1.376 g Ni(NO3)2·6H2O，金属负载量为10 wt%，Fe与Ni的比例为3∶1。

2.2 催化系统

微波辅助热解催化系统示意图见附录A中的图S1。系统由进料单元、立式管热解催化单元（高600 mm，内径为45 mm）、电炉、微波炉、冷凝单元、气体净化单元及气体离线检测组成。每次实验前，将3.23~3.31 g口罩置于热解区，等质量催化剂置于催化区，并通入高纯氮气（N2, 99.99%）作为保护气（100 mL·min-1）。基于热重分析（TGA）结果，热解炉设定500 ℃以确保口罩被完全分解与彻底灭菌。催化区通过200~1000 W微波加热至预设反应器温度380 ℃。经热解催化后，热解区获得碳渣与废金属，催化区收集催化剂与CNTs混合物。可凝挥发分（焦油）在冰水冷凝器中液化，不可凝挥发分（气体）经水洗、硅胶干燥后收集于气体采样袋。每组实验重复三次，循环实验使用废催化剂代替新鲜催化剂重复进行。废催化剂不与CNTs分离，直接用于后续实验。

常规加热催化系统除催化区外与微波辅助催化流程相同，如附录A中的图S2所示。实验中用电炉替代微波炉，且反应温度维持在800 ℃。

2.3 温度测量与表征

微波炉和电炉中的反应器温度使用红外高温计测量。需要注意的是，高温计只能测量反应器的外表面温度。口罩组分表面官能团通过傅里叶变换红外光谱（FTIR; VERTEX 70, Bruker, Germany）分析，设置扫描32次，分辨率为4 cm⁻¹，波长为400~4000 cm-1。热解现象通过热重分析仪（TGA; STA-449F3, NETZSCH, Germany）分析，设置氮气氛围，升温速率为10 ℃·min-1，温度为50~800 ℃。晶体结构通过X射线衍射（XRD; X’ Pert PRO, Malvern PANalytical B.V., the Netherlands）测定。程序升温还原通过TGA进行，20 mg样品在150 ℃预处理20 min，然后在还原气氛（5 vol% H2和95 vol% N2）下以10 ℃·min-1的速率加热至900 ℃。催化剂尺寸与表面形态通过扫描电镜（SEM; Nova NanoSEM 450, FEI, USA）在10 kV加速电压下进行成像观测。透射电镜（TEM）与高分辨透射电镜（HR-TEM）图像通过配备Super-X能量色散X射线光谱（EDX; Bruker, USA）的JEM-2100F（JOEL, Japan），在200 kV的加速电压下获取。拉曼光谱采用LabRAM HR800（Jobin-Yvon, Horiba, France）仪器在532 nm波长的Nd:YAG激光器下进行测试。程序升温氧化（TPO）在TGA中进行，约20 mg样品在空气气氛、以10 ℃·min-1的速率升至800 ℃。气体产物通过配备热导检测器与火焰离子化检测器（FID）的双通道微型气相色谱（GC）进行系统分析（A91 GC, Panna, China）。当氮气量已知时，可通过氮气和氢气的浓度比确定氢气产率。

2.4 口罩特性

本研究选用外科口罩作为典型原料，采用了带有耳绳（HYNAUT, China）的实验用外科口罩作为样品，其尺寸为17.5 cm×9.5 cm。外科口罩的主要有效成分是滤芯，由两层纺黏无纺布和一层熔喷无纺布组成，辅助配件包括耳绳和鼻夹。经机械拆分后，一个口罩包含64.31 wt%滤芯、15.07 wt%耳绳、12.51 wt%鼻夹及8.11 wt%金属丝，如图1（a）所示。考虑到口罩的污染潜力主要与聚合物组分有关，而金属丝易于回收，所以聚合物部分是研究的主要目标。FTIR用于测定各部分表面官能团[图1（b）]，其分析显示滤芯和鼻夹表现出相似的红外响应，主要在2750~3000 cm-1和50~1500 cm-1处有两个主要振动区，分别归因于烷烃的某些伸缩和弯曲振动。鼻夹和滤芯符合聚丙烯（PP）的红外光谱[33]。耳绳显示出更复杂的官能团，包括C=O/C=N（1615~1750 cm-1）、C‒O/C‒N（980~1300 cm-1）以及芳烃中的C‒H（810~920 cm-1）。

研究采用TGA评估了口罩的基本热分解特性[图1（b）]。塑料废物的热解过程可分为三个阶段：干燥阶段（100~300 ℃）、热解阶段（300~500 ℃）和固化阶段（>500 ℃），该结果与已有口罩热解研究结论一致[15]。在第一阶段，鼻夹出现轻微质量损失，而过滤层和耳绳未见明显质量变化。第二阶段为主要分解区间，发生快速解聚反应，释放大量挥发性物质（含短链聚合物和单体）及气体组分（包括氢气）。第二阶段是主要分解范围，发生快速解聚，释放大量挥发物（由短链聚合物和单体组成）和气体（包括氢气）。剩余固体残渣在第三阶段进一步缓慢分解。当口罩各组分单独热解时，滤芯和鼻夹在第二阶段迅速分解至低于2 wt%残渣。然而耳绳表现出不同的热分解曲线，第二阶段后固体残渣超过20 wt%。根据微商热重（DTG）曲线，三种组分的最大分解速率温度按以下顺序递减：滤芯（449 ℃）>鼻夹（440 ℃）>耳绳（429 ℃）。通常当样品温度达到500 ℃时，所有挥发物均已释放完毕。

2.5 经济-环境混合预评估方法

传统的经济-环境评估通常侧重于工业规模系统，使用来自示范项目的数据（如成本和能量/物质流）[34‒35]。受限于数据可获得性，这些传统评估不适用于研发阶段的新技术。数据的可用性决定了经济-环境评估的可靠性。与使用经验数据或直接放大实验数据相比，应用过程模拟（如Aspen Plus）可能是获得新技术的假设大型系统数据的可行选择，如设备成本、运营成本、投资成本、能量或物质流等技术[24]。然而过程模拟方法无法提供关于产品的微观组分和微观结构的一些重要经济数据，这可能会产生误导性的评估，并阻碍相关研究领域的可持续发展。而如图2提出的混合经济-环境预评估方法整合了实验研究、过程模拟和经济-环境评估，众多实验研究为构建过程模拟模型和评估经济-环境影响提供了基础数据，同时这些由实验信息化的模拟模型也为评估所需的经济成本和能量或物质流提供了完整的数据集。因此这种方法可以进行完整的混合预评估，对于减少催化热解等创新技术开发中无法预知的负面影响至关重要。

本研究使用Aspen Plus V11软件（Aspen Technology, Inc., USA）模拟了用于口罩处理的催化热解系统。附录A中的表S1提供了催化热解模型的详细模块、参数、物质输入与输出、能量及水消耗的详细数据。

本研究使用Gabi Version 5.0（PE-international, Germany）构建了环境分析的生命周期评估（LCA）模型，影响评估方法采用TRACI 2.1（USA）。功能单位为每生产1 kg口罩。模型考虑了以下环境影响指标：臭氧消耗潜值（ODP）、酸化潜值（AP）、富营养化潜值（EP）、人体毒性（HT）、生态毒性（EC）、化石燃料耗竭（FFP）和温室效应潜能（GWP）。其中，研究特别关注整个系统的GWP情况，包括二氧化碳（CO2）、一氧化二氮（N2O）和甲烷（CH4）的排放，其以每千克口罩产生的二氧化碳当量表示（kgCO2e·kg-1）。详细的输入、输出清单和计算方法见附录A中的第S1~S2节。该系统的生命周期环境影响潜力（Eredi）通过计算两个组成部分得到：净生命周期环境影响（Enet）和传统产品替代效应（Eoffset）：

Eredi= Eoffseti- Eneti

式中，i为环境影响类别，包括ODP、GWP、AP、EP、HT、EC和FFP；Eneti考虑了与PP织物、驻极体处理的熔喷布、纺黏布、口罩加工处理以及CNTs固定碳（与GWP相关）相关的第i种净生命周期环境影响。废物处理包括废弃口罩焚烧和填埋、使用Fe/Fe-Ni催化剂的常规热解和使用Fe/Fe-Ni催化剂的微波辅助热解。Eoffseti指催化热解产品相比源自化石燃料和矿石资源的传统产品所减少的第i种环境影响。

在经济分析中，设备、安装及公用工程成本数据均采集自Aspen Plus软件经济分析模块（即Aspen工艺经济分析器）的模拟结果。该系统通过多种渠道创收，包括CNTs生产、裂解气、焦油、废铁以及碳减排带来的收益。此外，该系统还通过有偿处理医院支付的医疗废弃物（废弃口罩）获得收入。碳减排收益根据环境分析（即GWP）进行计算。CNTs的价格主要由其质量（如直径）决定。在本研究中，直径为10~30 nm的CNTs的定价为5.80×104美元·t-1，而直径30~80 nm的定价为4.35×104美元·t-1。这些价格是基于TIMENANO公司2022年的产品报价设定的[36]。附录A中的表S2、表S3提供了详细的经济评估参数和财务指标。

3 结果

3.1 废弃口罩制备CNTs和氢气的催化热解系统

附录A中的图S3显示了FeNi/Al2O3和Fe/Al2O3的XRD谱图。这两种催化剂的衍射峰弱且宽，表明其分散性好、粒径小。在Fe/Al2O3中观察到Fe2O3和Al2O3相。在FeNi/Al2O3 中还观察到新的NiO、Ni-Fe-Al和Fe-Al相。在35.77°和36.40°处检测到立方晶系Ni-Fe和Ni-Fe-Al相，这表明活性组分Ni、Fe与载体之间存在强相互作用，且对于氢气的形成至关重要[32]。附录A中的图S4显示FeNi/Al2O3和Fe/Al2O3的程序升温还原（TPR）结果。FeNi/Al2O3的还原过程集中在更高温度范围，这表明双金属催化剂与载体之间的相互作用比单金属催化剂更强。这可能因为双金属催化剂中存在共晶金属态（Ni-Fe-Al）。金属与载体之间的相互作用有利于活性金属组分的分散[37]。

本研究选择了两种催化方法：常规加热催化（即Fe-CH和FeNi-CH）和微波辅助催化（即Fe-MW和FeNi-MW）。与需先加热材料表面且依赖对流、传导和辐射传热的常规加热方式不同，微波辅助加热提供由微波（电磁辐射）和目标材料相互作用引起的整体加热。作为微波吸收体，催化剂在整个体积内加热，整个过程具有更高的热效率[38]和更均匀的加热。在相同条件下连续进行循环测试后（见附录A中的图S5至图S7），获得催化剂的消耗量和热解-催化系统的平均产率，如表1所示。氢气和CNTs的产率分别为0.486~0.715 m3·kg-1和28.09 wt%~38.49 wt%。

与单金属催化剂相比，双金属催化剂表现出更高的催化活性和更好的稳定性。FeNi-MW在将有机物转化为CNTs和氢气过程中表现出更高的催化活性，其产率分别高达38.49 wt%和0.715 m3·kg-1。这一发现表明，该催化剂通过在口罩的中间产物（如长链烃类和芳烃）热解过程中活化C‒H键，促进了烃类的裂解。这导致碳沉积和氢气生成量增加，同时焦油产率降低。其中，FeNi-MW的初始催化活性使得来自口罩的CNTs产率达到48.76 wt%，氢气产率达到0.080 m³·kg-1，如表S3所示。关于催化剂的使用量，每处理100 kg口罩所需的催化剂量在2.14~30.63 kg之间。其中，FeNi-CH所需的催化剂量最少，稳定性最好，经过43次循环后仍保持其初始活性的75%，如图S5所示。与商业催化剂Ni/La2O3相比，FeNi-CH在生产CNTs [39]时表现更优，后者每用100 kg废弃口罩反应生产CNTs需消耗11.2 kg催化剂。总体而言，本文研究的四种催化条件在氢气和CNTs生产方面均表现出良好的催化活性。FeNi-MW具有较高的初始催化活性，而FeNi-CH不仅催化稳定性更好，且所需催化剂量最少。

3.2 碳纳米管的性质

CNTs是催化热解过程的主要目标固体产物。这种材料具有广泛的商业应用，如航空航天材料、储能和分离技术[40‒41]。本研究提出了一种低成本技术方案，利用废弃口罩与储量丰富的铁、铝原料实现多壁CNTs的大规模制备。

CNTs（包括使用过的催化剂）的SEM、TEM和HR-TEM图像如图3所示，图中显示出密集、细长且卷曲的丝状碳覆盖在催化剂表面，且丝状碳的长度达几微米。其中，FeNi-MW上的丝状碳表面更光滑，而FeNi-CH和Fe-CH上的纤维状碳呈现出更多竹节状形态（见附录A中的图S8和图S9）。除了样品Fe-MW的平均外径较粗（大于50 nm）外，CNTs的外径主要集中在20~30 nm之间。在TEM图像中，具有22层碳层的管壁厚度为7.35 nm，对应0.34 nm的层间距，与石墨层间距一致。在FeNi-CH和Fe-CH的CNTs中观察到了完整和不完整的竹节状结构。总体而言，FeNi-MW和FeNi-CH上的CNTs显示出约26 nm的均匀外径和约10 nm的内径。

CNTs的拉曼光谱在D、G和G′处显示出三个明显的峰，如附录A中的图S10所示。D峰代表缺陷，表示石墨中的无序结构。G峰归因于石墨中具有E₂g对称性的伸缩振动模式[42‒43]。D-Raman峰强度（ID）与G-Raman峰强度（IG）之比（ID/IG）被用来反映石墨化程度和纯度。FeNi-MW、FeNi-CH和Fe-CH均表现出较低的ID/IG值，其中，FeNi-CH的值最低，为0.65，表明其石墨化程度和纯度高。ID/IG值按以下顺序递减：Fe-MW > Fe-CH≈FeNi-MW > FeNi-CH。G′峰代表二阶声子共振[22]，该现象与石墨烯层相关，可用于反映催化剂表面碳沉积的纯度[32]。在样品中FeNi-CH显示出最显著且尖锐的G′峰，这与ID/IG值的观察结果一致。

在TGA中进行了TPO，如附录A中的图S11所示。达到450 ℃后观察到的质量损失归因于固体碳材料的燃烧，热失重表明了产物的碳含量。对于粗CNTs而言，FeNi-MW和FeNi-MW显示出最大的重量损失，表明其碳含量高。热重曲线显示，重量损失主要发生在600 ℃以上，这是石墨碳的点燃温度[30]。不同样品的质量损失显示出不同的TPO峰值。所有氧化峰值均高于650 ℃，表明材料具有较高的热稳定性。这些结果与拉曼光谱数值共同证实了CNTs的高纯度特征。

3.3 废弃口罩催化热解技术的经济-环境分析

基于实验结果，本研究设计了一个通过废弃口罩催化热解制备CNTs的过程模拟模型。该模型包括三个部分：催化剂制备、口罩的催化热解和CNTs的纯化（附录A中的图S12）。图4基于模拟模型，评估了催化热解系统的经济效益以及口罩生产和处理的环境效益。

图4（a）展示了四种催化热解情景的生命周期环境概况，包括通过替代传统方法生产热解产物所减少的环境影响。结果表明，除富营养化潜力EP以外，对废弃口罩进行催化热解可以减少对环境的影响。催化热解对富营养化潜力EP的显著影响主要是由在粗CNTs纯化过程中作为保护气使用的氮气的排放引起的。此外，使用Fe-Ni催化剂的微波辅助热解系统（情景4）和使用Fe-Ni催化剂的常规热解系统（情景2）的环境性能优于其他两个情景（情景1：使用Fe催化剂的常规热解系统；情景3：使用Fe催化剂的微波辅助热解系统）。

图4（b）对GWP结果（GHG排放）的分析表明，情景2的净影响（EnetGWP）最低，为3.47 kgCO2e·kg-1，这是由于Fe-Ni催化剂在常规加热系统中的高稳定性。然而需要注意的是，目前利用化石燃料生产CNTs是一个碳密集型过程。应用催化热解系统（情景1~4）所抵消的影响（EoffsetGWP）在39.50~53.45 kgCO2e·kg-1之间，其中，超过90.00%的减排量来自替代基于化石燃料的CNTs产品。因此，考虑到生命周期GWP影响的减排潜力（EredGWP），即同时考虑EnetGWP和EoffsetGWP，情景4（-49.52 kgCO2e·kg-1）的表现要优于情景2（-45.27 kgCO2e·kg-1）。

图4（c）展示了情景1~4的经济表现。研究发现，与情景4相比，情景2通过提高Fe-Ni催化剂的稳定性，将运营成本降低了42.39%。但与情景2相比，情景4将系统收入提高了24.88%。这些结果与产物产率的提高密切相关，尤其是对于CNTs产率。因此，基于经济表现，情景4是最佳选择，其净现值（NPV）为8.429×107美元，其次是情景2，NPV为6.893×107美元。

此外，本研究还讨论了四种情景的敏感经济效应和GHG排放效应，如附录A中的第S2节所示。图4（d）显示了每千克口罩生产的净现值潜力范围（NPVunit）和GHG减排量。情景4在经济效益和GHG减排方面具有更大的潜力；与情景3相比，情景2会带来更大的经济效益，但这两个情景的GHG减排潜力差异并不显著。然而，情景1和情景3在经济表现和环境影响方面各有劣势。在当前背景下，相比焚烧和填埋废弃口罩，口罩催化热解技术尤其能带来显著的经济效益并实现GHG减排。

本研究还进行了SA，以考察关键参数（E1~E5和L1~L4，表2）对NPV和GHG减排的影响。从经济角度分析，年运行时间和CNTs价格是决定性因素。当CNTs价格低于1.49×104美元·t-1时，与情景4相比，情景2将成为市场上更优的选择（附录A中的图S13）。此外，提高系统效率和年工作时间可以显著提高系统的经济利润。从环境角度分析，替代传统产品将成为关键影响因素。随着传统产品碳排放强度的降低，废弃口罩催化热解技术带来的GHG减排量将大幅下降。但如果口罩原料采用生物基塑料，即使不考虑未来传统产品的替代效应，该技术仍可实现碳移除效益。

4 结论

实现零碳排放的可持续社会发展已成为新技术开发的先决条件。本研究聚焦于口罩的处理和再利用，将废弃口罩转化为高价值产品（即CNTs、氢气、焦油和回收铁）。与传统危险废物处理的焚烧和填埋技术相比，本研究中开发的从废弃口罩制备生产CNTs的催化热解技术具有多重优势。从循环经济的视角分析，高温热解不仅能有效杀菌以满足医疗危险废物处理的要求，还能将废弃口罩转化为高价值产品。从原子经济的视角分析，该技术旨在分离口罩中的C和H元素，从而获得高价值的CNTs和高级热解气（主要是氢气和甲烷）。通过催化剂活化C‒H键以产生氢气，同时碳原子通过气-液-固机制排列形成CNTs。相较于传统化学气相沉积（CVD）方法制备CNTs，催化热解不需要额外添加甲烷或丙烯。此外，热解挥发物（> 300 ℃）的能量可以部分抵消部分沉积过程的高昂能源成本。值得注意的是，氢气在传统CVD工艺中通常用于产生还原气氛，这不仅增加了工业操作风险，还带来了额外成本。

通过比较微波辅助加热与传统加热方法，本研究发现微波辅助加热具有更高的热效率，且反应器温度较低（380 ℃），能够大大降低能耗。此外，微波辅助催化产生了更高的初始催化活性，这意味着牺牲焦油产量，能够生成更多CNTs和氢气。但缺点在于，由于双金属催化剂在微波环境中的稳定性较低，导致消耗更多的催化剂。与单金属催化剂相比，尽管引入了更昂贵的镍元素，但双金属催化剂仍展现出更高的活性和稳定性。

本研究还基于实验结果提出了一种经济-环境混合预评估方法，通过化工流程模拟将技术设计扩展为系统模型，并与系统性综合评价相结合。该方法优化了技术设计基础流程中的技术、经济和环境分析。研究结果表明，在当前市场和技术背景下，采用Fe-Ni催化剂的微波辅助热解是最具经济可行性和环境可持续性的选择。然而，随着CNTs市场需求的持续增长和催化热解技术的日益成熟，其价格预计将逐步下降。这使得采用Fe-Ni催化剂的传统催化热解技术成为颇具吸引力的选择，尤其是在CNTs价格变得更加低廉时。

未来研究应拓展催化热解技术的应用范围，涵盖更广泛的分离塑料废弃物，如工业领域产生的塑料和包装材料，以生产在技术和经济层面均适用于集成电路、硬盘驱动器和导电塑料等多种应用的CNTs。研究重点应集中在提升催化剂制备的成本效益、优化催化剂与CNTs的分离效率，以及推动低能耗热解技术的发展。微波加热、电磁加热和焦耳加热等创新加热方式在降低碳沉积能耗方面展现出潜力，有望进一步减少该工艺的环境影响并提升可持续性。通过攻克这些技术难题，该领域将更接近实现催化热解技术将塑料废弃物转化为高价值资源的全部潜力，从而推动循环经济发展并减轻塑料废弃物对环境造成的负担。

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