《1 前言》

1 前言

自 G. L. Loche r提出中子俘获治疗 ( neutron capture therapy , NCT)的概念后[1],其潜在的治疗功效备受人们关注。硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy,BNCT)是基于10B(n,α)7Li反应的二元疗法,即将亲肿瘤细胞的含硼药物注射入病人血液中,含硼药物在肿瘤细胞中聚集,利用热中子或超热中子轰击病灶区,与同位素10B 反应产生具有较高能量的α粒子和反冲7Li 核,从而有选择性地杀死肿瘤细胞。目前,我国首个用于临床治疗的 BNCT 医院中子照射器Ⅰ型(in-hospital neutron irradiator mark 1,IHNI-1)已建造完毕,但需开展照射器辐射场特性参数测量,以验证照射器的设计效果并确定辐射源项,为进一步开展临床生物剂量学试验研究奠定基础。

《2 照射器结构与设计指标》

2 照射器结构与设计指标

IHNI-Ⅰ主体为 30 kW 的微型反应堆,对称方向设置热中子和超热中子两个照射孔道,标准孔径为 12 cm,并由热中子孔道切向引出一条实验孔道,孔径为 3 cm,用于血硼浓度分析,如图 1 所示。

《图1》

图1 医院中子照射器 I 型结构示意图

Fig.1 Structure diagram of IHNI-I

该照射器中子通量密度设计指标:

1) 热中子孔道口中心处热中子通量密度:1 × 10cm-2 · s-1

2) 超热中子孔道口中心处超热中子通量密度:  2. 5 × 10cm-2 · s-1

3) 实验孔道口中心处热中子通量密度: 1 × 10cm-2 · s-1

《3 实验方案设计》

3 实验方案设计

国际上针对 BNCT 照射器辐射场特性参数测量未形成通用的标准测量方法,而是根据各自照射器的特点,研发适当的测量装置,主要包括阈活化箔探测器[2]、多球谱仪[3,4] 、气泡探测器[5] 、中子飞行时间测量系统[6,7] 、共振吸收过滤装置[8] 、电离室[9,10] 、带有中子转换体的半导体或闪烁体探测器[11,12] 、中子和成像装置[13] 、热释光剂量计(thermoluminescent dosimetry,TLD)[14] 、组织等效正比计数器(tissue equivalent proportional counters,TEPC)[15,16]、电子自旋共振谱仪[17]、硫酸亚铁剂量计[18] 等。本着充分利用现有资源,自主研发的原则,根据 IHNI-1 的特点,开展相关测量技术研究。

《3.1 中子能谱测量》

3.1 中子能谱测量

采用多球谱仪测量热中子孔道和超热中子孔道中子能谱。除已建常规多球谱仪(包括裸3He 正比计数器及将其置于 2. 5~12 in 聚乙烯球中共 10 个探测单元)外(1 in = 25. 4 mm),为提高谱仪在超热能区的分辨率,利用 MCNP -4C 程序优化设计了 4个包硼壳 ( 1 mm 铝包裹天然 B4C 粉末)探测单元,分别为 4 mm、10 mm、30 mm 厚硼壳包裹 3 in 球和 40 mm 厚硼壳包裹 4 in 球,如图 2 所示。计算了各探测单元的响应函数,如图 3 所示,并经过 252Cf 中子源校准和验证。

《图2》

图2 多球谱仪的探测单元

Fig.2 Detection units of the multi-sphere spectrometer

《图3》

图3 多球谱仪响应函数

Fig.3 Response functions of the multi-sphere spectrometer

由于孔道口处中子束不能覆盖所有探测单元,且多球谱仪探测效率高,无法选择适当的反应堆功率消除死时间过大的影响,为此设计的实验方案如下:

1) 在孔道口处增加一个3 cm 的小准直器进行限束,小准直器结构如图 4 所示。探测单元距准直器口 110 cm 处进行测量,在反应堆运行于最小稳定功率时(此时堆芯通量密度为 1 × 10cm-2 · s-1,反应堆最大功率时堆芯通量密度为 1 × 1012 cm-2 · s-1),各探测单元计数率死时间影响均小于 10 % , 同时 , 测量位置的中子束可覆盖所有探测单元。

《图4》

图4 3 cm 孔径小准直器结构示意图(单位:mm)

Fig.4 Structure diagram of the small collimator with a 3 cm aperture(unit:mm)

2) 由于 IHNI-1 照射器孔道为锥形准直,中子束呈发散状分布,因而需利用蒙特卡洛方法将各探测单元的计数率从不均匀束修正到均匀束。

设计的小准直器应满足以下条件:a. 准直器具有良好的限束效果;b. 准直器对中子能谱没有较大改变。为此,利用 MCNP-4C 程序对其进行了模拟分析(源项为设计计算的中子能谱),结果如图 5 和图 6 所示。对于热中子束和超热中子束 , 从准直器屏蔽层透射的中子分别占总中子数的 0. 08 % 和0. 15 %,且对中子能谱未产生较大影响。

《图5》

图5 小准直器的限束效果模拟计算

Fig.5 Simulation of the limitation of neutron beams with the small collimator

《图6》

图6 小准直器对中子能谱的影响模拟计算

Fig.6 Simulation of the influence of neutron spectra with the small collimator

《3.2 中子通量密度测量及其空间分布》

3.2 中子通量密度测量及其空间分布

利用197Au 箔和 235U 裂变电离室测量中子通量密度及其空间分布。为实现不同能区中子通量密度的测量,利用裸 197Au 箔和包镉(1 mm 厚)197Au 箔测量热中子(0. 5 eV 以下)和超热中子(0. 5 eV ~ 10 keV)通量密度,计算公式如式(1)和式(2)。利用 30 mm 厚硼壳(1 mm 镉包裹天然 B4C 粉末)包裹 235U 裂变电离室测量快中子(10 keV 以上)通量密度,计算公式如式(3)。

式(1)中,为修正因子;为归一化辐照条件并按

比活度扣除包镉金箔活度后,裸金箔测量时刻的活 度;λ 198Au 的衰变常数;NAu 为裸金箔内197Au 的原子核数目;197Au(n,)反应在热能区的谱平均截面; 分别为裸金箔的辐照时间和冷却时间。

式(2)中,ACd 为包镉金箔测量时刻的活度;为包镉金箔内197Au 的原子核数目;197Au(n,)反应在超热能区的谱平均截面;分别为包镉金箔的辐照时间和冷却时间。

式(3)中,F 为经阈下损失修正后的裂变碎片计数 率;Rf 为包硼盒后裂变电离室的注量响应。

计算了197Au 箔在不同能区的谱平均截面(见表 1)和电离室包硼壳后235U 的有效群平均截面(见图 7)。计算结果表明,通过以上设计,快中子对 197Au 箔以及热中子和超热中子对235U 裂变电离室的测量影响得到有效控制。利用235U 裂变电离室扫描 测量孔道外中子通量密度空间分布,利用197Au 箔测量孔道内中子通量密度空间分布。

《表1》

表1 197Au 在不同能区的谱平均截面

Table 1 Spectrum-averaged cross sections of 197Au in different energy ranges

《图7》

图7 235U 裂变电离室包 30 mm 厚壳后235U 的有效群平均截面

Fig.7 Effective group-averaged cross sections of 235U while the 235U fission chamber covered by a 30 mm thick boron shell

《3.3 中子和 射线吸收剂量率及其空间分布测量》

3.3 中子和 射线吸收剂量率及其空间分布测量

利用 TLD-600 和 TLD-700(美国 Harshaw 公司)和 TEPC(美国 FarWest 公司的 LET-1/2型)测量中子及 射线的吸收剂量率及其空间分布。其中,利用 TLD(裸和包镉)测量热中子、超热中子和 射线剂量率,利用包 40 mm 厚硼壳(1 mm 铝包裹天然 B4C 粉末)的 TEPC 测量快中子剂量率。并利用热中子参考辐射场、137Cs 源和 252Cf 中子源对 TLD 和 TEPC 进行校准和线能刻度。

利用 MCNP-4C 程序优化设计 TEPC 探测系统结构。计算不同厚度硼壳对中子通量密度的衰减情况,如图 8 所示,结果表明,40 mm 厚的硼壳对热中子孔道和超热中子孔道 10 keV 以下中子通量密度分别衰减了 180 倍和 10 倍,而对 10 keV 以上中子 只衰减了 20 % 。

《图8》

图8 模拟计算的不同厚度硼壳对中子通量密度的衰减情况

Fig.8 Simulation of the attenuation of neutron flux densities resulted from boron shells with different thickness

《4 初步测量结果》

4 初步测量结果

对各照射孔道中子通量密度及其空间分布和镉比进行了测量,结果见表 2 和图 9~图 12。

《表2》

表2 中子通量密度及其空间分布和镉比的初步测量结果

Table 2 Preliminary results of neutron flux densities and their spatial distributions and cadmium-ratio

《图9》

图9 孔道口处中子通量密度径向空间分布

Fig.9 Radial spatial distributions of neutron flux densities at the exit of neutron beam

《图10》

图10 孔道口外中子通量密度轴向空间分布

Fig.10 Axial spatial distributions of neutron flux densities outside the exit of neutron beam

《图11》

图11 孔道口内中子通量密度轴向空间分布

Fig.11 Axial spatial distributions of neutron flux densities inside the exit of neutron beam

《图12》

图12 实验孔道口外中子通量密度轴向空间分布

Fig.12 Axial spatial distributions of neutron flux density outside the exit of neutron beam for the analysis of blood-boron concentration 

《5 结语》

5 结语

针对 BNCT 医院中子照射器开展了辐射场特性参数测量方法研究,建立了相关测量装置,初步获得了各照射孔道的中子通量密度及其空间分布。结果表明,该 BNCT 照射器的中子通量密度达到了预期设计指标,为进一步开展临床研究奠定了基础。