可见光波段的光学可重构Tamm等离激元光子晶体

刘宽 ,  郑闯 ,  高仕鑫 ,  陈晓明 ,  张霜 ,  曹暾

Engineering ›› 2025, Vol. 49 ›› Issue (6) : 134 -140.

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Engineering ›› 2025, Vol. 49 ›› Issue (6) : 134 -140. DOI: 10.1016/j.eng.2025.03.025
研究论文

可见光波段的光学可重构Tamm等离激元光子晶体

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Optically Reconfigurable Tamm Plasmonic Photonic Crystals for Visible Spectrum

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摘要

Tamm等离激元（TPP）是在金属层与一维（1D）光子晶体衬底界面处的局域光子态。与表面等离激元（SPP）不同，横向磁波和横向电波都可以激发TPP，无需额外的耦合光学器件。TPP具有鲁棒的滤色特性，使其成为互补金属氧化物半导体（CMOS）图像探测器等应用的理想选择。然而，实现大面积、可逆且可重构的滤光片仍极具挑战。本研究通过将超薄三硫化二锑（Sb2S3）层与Tamm等离激元光子晶体集成，展示了一种动态可重构反射滤色片。通过热激活和光激活分别诱导Sb2S3的结晶和再非晶化，实现了可重构调谐。该材料在多次开关循环后表现出良好的稳定性。反射光谱可在可见光范围内进行调谐，通过Sb2S3非晶态与晶态之间的相变切换，从而实现约50 nm的波长位移。这种相变具有非易失性，可显著降低能耗，从而提高实际应用的效率。Tamm等离激元光子晶体具备低成本与大规模生产优势，为紧凑型彩色显示系统及可定制化光子晶体滤光片的实际系统集成提供了理想平台。

Abstract

Tamm plasmon polaritons (TPPs) are localized photonic states at the interface between a metal layer and one-dimensional (1D) photonic crystal substrate. Unlike surface plasmon polaritons (SPPs), TPPs can be excited by both transverse magnetic and electric waves without requiring additional coupling optics. TPPs offer robust color filtering, making them ideal for applications such as complementary metal oxide semiconductor (CMOS) image detectors. However, obtaining a large-area, reversible, and reconfigurable filter remains challenging. This study demonstrates a dynamically reconfigurable reflective color filter by integrating an ultrathin antimony trisulfide (Sb2S3) layer with Tamm plasmonic photonic crystals. Reconfigurable tuning was achieved by inducing Sb2S3 crystallization and reamorphization via thermal and optical activation, respectively. The material exhibited good stability after multiple switching cycles. The reflectance spectrum can be tuned across the visible range, with a shift of approximately 50 nm by switching Sb2S3 between its amorphous and crystalline phases. This phase transition is nonvolatile and substantially minimizes the energy consumption, enhancing efficiency for practical applications. Tamm plasmonic photonic crystals are low-cost and large-scale production, offering a platform for compact color display systems and customizable photonic crystal filters for realistic system integration.

关键词

Tamm等离激元 / 光子晶体彩色显示 / 相变材料 / 可调谐

Key words

Tamm plasmon polaritons / Photonic crystals / Color display / Phase change materials / Tunable

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刘宽,郑闯,高仕鑫,陈晓明,张霜,曹暾. 可见光波段的光学可重构Tamm等离激元光子晶体[J]. 工程（英文）, 2025, 49(6): 134-140 DOI:10.1016/j.eng.2025.03.025

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1 引言

表面等离激元（SPP）是电子与光波在金属纳米结构表面耦合产生的集体振荡[1‒2]。SPP被限制在亚波长尺度，显著增强了光与物质的相互作用，从而实现了各种纳米光子学应用[3‒5]。传统的SPP在反射率、透射率、吸收率和消光光谱中表现出高斯状的共振谱[6‒7]。SPP可用于光电探测[8]、太阳能转换[9]、光催化[10]、红外成像[11]、滤波[12]、量子光学[13]和红外天文学[14]等应用。通常，激发SPP需要使用到纳米结构或带有棱镜的大型耦合光学装置。等离激元纳米结构通常通过电子束光刻等高成本光刻技术在小尺度上制造。Tamm等离激元（TPP）可以在覆盖金属薄膜与一维（1D）光子晶体（PhC）衬底之间的界面处被激发[15‒19]，入射光子在该界面处被强烈局域化[15]。TPP模式支持零面内波矢，无需纳米结构或耦合光学器件[20]。覆盖金属层和1D PhC衬底都可以使用成熟的薄层沉积工艺轻松制造，使得Tamm等离激元晶体（TPPC）可扩展用于大型光子器件，如原位彩色显示器和电子标牌设备等[21]。特别是，TPPC有望在可见光谱范围内的透射和反射光谱中实现生动的结构色。然而，很少有研究探索这种可能性。

TPPC通常是“设计即固定”的，这意味着颜色是静态写入表面的[22]，且一旦制造完成，其光学特性保持不变。这种静态特性限制了它的应用，因为实时改变显示图像或信息对于最大限度地发挥其潜力至关重要。因此，动态颜色调制在动态彩色显示系统中是可取的[23]。然而，主动可重构的TPPC在TPP模式的可逆调谐方面尚未得到充分探索。尽管最近的研究[24‒27]已经探索了TPP的主动调谐，但它们在生成可重构的高纯度结构色方面的应用仍不成熟。近来，通过将各种介电层[包括电活性导电聚合物[28]、氧化钨[29]、浮动固态薄膜[30]和相变材料（PCM）[23‒31] ]集成到薄膜光学涂层中，已经实现了动态可调谐结构着色。这些创新因其可扩展性和成本效益以及在纳米制造过程中无需光刻，引起了广泛讨论。通常情况下，薄膜涂层由介质-金属多层组成，通过选择性光吸收产生颜色。但是，这些传统的介质-金属涂层存在局限性，包括颜色纯度差、在反射和透射模式下产生虹彩效应等。

硫系PCM，如著名的过渡金属硫系合金锗-锑-碲（GST），在近红外到远红外区域具有高透明度。这些材料在结晶时表现出大且可逆的介电常数调制，适用于光谱高效滤波和成像等应用[32‒35]。然而，GST合金在可见光谱中表现出相对较大的损耗和极小的折射率变化，这也限制了它们在彩色显示技术中的应用[36‒37]。最近，另一种硫系合金三硫化二锑（Sb2S3）已成为一种有前景的可见光子学材料，因其相变前后折射率对比度大（约为1）而且在可见光波段相较GST产生的损耗更低[38]。集成Sb2S3的异质结构已应用于彩色纳米印刷[31]和太阳能电池器件[39]。然而，很少有研究探索将Sb2S3用于可见光区域的可调谐TPPC，这样的应用能够通过选择性反射可见光实现精确可切换的结构色。

本研究展示了基于集成Sb2S3 TPPC的可重构可见光光谱滤光片，该滤光片的反射光谱具有动态可逆调谐的特点。通过改变Sb2S3层的厚度以及调谐TPP共振，达到选择性吸收蓝色、绿色和黄色光谱带的效果，从而产生了生动、非易失性的颜色（如黄色、紫红色和蓝色）。通过使用超快（纳秒）脉冲激光和热诱导相变将Sb2S3层从非晶态（AM）切换到晶态（CR），共振偏移了50 nm。使用阶梯厚度TPPC演示了“七色花”图案的打印，其中图案的颜色通过Sb2S3的可逆相变动态变化。值得注意的是，这些TPPC的制造无需复杂的光刻技术，从而简化了制造过程并降低了器件成本。与传统的可调谐薄膜光学涂层[23,28‒31]不同，本研究的TPPC在可见光谱范围内表现出窄的半高宽（FWHM），从而实现了精确和生动的滤色[40‒41]。值得注意的是，本研究的结果表明，基于Sb2S3的TPPC在AM和CR相下的多次循环中表现出卓越的稳定性，标志着该领域的重要进展。此外，它们的非易失性显著降低了能耗。本研究提出的基于平面Sb2S3集成的TPPC平台代表了在开发可逆可调谐光谱滤光片方面的进展，可应用于可擦写无墨纸和可见光伪装表面。

2 材料与方法

2.1 样品制备

2.1.1 材料沉积

使用500 μm厚的Si晶圆作为衬底，并将其在超声波清洗器中用丙酮、异丙醇和去离子水进行清洗。采用射频（RF）磁控溅射在20 ℃下沉积五层二氧化硅和硫化锌（SiO2/ZnS）薄膜堆叠，每层SiO2和ZnS的厚度分别为85 nm和53 nm，RF溅射功率均设置为100 W。随后，在SiO2/ZnS堆叠层上通过RF溅射沉积10 nm厚的Sb2S3薄膜，沉积条件为腔室基底压力为6.67 × 10-5 Pa、功率为30 W、沉积速率为0.5 Å∙min-1、氩气（Ar）气氛、Sb2S3合金靶（纯度为99.9%，直径为50.8 mm）。最后，使用直流（DC）溅射在Sb2S3层上沉积15 nm厚的银（Ag）薄膜。

2.1.2 光刻

使用双面掩模对准系统（MA6-BSA，Suss MicroTec，德国）在Sb2S3薄膜上通过曝光将光刻胶做成“七色花”图案。随后，将光刻胶置于AR 300-26（Allresist GmbH，德国）与去离子水按1∶6配比的显影液中进行显影，并用去离子水漂洗干净。之后在SiO2/ZnS堆叠层上沉积Sb2S3和Ag薄膜，并在丙酮中进行剥离以形成花瓣。重复上述步骤以制备七色花图案。

2.2 样品测量

2.2.1 反射光谱

基于Sb2S3的TPPC显示器件在Si衬底上的反射光谱采用傅里叶变换红外（FTIR）光谱仪（IFS；66 v∙s-1）结合Bruker显微镜（Hyperion 2000，Bruker，德国）测量。测量光谱范围为25 000~9000 cm-1，光谱分辨率为1 cm-1。使用15倍物镜和Si探测器在反射模式下采集数据。扫描仪速度设置为20 kHz，干涉图进行傅里叶变换时使用Blackman-Harris三项加窗函数且零填充因子为4。所有FTIR光谱通过将测量光谱除以裸露在Si衬底上的100 nm Ag薄膜的背景光谱进行归一化，进而得到反射率比。FTIR光谱测量在20 ℃、20%相对湿度条件下进行。角分辨反射光谱使用可变角高分辨率光谱椭偏仪获得，其测量光谱范围为400~750 nm，入射角变化范围为20°~80°。

2.2.2 折射率测量

Sb2S3在AM和CR相中的复折射率是使用J.A. Woollam椭偏仪测得的，并拟合了Tauc-Lorentz振荡器模型。入射波长范围为400~750 nm，光谱分辨率为5 nm。测量在入射角为65°和75°、室温和20%相对湿度条件下进行。为确保椭偏仪测量的准确性，采用了多样本回归校准程序对相关参数进行了精确校准[42]。

2.3 数值模拟

采用Lumerical Solutions软件（Lumerical Solutions，加拿大）中的时域有限差分法（FDTD）进行模拟。在x-y平面应用了周期性边界条件，沿z轴的模拟区域使用完美匹配层边界条件。使用沿-z方向传播的平面波垂直照射TPPC。反射数据通过放置在TPPC结构上方1 μm处的功率监测器收集。采用了立方Yee单元网格，其中Δx = Δy = Δz = 2 nm（Δx、Δy和Δz分别是沿x、y和z方向的网格尺寸），时间步长Δt = 1 × 10-18s [43]。该网格尺寸足够小，可最小化数值误差并确保共振天线周围电场（E）强度的收敛。Sb2S3的复介电常数采用实测数据，如附录A中的图S1所示。

2.4 Sb2S3可逆状态转换的实验实现

通过热激活和光激活诱导Sb2S3的结晶和再非晶化，实现了颜色的可重构显示。在本研究中，使用高重复率纳秒激光器将Sb2S3薄膜由CR转换为AM。激光参数如下：波长为1064 nm、重复率为200 kHz、脉宽为100 ns、光斑直径为10 μm。为了实现CR Sb2S3薄膜的再非晶化，采用了平均激光功率为150 mW以及载物台移动速度为50 mm∙s-1的条件，使局部温度迅速升高到801 K以上以熔化Sb2S3，随后快速冷却将熔融层淬火到AM。然后，通过在Ar气氛中的热板上将TPPC在Td = 543 K条件下退火2 min，使AM的Sb2S3薄膜结晶。该温度Td介于结晶温度（Tc = 505 K）和熔化温度（Tm = 801 K）之间，实现结构相从沉积态非晶态（AD-AM）到CR的转变。

3 结果与讨论

图1（a）展示了集成Sb2S3薄膜的可重构TPPC示意图，TPPC结构顶部封装了一层Ag单层，并由Si衬底支撑。TPPC由五个SiO2/ZnS双层的分布布拉格反射器（DBR）组成。Ag、SiO2和ZnS层的厚度分别固定为15 nm、85 nm和53 nm。之所以选择Ag薄膜作为金属覆盖层，是因为其在可见光谱范围内具有优异的等离激元性能，并且与标准半导体制造工艺高度兼容[22]。所提出的基于Sb2S3的TPPC通过调节Sb2S3层厚度来控制共振吸收，从而在AM下生成所需颜色。当Sb2S3层转变为CR时，其折射率变化会使共振吸收光谱发生偏移，导致颜色发生变化，如图1（a）所示。

由10 nm厚Sb2S3层构成的TPPC的横截面聚焦离子束（FIB）图像如图1（b）所示，对应的AM和CR下的FTIR反射率如图1（c）所示。入射光能够高效耦合到Tamm等离激元共振模式，在共振频率处产生显著降低的反射率。在AM下，共振（由反射谷指示）出现在波长λ = 530 nm处，对应绿色光谱区域，呈现出紫红色。将TPPC结构置于Ar气氛中的加热台上，在Td = 543K条件下加热2 min后，Sb2S3层发生由AD-AM向CR的结构相变，折射率的改变使共振吸收峰移至560 nm，对应呈现蓝紫色。在以AM到CR转变过程中，Sb2S3层厚度减少约10%，这源于材料结晶时引起的密度增加[44‒45]。如附录A中的图S2所示，这一厚度减少仅引起约2 nm的微小共振吸收偏移。在图1（d）中，基于FDTD的反射率模拟结果与测量得到的反射率R(ω)光谱及颜色均保持一致，表明由状态变化引起的介电常数变化是导致结构颜色变化的根本原因。实验测量结果与数值模拟之间的差异主要源于薄膜沉积过程中产生的表面粗糙度和结构缺陷[46‒47]以及Sb2S3的部分退化[44‒45]。在附录A中的图S3中，对TPPC的反射率重复测量了10次，并分别计算了AM [图S3（a）]和CR [图S3（b）]状态下的平均反射率光谱。放大的视图（右栏）显示测量误差范围为2%~4%，其中黑色方块与误差柱形图分别表示10次连续测量的平均值和标准偏差。如此微小的误差不太可能对色彩覆盖范围或标准红绿蓝（sRGB）色域产生显著影响。该问题源于FTIR测量过程本身。反射率测量的随机误差主要受温度设定误差、光谱基线设定误差以及光谱测量固有的随机噪声共同影响。通过对多次测量数据取平均，可以最大限度地减小这种测量噪声。

Sb2S3的再非晶化（从CR转变为熔融淬火AM）可通过以下过程实现：使用高强度、短周期脉冲将样品加热到其熔点（Tm）以上，使晶格发生熔融[48‒49]，随后以109~1010 K·s-1的速率快速淬火，从而“冻结”形成AM [50]。这种可逆结构转变的示意图见图S1（a）。图2（a）展示了五个完整的状态转变循环，并记录了共振峰位置，以验证其反复切换的稳定性。图2（b）表明TPPC在所有循环中——无论是AM还是CR——都保持了优异的稳定性。两种状态的光谱响应均保持一致，未观察到滞后现象。

我们研究了将高折射率Sb2S3层紧邻金属层放置以促进TPP产生的结构配置。为进一步探究TPP的产生机制，我们分别计算了Ag薄膜和PhC衬底的复反射系数rAg和rPhC。对于AM下Sb2S3层，当Arg[rAgrPhC exp(2iφ)] ≈ 0（i为虚数单位）时，在约530 nm处达到激发条件，其中φ为光在Sb2S3层中传播的相位。该波长与图1（c）中反射谷的位置完全一致。由于Ag薄膜和PhC衬底均具有高反射特性（|rAg|、|rPhC| ≈ 1），该结构满足激发TPP的条件：rAgrPhC exp(2iφ)≈ 1 [15,51‒52]。图3展示了AM和CR下两个TPP共振波长λ1 = 530 nm和λ2 = 560 nm的E场数值分布（详见第2.3节讨论）。在这两种情况下，E场均从Ag/DBR界面向布拉格结构方向呈指数衰减，这是Tamm模式的典型特征[53‒56]。附录A中的图S4给出了AM下λ3 = 677 nm的反射谷处的E场分布。值得注意的是，在λ3 = 677 nm处，光波能量主要集中在DBR靠近Si衬底的SiO2层中。该共振对应Fabry-Perot（FP）模式，光场局域于Ag薄膜与Si衬底之间，由DBR形成隔离光腔[56]。FP模式使E场在Ag薄膜与Si镜面构成的腔体内形成强烈共振。附录A中的图S5展示了未涂覆Sb2S3的原始DBR以及涂覆Sb2S3后在AM和CR下的模拟反射率光谱。结果显示，加入Sb2S3会对DBR反射谱中长波端的干涉条纹造成扰动。然而，Sb2S3由AM转变为CR的相变并未引起明显的光谱偏移。

反射光谱的角度依赖性对于显示应用至关重要。图4（a）和（b）展示了在非偏振光入射下TPPC在AM与CR的角分辨反射率光谱。随着入射角（θi ）从20°增加至80°，TPPC反射器在AM下，在约λ1 = 530 nm处呈现近乎零反射[R(ω) = 0.05]。当状态由AM切换至CR时，其角分辨反射谱发生红移。此外，随着θi 增大，反射谷出现蓝移，这一变化与附录A中图S6的数值模拟一致。图4（c）展示了AM下，在不同观察角（最高达80°）的TPPC反射器件光学图像。在0°~50°的视角范围内，结构颜色保持稳定；但在80°时，由于反射强度降低，颜色转为绿色。然而，在0°~50°的视角范围内，反射光谱的峰位基本不变。这种稳定性表明，当从不同角度观察TPPC时，不会出现明显的颜色变化[57]。因此，结果确认了本设计的颜色特性在0°~50°入射角范围内以及不同偏振条件下均不敏感[58]。本器件在± 50°的宽角度范围内均能呈现具有高纯度与高亮度的鲜艳反射色，且与入射光的偏振和方向无关，说明该方法在彩色显示和图像传感器等应用中具有重要潜力。

通过将Sb2S3相变层TSbS的厚度从10 nm逐步增加至25 nm，实现了覆盖整个可见光范围的完整色彩调色板，如图5（a）左栏所示。对应的反射谷在AM（实线）从530 nm移动至620 nm，在CR（虚线）则从562 nm移动至652 nm。不同厚度对应的TPPC实测颜色如图5（a）右栏所示。在AM下，不同厚度TSbS的TPPC呈现黄色、紫红色、紫色、蓝色和青色。在CR下，相应的样品发生了显著颜色变化。图5（b）将各样品对应的色点映射至国际照明委员会（CIE）色度图上，量化了AM与CR两种状态的色彩分布。随着TSbS从3 nm增加至30 nm，AM与CR两种状态的样品在sRGB色域内均占据了相当大的色彩空间，并且两相之间存在显著的颜色差异。TPPC的实测色彩调色板如图5（c）所示。附录A中的图S7展示了不同厚度样品在AM与CR下的数值模拟光谱，与实验结果高度一致。随后，以图5（c）中的实测调色板颜色为基础，构建了一个数据库，将RGB值与Sb2S3沉积厚度进行关联，通过调节磁控溅射的沉积时间，可在不同区域生成不同颜色。

最后，本研究通过光刻技术在样品上制备了彩色图案（图6）。该技术首先在处于AM的Ag/Sb2S3双层结构上演示了紫红色花朵图案。将样品切换至CR后，“花朵”的颜色由紫红色变为蓝紫色[图6（a）]。此外，本研究还实现了多彩图案[图6（c）]。具体而言，在AM下形成了“七色花朵”。图6（d）显示了样品在从AM转变为CR过程中发生的显著颜色变化。

4 结论

本研究通过探索Sb2S3在非晶态与晶态之间的状态转换，实现了一种基于Sb2S3的TPPC全可重构彩色显示器件，其工作波段覆盖整个可见光谱。该彩色显示结构利用Sb2S3相变引起的介电常数显著变化实现颜色调控。通过调节激光功率，测量复折射率和反射光谱，研究证实了相变的可逆性。在纳秒激光脉冲和热激活的作用下，可动态调控TPPC，用以选择性反射不同的干涉颜色，并通过Sb2S3的结构相变实现可逆循环。此外，研究还利用磁控溅射技术，在同一区域的TPPC中制备出多样化的彩色图像，实现了基于Sb2S3相变的无光刻、多色可重构显示。该方法具有免光刻、非易失性、响应快、成本低等优势，在下一代近眼显示及高分辨率光学加密设备中具有潜在应用价值。

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