压裂后非常规储层中的CO2利用与地质封存

赵金洲 ,  王乐乐 ,  魏兵 ,  Valeriy Kadet

Engineering ›› 2025, Vol. 48 ›› Issue (5) : 98 -113.

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Engineering ›› 2025, Vol. 48 ›› Issue (5) : 98 -113. DOI: 10.1016/j.eng.2025.01.005
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压裂后非常规储层中的CO2利用与地质封存

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CO2 Utilization and Geological Storage in Unconventional Reservoirs After Fracturing

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摘要

循环注入CO2技术在提高非常规油藏采收率与碳减排方面展现出巨大潜力。然而，目前对于油藏尺度下碳分布、运移与转化全周期演化规律仍缺乏系统认知。为此，本研究通过融合微地震事件、多尺度地质力学与地球化学反应的数值模拟，综合考虑了复杂裂缝网络几何形态、岩石应力敏感性以及CO2-原油-地层水-岩石相互作用，基于实验数据严格校正了流体模型、油藏模型与地球化学反应动力学参数，并从原油产量、CO2封存量、碳分布形态及岩石物性变化等多维度综合评价了CO2利用与地质封存效果。结果表明，经过十轮循环注气（十年），48.3%的注入CO2在地下实现稳定封存，原油采收率提高了3.4%。多种CO2封存形式（如溶解在水中和矿化碳酸盐）的存在削弱了CO2-原油相互作用，导致CO2-原油混合区体积缩减25.9%，累计产油量降低2.2%，但封存率提高了7.7%。循环注采模式显著影响了储层内CO2的运移与转化过程。尽管油相溶解CO2占总封存量的一半以上，但其在生产阶段可能重新逸出。十年后约20%的注入CO2（约12 000 t）以四种形式实现长期封存：矿化碳酸盐（6%）、水相溶解态（6%）、水相离子态（4%）以及束缚气态（4%）。值得注意的是，储层改造体积（SRV）内的非裂缝区是束缚气的主要聚集区。本研究揭示了循环注入条件下CO2的动态运移与转化规律，为压裂后非常规储层的CO2捕集、利用与封存及提高原油采收率（CCUS-EOR）效果评估提供了更全面精确的分析框架。

Abstract

Cyclic injection holds great potential for CO2 emission reduction coupled with enhanced unconventional oil recovery. There is, however, a lack of a thorough understanding of carbon distribution, migration, and transformation underground over time at the reservoir scale. To address this issue, we conducted a rigorous numerical simulation integrating microseismic events, multi-geomechanics, and multi-geochemistry to represent the complex fracture geometry, rock stress sensitivity, and CO2–oil–brine–rock interactions. The fluid model, reservoir model, and geochemical reaction kinetics were carefully validated and calibrated using experimental data. The performance of CO2 utilization and geological storage was comprehensively investigated in terms of changes in oil production, CO2 storage, carbon distribution, and petrophysical properties. The results indicate that 48.3% of the injected CO2 was stored stably underground after ten cycles (ten years), with a 3.4% increase in oil recovery. The presence of multiple CO2 storage forms, such as dissolved in water and mineralized carbonate, impeded CO2–oil interaction, leading to a 25.9% reduction in the volume of the CO2–oil mixing zone and a 2.2% decrease in cumulative oil production, albeit with a 7.7% increase in the storage rate. The cyclic injection mode had a significant impact on the migration and transformation of CO2 in the reservoir. While dissolved CO2 in oil accounted for over half of the total storage, it had the possibility of being released during production. After ten cycles, 20% of the injected CO2 (approximately 12 000 t) reached long-term storage in four forms: mineralized carbonate (6%), water-dissolved CO2 (6%), aqueous ions (4%), and trapped gas (4%). Notably, the non-fracture zone within the stimulated reservoir volume (SRV) served as the primary trapping area for residual gas. This work provides valuable insights into dynamic CO2 transport and transformation processes under cyclic injection and presents a more comprehensive and precise framework for assessing CO2 capture, utilization, and storage with enhanced oil recovery (CCUS-EOR) performance in unconventional reservoirs after fracturing.

关键词

CO2利用与地质封存 / 循环注入 / 非常规储层 / 碳分布、运移与转化 / 减排

Key words

CO2 utilization and geological storage / Cyclic injection / Unconventional reservoir / Carbon distribution, migration, and transformation / Emission reduction

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赵金洲,王乐乐,魏兵,Valeriy Kadet. 压裂后非常规储层中的CO2利用与地质封存[J]. 工程（英文）, 2025, 48(5): 98-113 DOI:10.1016/j.eng.2025.01.005

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1 引言

全球气候变暖加剧，对人类社会可持续发展构成严峻挑战。据国际能源署（IEA）统计，2023年全球与能源相关的二氧化碳（CO2）排放量同比增长了1.1%，达到3.74 × 1010 t的历史新高[1]。因此，减少温室气体排放以缓解气候变化已成为国际社会关注的焦点。CO2捕集、利用与封存（CCUS）是一项新兴的大规模CO2减排战略，有望推动化石能源的低碳化利用，并应对全球气候变化[2]。在Hepburn等[3]提出的10种CO2利用途径中，CO2驱油（CO2-EOR）技术展现出巨大的碳利用与地质封存潜力。CCUS协同提高原油采收率（CCUS-EOR）是指将CO2注入油气藏，改变储层与流体的物理化学性质，在提高原油产量的同时实现CO2的净零排放[4]，是我国实现碳达峰与碳中和目标的重要技术支撑[5]。据估算，我国可通过CO2-EOR技术封存约5.1× 109 t CO2 [6]。

CO2-EOR作为三次采油技术已在常规油藏中应用多年。然而，随着常规资源逐渐枯竭，致密油、页岩油等非常规资源逐渐成为开发重点。与常规油藏不同，致密油藏的原位渗透率极低（≤ 0.1 mD; 1 mD = 0.987 × 10-3 μm2），原油主要赋存于微纳米级孔喉系统中[7]，致使CO2连续驱替等常规方法难以解决原油流动受限的问题。水平井多级压裂技术的出现推动了致密油产量的提升，该技术通过建立大量渗流通道使油气从致密基质流向井筒，初期可实现较高的产油量，但产量递减迅速，导致一次采收率不足原始地质储量（OOIP）的8%，超90%的原油仍滞留地下。近年来，实验研究[8]、数值模拟[9]以及现场试验[10]均已证实循环CO2注入能有效提高致密油藏采收率。循环CO2注入（又称“CO2吞吐”，HnP）是一种单井工艺，包括“注入（huff）-焖井（soak）-生产（puff）”三个阶段。这一过程通常会重复多次，直到达到经济可行性极限。

当前多数关于CO2-EOR的研究聚焦于CO2与原油之间的相互作用，包括混相、增压、降低原油黏度、原油膨胀（OS）、萃取与分子扩散等效应[9,11]。然而，经过压裂改造后的非常规储层因其独特的储集特征与开发方式导致CO2-EOR与地质封存机制和传统认知存在差异[12‒13]。例如，在致密储层中，CO2主要沿裂缝系统流动，其进入未压裂基质的渗透过程则由压力与浓度梯度共同驱动[12]。在扩散作用主导的致密储层中，最低混相压力（MMP）的实际意义有限，因为MMP依赖对流主导条件[14]，即使注入压力超过MMP仍能进一步提高采收率[15]。Tovar等[16]和Kumar等[17]也报道过类似现象。注入阶段形成的溶剂-油混合带，以及生产阶段发生的原油膨胀和油组分萃取，被认为是CO2 HnP的主要增油机理[15]。这些差异要求研究更加关注基质与裂缝之间的物质交换过程。除CO2与原油相互作用外，非常规储层CO2-EOR效果还取决于储层特征、岩石力学特性和注入策略。循环注采引起的有效应力波动会显著影响储层物性（尤其是人工裂缝的渗透率），这对生产历史拟合[18]和产量预测[19]影响深远。此外，人工裂缝导流能力在多次加载/卸载循环作用下表现出滞后效应，进一步制约裂缝-基质系统中的流体传输行为[20]。因此，对于压裂后的致密储层，需建立多相流体特征与岩石物性的全耦合模型，才能准确评估CO2-EOR效果。

早期CO2-EOR过程主要侧重于提高原油采收率，较少关注CO2在多孔介质中的封存情况[21]。近期研究表明，循环注入是非常规储层CCUS-EOR的可行技术。Lashgari等[22]提出，循环CO2注入可在中巴肯地层中封存总注入量25%~50%的CO2。Bao等[23]在对鹰滩页岩的全生命周期评估时发现，循环CO2注入不仅将采收率提高了20%，同时实现了31.3%的有效CO2封存率。Ning和Tura [24]研究表明，CO2在非常规储层中的封存效率高度依赖于储层条件、作业参数和生产策略。

尽管已有研究对非常规储层中循环CO2注入的采油和封存效果进行了评估，并提供了有价值的见解，但这些研究为了节省计算时间，往往大幅简化储层特征、流-固耦合和传质过程。这种简化限制了对非常规储层CCUS-EOR过程中的协同效应、CO2封存转化及其对封存能力贡献的理解。注入CO2在地层中的运移与封存动态的准确预测，是优化注采方案设计、提高原油采收率与碳封存效率的关键。因此，需通过充分耦合多相渗流、多组分传输、流体相态行为、地质力学及地球化学反应特征的物理模型，对CCUS-EOR效果进行综合评估[25‒26]。

常规CO2地质封存项目的成功，揭示了地下CO2封存方式的四种主要类型：构造封存（阻止CO2向上运移）、束缚封存（通过毛细力束缚CO2流动性）、溶解封存（将CO2溶解在流体中）与矿物封存（使CO2以碳酸盐形式沉淀）[27‒28]。这四种封存机制对应着6种地下CO2形态：超临界游离态、油/水相溶解态、水相离子态、束缚气态与矿化态。CO2赋存状态受温度、压力、矿化度、注入方式、储层非均质性以及地质力学等多种因素共同控制[29‒31]，导致CO2在不同封存形态之间发生动态转化。以压力敏感的溶解封存为例，间歇注采模式引起的压力波动会显著影响溶解封存的效率，使得地下CO2的运移和转化过程更为复杂。此外，在长石和绿泥石含量较高的储层中，矿物的沉淀/溶解作用会改变岩石物性（如孔隙度、渗透率和润湿性），进而影响流体渗流规律和CO2分布特征[32]。Hu和Rui [33]利用TOUGHREACT模拟程序研究了CO2在地质利用与封存过程中的运移规律和相态分布，发现CO2的封存形态持续动态转化，并强调必须准确量化原位条件下各封存机制的转化规律和贡献，才能准确把握CO2的运移过程并评估封存潜力。然而，目前针对压裂后非常规油藏循环注入过程中CO2的动态运移行为及CCUS-EOR协同效应的系统研究仍较为缺乏。

总之，尽管近期研究证实了循环注入CO2技术在非常规油藏CCUS-EOR中的应用潜力，但现有模型大多未能充分耦合多尺度地质力学与地球化学效应，导致对地下CO2分布的动态演化、运移规律与转化机制的阐释仍不充分。为填补这一认知空白，本研究针对目标区块建立了充分考虑关键影响因素的组分模型，旨在通过精确捕捉原油产量、CO2封存量及岩石物性特征的动态变化，系统评估油藏CCUS-EOR协同效果。本研究使用实验数据对油藏模型和流体模型进行了精确校准。在建模过程中，引入了岩石应力敏感性和裂缝渗透率滞后效应以考虑地质力学影响，并设置了与矿物组成相关的复杂地球化学反应动力学模型，以捕捉岩石体积的微小变化。模拟结果揭示了多周期注入中CO2的动态运移-转化规律及其封存贡献，阐明了CO2-EOR与地质封存的相互作用机制，并明确了CO2在地下的运移过程。这一系统性认知为非常规油藏CCUS-EOR应用提供了新见解。

2 油藏描述

研究对象为位于我国新疆准噶尔盆地玛湖凹陷的三叠系百口泉组油藏。从岩性特征来看，其可分为三层：上部层发育一套具有一定厚度的泥岩盖层，中、下部层岩性则以砂岩和砾岩为主[34]。研究区为典型的致密油藏，平均孔隙度为9.2%，平均渗透率为0.11 mD，含油饱和度为52%~64%，平均气油比（GOR）为108 m3∙m-3，平均死油密度为826 kg∙m-3。

3 研究方法

本文通过CMG-GEM软件建立了油藏模型，用于模拟CO2、原油、地层水与岩石之间的相互作用[35]。在此基础上，对CO2循环注入过程中的CO2-EOR和CO2封存效果进行了进一步评估。模型综合考虑了CO2溶解、分子扩散、气相相对渗透率滞后、地球化学反应，以及多尺度地质力学与地球化学反应影响引起的孔隙度/渗透率变化，详见后文。

3.1 油藏模型

油藏模型基于玛湖凹陷三叠系百口泉组的一口典型水平井建立。采用压裂施工监测的微地震数据构建裂缝网络，如图1（a）所示。模型区域尺寸为905.1 m × 230.6 m × 52.6 m，在I、J、K方向上分别采用60 × 45 × 3的笛卡尔网格进行划分[图1（b）]。裂缝的几何形状和走向通过微地震事件来确定。储层改造体积（SRV）的分布特征如图1（c）所示。采用对数间隔-局部加密（LS-LR）方法，将裂缝所在网格沿I、J、K方向细分为5 × 5 × 1，同时将SRV划分为裂缝区和非裂缝区。表1列出了模拟中使用的参数。

3.2 流体组成与模型

通过IC761型离子色谱仪测定了地层水的离子组成，总矿化度为11 776.33 mg∙L-1，详细信息如表2所示。通过气相色谱分析确定原油组分，将35种以上组分归并为七个拟组分以提高计算效率，如表3所示。采用CMG-WinProp中的Peng-Robinson状态方程（PR-EOS）计算流体性质和相平衡[36]。为了准确描述油-气以及水-气间的相态行为与流体相互作用，我们开展了包括恒组分膨胀（CCE）、原油膨胀、CO2溶解度及MMP等测试。通过精细调整临界压力、临界温度、omega A、omega B及二元相互作用系数等状态参数，使模拟计算值与实测值达到较高的一致性，如图2（a）和（b）所示。采用Jossi-Stiel-Thodos黏度关联式拟合原油黏度[36]，流体物性实测值与计算值对比详见附录A表S1。假设气-水两相处于热力学平衡状态，CO2在气相与水相中的逸度相等，如公式（1）所示。分别应用PR-EOS和亨利定律[公式（2）]计算CO2在气相和水相中的逸度，其中参考亨利常数和无限稀释条件下水中CO2的偏摩尔体积是拟合CO2溶解度实验数据的重要参数，如图2（c）所示。

fig-fia=0

式中，fig为气相中组分i的逸度；fia为水相中组分i的逸度。

fCO2(a)=yCO2(a)⋅HCO2

亨利定律常数计算公式如下[37]：

ln(HCO2)=ln(HCO2*)+v¯CO2⋅(p-p*)RT

式中，fCO2(a)是水相中CO2的逸度；yCO2(a)是水相中CO2的摩尔分数；ln(HCO2)是CO2亨利常数的自然对数；ln(HCO2*)是参考条件下CO2参考亨利常数的自然对数；v¯CO2是组分在无限稀释水中的偏摩尔体积；p是压力；p*是参考压力；R是通用气体常数；T是温度。

3.3 岩石应力敏感性

流体注入或采出会引起孔隙压力与有效应力变化，导致岩石发生膨胀或压实效应，进而影响储层孔隙度和渗透率。这种效应在循环注入过程中更为频繁且显著。基质与裂缝的渗透率变化在加载和卸载循环下遵循不同的演化路径，其主要原因在于水力裂缝因支撑剂的非弹性响应发生塑性变形，致使渗透率演化呈现明显滞后特征。在矿场尺度上，若利用地质力学方法描述这种复杂的演化行为，需建立支撑剂非弹性响应的本构模型，这在实际模拟中面临着挑战。相比之下，采用压力相关的孔隙度和渗透率乘数关联式可有效表征裂缝渗透率的滞后行为[20,35]，如附录A的图S1所示。图中包含一条主衰竭路径以及两条上、下压力边界处的滞后路径；中间压力下的滞后路径通过线性插值确定。人工裂缝扩展行为不在本文研究范围内。

3.4 地球化学反应与模型

地球化学反应用于描述和预测多孔介质中的物理和化学演化过程。水相溶液反应遵循热力学原理，通常通过实验数据或热力学数据库获得的平衡常数来表征。对于矿物反应等反应传输模型通常需要引入动力学模型，以模拟矿物溶解/沉淀反应的时变速率。地球化学反应与对流-扩散运移过程相耦合，可以准确捕捉矿物的时空演化规律及孔隙度和渗透率动态变化特征。

3.4.1 水相溶液反应

地层水中部分溶解的CO2会参与如式（4）~（6）所示反应，生成大量碳酸氢根离子及少量碳酸根离子。水相中发生的离子反应进行迅速，可采用化学平衡控制假设来描述，如公式（7）~（11）所示。地层水组分的相关水相溶液反应如下所示：

CO2(aq)+H2O⇌H++HCO3-
CO32-+H+⇌HCO3-
H++OH-⇌H2O

化学平衡的反应方程式如下[38]：

Qα-Keq,α=0,α=1,...,Raq
Qα=∏i=1naqaiviα
ai=γimi, i=1,...,naq
logγi=-Aγzi2I1+a˙iBγI+B˙I
I=12∑i=1naqmizi2
log(Keq)=a0+a1T+a2T2+a3T3+a4T4

式中，Qα 为水相反应α的活度积；Keq,α 为水相反应α的化学平衡常数；Raq为水相内化学平衡反应的数量；naq为水相组分的数量；ai 为组分i的活度；viα表示水相反应α中组分i的化学计量系数；γi 为组分i的活度系数；mi 为组分i的摩尔浓度；Aγ 、Bγ 和B˙为温度相关参数；zi 为组分i的离子电荷；a˙i为离子尺寸参数；I为离子强度；a0~a4为化学平衡系数。

3.4.2 矿物反应

在酸性条件下，溶解于地层水中的CO2会与储层岩石发生反应，生成稳定的碳酸盐矿物，从而实现永久碳封存。该过程具有长期性与缓慢性特征。过渡态理论（TST）通常用于描述矿物溶解与沉淀的反应动力学，矿物反应速率由反应表面积（RSA）、反应速率常数、活度积及化学平衡共同决定[27,38]，如式（13）所示。矿物反应方向受Qβ /Keq,β 比值[即饱和指数（SI）]控制。当SI大于1时，发生矿物沉淀；当SI小于1时，则发生矿物溶解，如式（14）所示。速率常数随温度变化的关系如式（15）所示。矿物的RSA是影响反应速率的关键参数，其随矿物的溶解和沉淀过程动态变化，如式（16）所示。反应动力学参数的确定方法将在第3.4.4节中详述。

rβ=A^βkβ1-QβKeq,β, β=1,...,Rmn
SI=QβKeq,β>1,mineral precipitation<1,mineral dissolution
kβ=K0βexp-EaβR1T-1T*
A^β=A^β0⋅NβNβ0

式中，rβ 为矿物反应β的反应速率；A^β为矿物反应β的RSA；kβ 为矿物反应β的反应速率常数；Qβ 为矿物反应β的活度积；Keq,β 为矿物反应β的化学平衡常数；Rmn为矿物反应的数量；Eaβ 为矿物反应β的活化能；T* 为参考温度（通常为25 ℃）；K0β 为矿物反应β在参考温度T* 下的反应速率常数；A^β0为矿物反应β的初始反应表面积；Nβ 为当前时刻单位网格体积内矿物反应β的矿物的物质的量；Nβ0为单位网格总体积内矿物反应β初始矿物的物质的量。

3.4.3 地球化学反应作用下的孔隙度和渗透率演化

矿物的溶解与沉淀会改变多孔介质中的孔隙体积，从而引起孔隙度的变化。其计算如下[39]：

ϕ^*=ϕ*-∑β=1nmNβρβ-Nβ0ρβ
ϕ=ϕ^*1+cϕp-p*

式中，ϕ为实际孔隙度；ϕ* 为不考虑矿物沉淀/溶解时的参考孔隙度；ϕ^*为考虑矿物沉淀/溶解时的参考孔隙度；nm为矿物的数量；ρβ 为矿物反应β的矿物摩尔密度；cϕ 为岩石压缩系数。

由矿物溶解和沉淀引起的渗透率变化通过Kozeny-Carman方程[39]表征：

kk*=ϕϕ*3⋅1-ϕ*1-ϕ2

式中，k表示实际渗透率；k*表示在不考虑矿物沉淀/溶解时的参考渗透率。

图3为渗流场-地质力学-地球化学反应多模块耦合的迭代计算流程。首先，基于油藏模拟器中的渗流控制方程求解油藏压力、温度及饱和度场分布。随后，将渗流场参数传递到岩石应力敏感和地球化学反应模块，分别计算与压力相关的孔隙度和渗透率乘数以及矿物摩尔量变化。通过耦合这两类变量，更新实际孔隙度和渗透率场，并将结果反馈到油藏模拟器中以获取新的压力与温度分布。此迭代过程在收敛准则控制下按时间步推进，直至达到最大模拟时间。

3.4.4 反应动力学参数

以往研究表明，影响地球化学反应的因素包括温度、压力、水相离子组成、岩石矿物组分、RSA、活化能以及反应速率常数等[40]。本研究为提高模拟结果的可靠性，对所有不确定参数进行了严格校验。目标区块矿物组成来源于百口泉组（T1b）相似层段的平均矿物含量[41]，如表4所示。石英（43%）、长石（42.5%）和黏土（14.5%）为储层主要矿物。矿物的RSA是影响反应的关键不确定性参数，其大小取决于岩石表面所有矿物的非均质分布、颗粒粒径、形状及复杂接触界面。现有研究多采用特定的RSA值进行矿物反应模拟，忽略了不同矿物可反应表面积的非均质性特征[42]。目前常用的矿物RSA表征方法包括基于理想几何模型的几何表面积（GSA）法、通过气体吸附法（BET）测得的比表面积（SSA）法以及用于图像分析的扫描电子显微镜（SEM）法[43]。然而，不同方法测得的结果在数值上可能存在显著差异。由于不同类型矿物（尤其是黏土矿物）的颗粒尺寸差异较大，准确获取特定岩样中各矿物的RSA具有一定挑战性。本研究通过结合GSA与BET法确定主要矿物的RSA。首先，通过参考Beckingham等[43]收集的纯矿物BET实验数据，获取各矿物的粒径分布范围和BET边界（表4）；假设每种矿物由不同直径的球形颗粒组成，以此计算GSA。为消除理想球形假设带来的偏差，引入粗糙度系数（rf）确保计算得到的SSA处于纯矿物BET分布范围内。同时，要求岩石的总SSA（SSA*）与百口泉组（T1b）的平均BET结果（4.0 m2∙g-1）[41]保持一致。最终通过公式（20）~（23）计算获得各矿物RSA。模型中次生矿物的初始RSA设为1 m2∙m-3，以确保沉淀反应能够启动。

GSA=ASm=3rρm
SSA=GSA⋅rf
SSA*=SSA⋅Vm
RSA=SSA*⋅ρm

式中，AS为矿物颗粒的总表面积；m为颗粒质量；r为颗粒半径；ρm为矿物密度；Vm为矿物体积分数。

活化能和反应速率常数等其他动力学参数来源于Palandri和Kharaka [44]的研究，如表5所示。Kharaka等[45]给出的水相反应和矿物反应的化学平衡系数见附录A的表S2。

3.5 分子扩散

在致密油藏的CCUS-EOR过程中，分子扩散在物质传输中起着关键作用。注入的CO2会通过扩散作用从裂缝系统进入致密基质，在置换原油的同时实现CO2封存。通过大量实验数据已建立若干经验扩散方程，本研究采用Wilke-Chang相关式[公式（24）]来描述CO2在油相和水相中的分子扩散行为[46]。

Di=7.40×10-8(Mi')0.5Tμvbi0.6

式中，Di 为混合物中组分i的扩散系数；Mi'为溶剂的分子量；μ为溶液的黏度；vbi 为组分i在沸点下的偏摩尔体积。

3.6 相对渗透率

基质和裂缝系统的相对渗透率曲线采用Corey型幂律方程生成[39]。相对渗透率曲线的端点参数（如束缚水饱和度和残余油饱和度）由油田提供，曲率指数通过水平井的历史生产数据拟合确定。基质的相对渗透率曲线如图4（a）和（b）所示；裂缝区及混相条件下的相渗曲线则采用对角线表示。模型整合了Coats [47]提出的与界面张力（IFT）相关的相对渗透率模型，实现非混相-混相相对渗透率曲线的插值计算。本研究重点关注循环注采过程中束缚气的模拟，未考虑地球化学反应对相对渗透率的影响。岩石的湿润性倾向会导致非湿润相（通常为气相）在驱替-渗吸的频繁转换过程中出现相对渗透率滞后现象，从而造成气相滞留。采用CMG-GEM软件中的两相气体滞后模型描述上述滞后行为[39]，同时使用Land束缚模型预测非湿润相的束缚气饱和度[48]，如公式（25）~（29）所示。气体相对渗透率滞后模型如下。

krg(Sg)=krgdr(Sg),  during drainagekrgdr(Sgf), during imbibition
Sgf=Sgcrit+(Sg-Sgrh)(Sgh-Sgcrit)(Sgh-Sgrh)

式中，krg为气相相对渗透率；krgdr为驱替曲线上的气相相对渗透率；Sg为气相饱和度；Sgf为自由气饱和度；Sgcrit为临界气体饱和度；Sgrh为渗吸过程束缚/残余气体饱和度；Sgh为发生渗吸转变时的气体饱和度。

Land函数定义了转向饱和度Sgh与最大束缚气体饱和度Sgrh之间的关系：

C=1Sgrmax-Sgcrit-1Sgmax-Sgcrit
Sgrh=Sgcrit+Sgh-Sgcrit1+C(Sgh-Sgcrit)
Sgmax=1-Swcon-Soirg

式中，C为Land常数；Sgrmax为最大残余气体饱和度；Sgmax为最大气体饱和度；Swcon为束缚水饱和度；Soirg为气-液系统残余油饱和度。

模型中，假设由润湿相自吸作用引起的Sgrmax等于历史拟合完成后油藏的平均含水饱和度与Swcon之间的差值。由于岩石具有非CO2润湿性，液相相对渗透率曲线在驱替和渗吸过程中被认为是相同的。图4（c）展示了气体相对渗透率滞后的扫描曲线。

4 结果与讨论

4.1 循环注入引起的CO2-EOR与地质封存

为评估循环注入过程中CO2-EOR与封存的动态特性，本研究设计了两组对比方案。方案1作为对照模型，仅考虑CO2与原油的相互作用；方案2则考虑所有CO2封存机制，包括溶解封存、束缚封存和矿化封存。在天然能量衰竭开发历史拟合基础上，按照表6所列注采参数开展CO2循环注入作业。为确保CO2与原油充分混合，最小井底流压（BHP）始终控制在MMP之上。在相同的注采参数下，共进行了十个周期循环注入，系统探讨采油与CO2封存的动态演化规律。图5展示了多周期生产动态随时间的变化趋势。

方案2的日产油与方案1相近，前3个周期累计产油量的差异可忽略不计。而随着循环次数的增加，CO2封存对油驱效率的影响逐渐显现。经过十个循环后，方案2的累计产油量较方案1降低了2.2%，如图5（a）和（d）所示。为探究采收率（RF）下降的原因，我们持续监测了油相中CO2的运移情况，如图6所示。将油相中CO2摩尔分数超过0.1的区域定义为CO2-原油混合区。结果表明，方案1的混合区范围明显大于方案2，且随着循环次数增加差异持续扩大。至生产结束时，受CO2封存效应影响，方案2的混合区体积相比方案1减少了25.9%。这是由于方案2中注入的CO2溶解在地层水中并参与水-岩地球化学反应，削弱了CO2与原油的相互作用强度。若模拟未考虑地层中的CO2封存机制，将会高估CO2驱油效果。两种方案的BHP曲线基本重合且均低于原始地层压力，有效规避了CO2泄漏的潜在风险。由于模型中引入了CO2封存机制，方案2的GOR和累计CO2产出量显著低于方案1，且随循环次数的增加差距持续扩大。

经980天天然能量衰竭开发，一次采收率达到6.7% OOIP，后续十个循环的CO2注入，使RF进一步提高3.42%，最终RF达到了10.12%。图7揭示了CO2-EOR与封存效率随循环次数的变化关系。将地面条件下每吨CO2置换出的原油体积定义为换油率，CO2封存效率则指地下封存的CO2与注入CO2总量的比值。两种方案的增油量与封存效率均随循环次数增加呈逐渐下降趋势，这是由于高压CO2会将原油推向基质深部并与之混合。尽管方案1未考虑CO2-水-岩相互作用，但仍有相当数量的CO2通过在原油中溶解和混合作用实现封存。十个循环后，方案1和方案2的总封存率分别为40.6%和48.3%，印证了循环注入在非常规储层中实现CO2封存具有技术可行性。原油对CO2的短暂滞留使封存过程趋于复杂化——部分CO2将伴随原油共同采出，这是循环注入过程中驱油协同封存不可避免的技术特征。因此，必须明确储层内CO2的封存形式，掌握多相、多场耦合条件下CO2运移与转化动态规律，这是准确评估致密储层中CO2-EOR与地质封存潜力的重要前提。

4.2 CO2运移与转化

复杂的地下岩石-流体系统通常导致CO2在储层中以多种形态共存，包括超临界态、溶解态、水相离子态及矿化态。与常规CO2驱油或深部咸水层封存不同，循环CO2注入采用间歇式作业模式，导致CO2封存过程更加复杂。本研究考虑了储层中可能存在的6种CO2形式：油相溶解CO2、水相溶解CO2（物理溶解）、水相离子（如HCO3-、CO32-）、矿化CO2（碳酸盐矿物沉淀）、束缚气（由气相相对渗透率滞后效应导致）以及超临界游离态CO2。

图8揭示了致密储层中不同形态CO2封存量随生产过程的动态转化规律。可以明显看出，CO2赋存形态受压力变化影响显著，尤其是油/水相溶解态CO2及游离气CO2；而以水相离子和矿化形式存在的CO2含量呈稳定增长趋势，且受注采作业干扰较小。由于非湿润相驱替与润湿相渗吸过程的频繁转换，束缚气CO2的含量在每个循环中总体呈上升趋势。为进一步阐明地下储层中CO2的动态转化过程，我们根据循环注采作业将整个过程划分为三个阶段：注入阶段、焖井阶段和生产阶段。

（1）在注入阶段，CO2以50 000 m3∙d-1的速率注入。在压力梯度驱动下，CO2主要沿裂缝向基质运移致使油、气、水三相中CO2含量迅速增加，其中CO2在油相溶解量显著高于水相溶解量。将每种形态下CO2摩尔量与地下CO2总摩尔量之比定义为这一形态CO2对封存的贡献，如式（30）所示。

CO2 storage contribution(dc)=NsdcNinjc

其中，Nsdc 表示在第c个循环中由第d种封存机制捕获的CO2摩尔量，Ninjc 表示第c个循环中地下CO2的总摩尔量。

图9（a）展示了每个循环注入后，不同形态CO2的封存贡献率。结果显示，超过50%的注入CO2与原油发生混合，而以可流动超临界状态存在的CO2不足10%。较高的束缚水饱和度为CO2溶解及地球化学反应创造了有利条件。矿化封存贡献率持续稳定增长，十个循环后约占储层CO2总量的10%。

（2）在焖井阶段，CO2在SRV内逐渐积聚，并在浓度梯度驱动下向储层深部扩散。通过追踪焖井期间地下CO2的运移情况[图9（b）]，我们提出了基于CO2累计注入摩尔量的转化率概念，以阐释CO2不同形态间的转变。转化主要源于油相溶解CO2与束缚气态CO2。注入阶段在SRV区形成的高压在焖井阶段向低压基质传导，当地层压力趋于稳定后，过量溶解于油/水相中的CO2析出转化为游离气并在裂缝中聚集，随后这些游离气继续向基质深部运移并转化为其他形态。首轮焖井期间，7.2%的油相CO2与2.0%的束缚气转化为5.9%的游离气与3.3%的其他相对稳定的封存形态。附录A图S2呈现了初始焖井阶段油/水相中CO2摩尔分数变化区域，可以清晰观察到裂缝区CO2释放并溶解进入基质的过程。然而，随着循环次数增加，约90%的释放CO2转化为聚集于裂缝中的游离气，表明裂缝附近流体趋于饱和。因此，需要采取提高注气速率或延长焖井时间等措施，以促进CO2向基质渗入。

（3）在生产阶段，最低BHP保持在35 MPa。在生产末期观察到GOR持续上升，且产出气体中CO2摩尔分数从首轮的24.62%增加至第十轮的73.69%。图9（c）展示了各生产阶段的CO2转化率，游离气与油/水相溶解CO2的衰减，导致产出气、束缚气、水相离子态及矿化态中CO2含量增加。其中油相溶解CO2与游离气是产出气中CO2的主要来源。溶解态CO2的减少主要是由于地层压力下降与流体产出。束缚气主要赋存于SRV内的非裂缝区，并随着循环次数的增加，从近井区逐渐向远井非裂缝区扩展。

图9（d）呈现了每个循环后不同形态CO2对封存贡献度的演变。随着循环次数增加，产出CO2占比持续升高，在第8个循环后，超50%的注入CO2被采出。地下封存CO2以油相溶解态为主，水相溶解态与离子态次之。矿化态与游离气的贡献随循环周期逐步增加，而由气相相对渗透率滞后效应形成的束缚气则趋于稳定。在经过十个循环后，约48%的注入CO2（约28 000 t）被封存在储层中。考虑到油相溶解的CO2会随开采重新逸出，预计约20%的CO2（约12 000 t）可通过碳酸盐矿化（6%）、水相溶解（6%）、水相离子态（4%）及束缚气（4%）等形式实现长期封存。值得注意的是，非常规储层中的CO2封存机制演化与常规储层和咸水层存在显著差异（尤其是束缚气CO2），致密基质的高束缚水饱和度与低流动水饱和度会削弱渗吸作用，从而导致束缚CO2量减少。

4.3 地球化学反应

石英和长石是本文致密砂岩储层中的主要矿物。在CO2作用下，原生矿物的溶解促使碳酸盐矿物沉淀，从而实现永久封存。模拟结果表明，十年间约有6%的注入CO2以碳酸盐矿物的形式沉淀。图10（a）和（b）为储层中原生矿物和次生矿物的摩尔含量变化，其中正值表示矿物沉淀，负值表示矿物溶解。矿物含量变化主要受动力学模型控制，与生产动态关联较弱。原生矿物中钙长石溶解显著，其次是绿泥石，钾长石微量溶解；相反，高岭石、钠长石和石英则大量沉淀，伊利石沉淀较少。对于次生矿物，白云石沉淀显著，其次是片钠铝石和方解石，硬石膏和菱镁矿仅有微量沉淀。矿物溶解或沉淀过程取决于活度积与化学平衡常数的比值，前者显著受水相离子的浓度影响，后者则是温度依赖参数。钙长石、绿泥石和钾长石的溶解释放出大量Al3+、Ca2+和Mg2+等离子，促进了碳酸盐矿物沉淀。图10（c）和（d）为水相中阳离子和阴离子的浓度变化。当矿物溶解释放离子的速率超过矿物沉淀消耗离子的速率时，水相中Al3+和Mg2+等离子的浓度上升；地层水中富含的Na+被钠长石与片钠铝石的沉淀消耗。尽管钙长石溶解释放了大量Ca2+，但由于白云石和方解石持续沉淀，其浓度保持稳定。地层水平均pH值随注采作业动态显著波动，如图10（e）所示。pH波动幅度反映了地球化学反应强度。注入的CO2主要聚集在裂缝区，然后缓慢扩散至致密基质，使得SRV成为地球化学反应的主要区域。

4.4 孔隙度与渗透率变化

对于非常规储层CCUS-EOR来说，储层物性（如应力变化或矿物反应）的任何变化都会显著影响油藏采收率与CO2封存效率。本节重点探讨矿物溶解/沉淀对储层物性的影响。通过对比有无矿物反应条件下的岩石物性差异来表征储层孔隙度与渗透率的变化规律，如公式（31）所示。图11为SRV区域内基质、非裂缝区及裂缝区的平均孔隙度和渗透率波动特征。岩石物性变化速率受矿物反应强度控制，如图12所示。

Δϕ=ϕ*⋅mϕ-ϕΔk=k*⋅mk-k

式中，Δϕ和Δk分别为矿物反应引起的储层孔隙度和渗透率变化；mϕ 为与压力相关的孔隙度乘数；mk 为与压力相关的渗透率乘数。

研究发现，储层孔隙度与渗透率在第一个循环中有所增加，但在随后的循环中转为下降，表明矿物沉淀对孔隙空间的占据效应逐渐超越溶解作用。这是由于次生矿物的初始反应表面积较低，沉淀进程缓慢，使得初期矿物以溶解为主。但随着钙长石、绿泥石等矿物持续溶解为碳酸盐矿物的形成提供了必要的阳离子，同时促进了石英以及高岭石、钠长石等硅酸盐矿物的沉淀，最终造成储层孔隙体积缩减。

图11和图12表明SRV是孔隙度与渗透率变化的主要区域。在生产结束时，非裂缝区与裂缝区的孔隙度分别下降了0.86%和0.81%，而渗透率分别降低了2.51%和2.39%。CO2注入期间孔隙度和渗透率的变化率出现短暂上升，这是由于CO2注入过程促进了矿物溶解反应。随着注气停止，地层水pH值逐渐恢复，矿物溶解反应减弱。这一现象在裂缝区尤为显著。经过多轮循环后，基质物性变化微弱，最终孔隙度与渗透率分别仅下降了0.61%和1.62%。短期而言，地球化学反应对岩石物性的影响弱于地质力学反应，但CO2封存导致累计产油量下降2.2%。CO2-地层水-岩石之间的相互作用会降低CO2驱油效率。因此，在非常规储层中开展CCUS-EOR流程时，必须针对采收率和CO2封存进行优化与设计。

5 本研究的局限性

非常规储层压裂后形成的人工裂缝具有强应力敏感特性，这对循环CO2注入下的CCUS-EOR生产动态具有显著影响。本次模拟通过采用压力相关的孔隙度与渗透率乘数关系式，简化了地质力学模块的表述。这种简化可以更直观地描述岩石在反复应力波动下的复杂应变与滞后行为。然而，它也存在一定局限性，即无法全面捕捉裂缝的动态行为。例如，裂缝扩展效应可能需要更加精细和复杂的地质力学模型才能得到准确表征。地球化学反应是影响CO2-水-岩相互作用的另一关键因素，其反应过程受反应动力学模型控制。其中RSA是具有高度不确定性的关键参数。在RSA的计算过程中，我们利用了已公开的有限数据集，以尽量减少矿物特性与组成的不确定性对RSA的影响。然而，开发更精确可靠的RSA测试方法仍是当前亟待解决的问题。

6 结论

本研究对特定致密储层的循环注入CO2进行CCUS-EOR建模评估。模型综合考虑了多相渗流、流体相态、地质力学和地球化学效应，以准确预测注入CO2的运移与转化。研究系统揭示了地下CO2赋存形态演化、矿物反应以及孔隙度与渗透率变化规律。经过十轮循环注入，油藏采收率增加了3.4% OOIP，注入的CO2中有48.3%实现封存。CO2封存机制削弱了CO2与原油的相互作用，导致CO2-原油混合区体积减少了25.9%，累计产油量下降2.2%。循环注入下CO2封存机制的演化规律与传统CO2驱油存在显著差异。在各类CO2封存形式中，油/水相溶解态、游离气态及束缚气受生产动态影响显著，而水相离子态和矿化态对注采作业敏感性较低。束缚气同时受循环周期效应控制，主要赋存于SRV的非裂缝区。尽管油相溶解CO2占总封存量的一半以上，因其存在随生产逸出风险处于不稳定形态，应在短期CCUS-EOR过程中排除。生产结束时，约20%注入CO2以碳酸盐矿化（6%）、水相溶解（6%）、水相离子（4%）及束缚气（4%）的形式被永久封存，其中，白云石、片钠铝石和方解石是主要的固碳矿物。十轮循环后，地球化学反应导致非裂缝区与裂缝区孔隙度分别下降了0.86%和0.81%，渗透率分别下降了2.51%和2.39%。

本研究揭示的CO2动态运移规律可为注采方案的设计与优化提供理论支撑。未来的研究应聚焦CO2 EOR与封存的协同优化、全生命周期评估及封存效率的提升，通过开发更高效的注入策略与管理技术，实现最大化原油采收率与长期碳封存。

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