基于高垂直磁各向异性<i>L</i>1<sub>0</sub> FePt单层膜的电流驱动SOT磁化翻转研究

摘要

本研究利用自旋轨道力矩（SOT）在单层L1₀ FePt 铁磁层中实现了电流驱动的部分磁化翻转，其中L1₀FePt 具有高垂直各向异性，K_u⊥为1.19 × 10⁷erg‧cm⁻³ （1 erg‧cm⁻³ = 0.1 J‧m⁻³）。与传统Ta/CoFeB/MgO 结构相比，L1₀ FePt 的SOT效率（β_DL）要高几倍，可达8 × 10⁻⁶Oe∙(A‧cm⁻²)⁻¹（ 1 Oe = 79.57747 A‧m⁻¹）。L1₀ FePt的SOT效应起源于FePt 内部分布不均匀的位错和缺陷造成的结构反演对称性破缺。进一步，采用MgO和SrTiO₃ （STO）两种衬底制备FePt 自旋器件，基于MgO衬底的FePt 具有颗粒状结构，而生长于STO衬底上的FePt 则为连续结构。研究发现，基于MgO衬底的FePt 器件具备更高的SOT等效场及SOT效率，且FePt 的SOT效率不仅取决于溅射温度导致的化学有序度变化，还与晶格失配导致的微观结构变化有关。本文的研究可为基于SOT效应的高热稳定性电致磁记录提供有效的方法。

正文

《1、引言》

1、引言

对于先进的现代信息技术而言，需要一种简单有效的方法来操控具有高磁晶各向异性性能样品的磁化翻转[1‒2]。与传统的磁场调控磁化翻转相比，利用自旋矩效应的电流调控磁化翻转具有更高存储密度、更快写入速度和更低能量损耗等优势[3‒4]。自旋轨道力矩（SOT）是自旋轨道耦合效应的典型现象之一，SOT效应为电学调控纳米磁结构的磁化翻转提供了新方法，其相关研究已受到了广泛关注[5‒10]。通常，SOT类似于自旋转移力矩，通过自旋轨道效应[如自旋霍尔效应（SHE）和Rashba-Edelstein效应]将电荷流转化为自旋流（J_s），再由自旋流转变为SOT [11‒13]。

在过渡金属化合物中，L1₀ FePt具有最高垂直磁晶各向异性，其高垂直各向异性源于Pt 5d和Fe 3d电子间的自旋与轨道角动量及杂化间的强耦合，这可让基于FePt的存储单元在被微缩至5 nm时仍具备高的热稳定性[14‒15]。然而，高垂直各向异性也为调控FePt的磁化翻转带来了极大挑战。目前，已有几类方法包括能量辅助磁记录法、电压控制法、基于探针的自旋注入法可辅助调控FePt磁化翻转，但是仍存在稳定性、兼容性等突出问题，使其难以在实际中得到应用。基于自旋轨道耦合的SOT效应的发现为电学调控L1₀ FePt磁化翻转开辟了可能的新道路。近期，已有少量研究报道了基于单层L1₀ FePt的电流驱动磁化翻转[16‒19]。

虽然目前的研究可以利用SOT实现高垂直各向异性FePt磁化翻转，但是，L1₀ FePt的微观结构对SOT性能的影响还有待系统研究。事实上，不同的微观结构可能会影响FePt的垂直各向异性及化学有序度，进而导致SOT性能存在差异。因此，对于FePt的微观结构如何影响其SOT性能的问题还需要详细研究。基于此目的，本文在单层FePt中实现了电流驱动的SOT磁化翻转。进一步，本文还系统研究了衬底及生长温度对FePt器件的SOT有效场的影响。通过改变生长温度和衬底，得到了具有不同微观结构的垂直各向异性FePt，同时也发现了微观结构对FePt器件SOT效率的影响规律。

《2、实验方法》

2、实验方法

本文研究了4种不同样品，分别为FePt 10 nm（300 ℃）/MgO衬底（样品I）、FePt 10 nm（400 ℃）/ MgO衬底（样品II）、FePt 10 nm（500 ℃）/MgO衬底（样品III）和FePt 10 nm（400 ℃）/SrTiO₃（STO）衬底（样品IV）。薄膜制备采用具有超高真空的磁控溅射仪，器件结构如图1（a）所示。然后，使用紫外曝光和等离子刻蚀将其制成长度为20~45 μm的Hall bar型结构，电流路径线宽为15 μm，电压检测路径线宽为6 μm。为了方便进行电学测量，在Hall bar的4个末端溅射了一层Pt电极。图1（b）为Hall bar结构示意图，图1（c）为器件的光学图像。同时，反常霍尔效应（AHE）测试和电流诱导磁化翻转测试是基于Keithley 2602B（美国）电流源表和Keithley 2182纳伏表的电学测量系统完成。其中，脉冲持续时间为12 ms，在每个脉冲后使用小电流（100 μA）来读取反常霍尔电阻（R_H）。SOT有效场采用谐波霍尔电压分析仪测量，其中，测试电流为低频交变电流（317.3 Hz），同时使用两台锁相放大器测量一次谐波电压和二次谐波电压信号。薄膜的微观结构由透射电子显微镜（TEM, FEI Titan Themis 200 TEM，美国）进行表征，样品成分分布特性则由能量色散X射线法（EDX, Bruker super-X EDS，德国）获得。

《3、实验结果》

3、实验结果

图1（d）为400 ℃ FePt 10 nm/MgO和FePt 10 nm/STO的AHE测试结果，可以看到两个样品都表现出了优异的垂直磁各向异性。图1（e）、（f）为用振动样品磁强计（VSM）测得的样品磁滞回线，结果与AHE测试结果保持一致。低倍截面TEM图像显示，在MgO上生长的FePt薄膜具有岛状结构[如图1（e）中的插图]，而在STO上生长的FePt薄膜具有连续结构[如图1（e）中的插图]。另外，垂直磁各向异性（K_u⊥）可以通过以下公式计算：K_u⊥= M_sH_k/2 + 2πM_s²，其中，M_s是饱和磁化强度，H_k是磁各向异性场。如表1所示，基于MgO衬底和STO衬底的FePt样品的K_u⊥分别是9.8 × 10⁶ erg‧cm^-3（1 erg‧cm^-3 = 0.1 J‧m^-3）（MgO）和9.4 × 10⁶ erg‧cm^-3（STO），比基于CoFeB [6‒7]、Co [8‒10]、CoNi [11]和CoFe [12]等材料的SOT器件的K_u⊥要大得多。在MgO上生长的FePt薄膜比在STO上生长的薄膜具有更好的化学有序度和垂直各向异性，这可能是由晶格失配导致的微观结构演化造成[20]。

《表1》

表1 4个FePt样品/、面外矫顽力、磁各向异性场、饱和磁矩、垂直各向异性和SOT效率参数汇总表

Sample	I₍₀₀₁₎/I₍₀₀₂₎	H_c⊥ (kOe)	H_k (kOe)	M_s (emu‧cm^-3)	K_u⊥ (× 10⁷ erg‧cm^-3)	β_DL (× 10^-6 Oe∙(A‧cm^-2)^-1)
I	—	0.24	7.90	641	0.45	—
II	0.85	2.11	13.71	821	0.98	4.2
III	1.18	5.21	16.62	867	1.19	8.0
IV	0.52	1.55	11.18	861	0.94	1.3

图2为样品II和样品IV在-1000~1000 Oe（1 Oe = 79.57747 A‧m^-1）外部磁场（H）下的电流诱导磁化翻转曲线。其中H用来打破SOT力矩镜面对称性。为了分辨翻转趋势，使用红色八角星表示磁化的初始状态，箭头表示翻转方向。两个器件均可观察到部分磁化翻转，表明在具有高垂直各向异性的FePt中可以实现电流诱导的部分磁化翻转。翻转的方向会随着外部磁场的反向而反转，且当外部磁场为零时，器件不发生翻转。这与重金属（HM）/ FM双层膜中典型的SOT诱导磁化翻转行为类似，并与之前的报道结果保持一致[16]。样品II在外部磁场H_opt约500 Oe下的翻转比例最大，ρ_sw为2.5%；样品IV则在H_opt约1000 Oe磁场下的翻转比例最大，ρ_sw为3.2%。其中，ρ_sw定义为ΔR_I/ΔR_H（ΔR_I代表电流诱导磁化翻转中反常霍尔电阻变化量，ΔR_H代表垂直磁场引起的总的反常霍尔电阻变化量）。在STO衬底上生长的薄膜，与在MgO衬底上生长的样品相比，磁化翻转需要更大的H（约高200 Oe）。此外，本研究中器件翻转比例小于之前报道的结果[16,18‒19]。在Tang等[19]的工作中，对于4 nm厚的FePt薄膜，最大翻转比例约为24%。同时，他们还发现翻转比例受FePt厚度（4~220 nm）的影响；然而在Liu等[16]的工作中，6 nm厚的FePt和20 nm厚的FePt的翻转比例相差不大，均为20%左右，表明翻转比例与FePt厚度无关；Zheng等[18]发现翻转比例强烈依赖于化学有序度，并且在3 nm厚的无序FePt薄膜中获得了更大的翻转比例，约为88%。综上所述，虽然报道的结论存在差异，但总体来看，翻转比例受微观结构、磁性能、薄膜厚度等几个因素影响。还有，Hall bar结构的固有缺陷也会影响翻转比例[21]，主要因为Hall bar十字交叉结构的分流效应会降低电流密度，同时霍尔臂的额外钉扎效应也会降低翻转比例。临界翻转电流密度（J_C）被定义为R_H开始发生变化时的电流密度值。在相同条件下，基于STO衬底的FePt样品较基于MgO衬底的FePt样品具有更小的J_C。

样品的SOT效率采用谐波霍尔电压来定量分析，图3（a）为测试示意图。通过向样品中加入交流电流并分别测量在x方向和y方向扫描磁场时得到的一次和二次谐波信号的方式，得到了单层FePt（400℃）/ MgO样品的谐波霍尔电压曲线，如图3（c）~（f）所示。SOT力矩可等效为类阻尼力矩（damping-like torque）和类场力矩（field-like torque），对应的有效场分别为ΔH_DL和ΔH_FL。对于具有垂直磁各向异性的样品，可通过以下公式计算：

$Δ H_{D L} = - \frac{2 (B_{x} \pm 2 ξ B_{y})}{1 - 4 ξ^{2}}$ （1）

$Δ H_{F L} = - \frac{2 (B_{y} \pm 2 ξ B_{x})}{1 - 4 ξ^{2}}$ （2）

式中， $B_{x} = (\frac{\partial V_{2 ω}}{\partial H_{x}}) / (\frac{\partial^{2} V_{ω}}{\partial H_{x}^{2}})$ ； $B_{y} = (\frac{\partial V_{2 ω}}{\partial H_{y}}) / (\frac{\partial^{2} V_{ω}}{\partial H_{y}^{2}})$ ； $ξ = \frac{R_{P}}{R_{H}}$ 为样品的平面霍尔电阻（R_P）和反常霍尔电阻（R_H）比值[8,22]。考虑到FePt的平面霍尔电阻较小（详见附录A中的图S1），设定 $ξ$ = 0。400 ℃ FePt 10 nm / MgO和FePt 10 nm / STO薄膜器件的SOT有效场与电流密度之间的关系如图3（b）所示。可见，两个样品的有效场具有相同的变化趋势，且ΔH_DL大于ΔH_FL，表明类阻尼力矩在单层FePt中占主导地位。不同点在于，基于MgO衬底的FePt SOT有效场大于基于STO衬底样品的有效场。进一步计算两个器件的SOT效率β_DL，定义为ΔH_DL/J：基于MgO衬底和STO衬底的样品的β_DL分别为4.2 × 10^-6 Oe∙(A‧cm^-2)^-1和1.3 × 10^-6 Oe∙(A‧cm^-2)^-1，验证了L1₀ FePt具有较大的SOT效率。Liu等[16]的研究认为生长在STO、MgO和TiN/MgO的20 nm FePt薄膜具有类似的连续结构，其β_DL值也较接近。然而，由于本研究在MgO和STO衬底上制备的薄膜微观结构不同，β_DL也具有非常大的差异。因此，晶格失配引起的微观结构变化会影响化学有序度，从而影响SOT效率。具体的，在MgO衬底上生长的颗粒结构FePt薄膜较在STO衬底上生长的连续薄膜具有更大的ΔH_DL、ΔH_FL和β_DL。

为了系统地研究化学有序度对SOT性能的影响，在MgO衬底上制备了不同溅射温度的FePt薄膜。图4（a）~（c）为样品I（300 ℃）和样品III（500 ℃）的AHE测试曲线和磁滞回线。结合之前样品II（400 ℃）的测试结果，可见当溅射温度超过400 ℃时，FePt会表现出优异的垂直磁各向异性。受相干带混合效应影响[17]，化学有序度差的FePt薄膜（300 ℃，样品I）比更有序的FePt样品（400 ℃，样品II；500 ℃，样品III）具有更大的霍尔电阻R_H。随着溅射温度的升高，FePt(001)、FePt(002)和FePt(003)衍射峰强度增加，强度比I₍₀₀₁₎/I₍₀₀₂₎亦增加（在400 ℃制备的样品II约为0.85，在500 ℃制备的样品III约为1.18），表明(001)结构的化学有序度随温度升高而提升（详见附录A中的图S2）。当溅射温度从300 ℃升高到500 ℃时，K_u⊥也从4.5 × 10⁶ erg‧cm^-3增加到1.19 × 10⁷ erg‧cm^-3。如图4（d）、（e）所示，通过施加脉冲电流，样品I和样品III也可实现部分磁化翻转。三个样品在最优外部磁场（样品I和样品II大约为500 Oe，样品III大约为1000 Oe）下的翻转比例ρ_sw分别为0.8%、2.5%和6.6%。此外，样品的临界翻转电流密度J_C虽然不同，但与制备温度不呈线性关系。

为了探究H对J_C的影响，以样品I的测试结果为例，绘制了H与J_C的关系图[图5（a）]。与Lee等[23]的结果相似，J_C随着H的增加而降低。此外，还测量了500 ℃ FePt 10 nm / MgO样品不同电流密度下的有效场（详见附录A中的图S3），结果如图5（b）所示。由于垂直各向异性较差，未测量样品I的有效场。随着溅射温度的升高，样品的ΔH_DL、ΔH_FL和β_DL [ 8 × 10^-6 Oe∙(A‧cm^-2)^-1 ]也逐步增加。值得注意的是，本研究发现基于MgO衬底的500 ℃单层FePt的β_DL[ 8 × 10^-6 Oe∙(A‧cm^-2)^-1 ]要大于前人的研究结果[ 6.5 × 10^-6 Oe∙(A‧cm^-2)^-1 ] [16]。对比表1中的数据，不难看出SOT有效场深受化学有序度和垂直各向异性的影响，具有较高化学有序度和垂直各向异性的FePt薄膜也会有较大的SOT有效场和效率。

为了研究FePt体系中SOT的起源，采用TEM技术对其微观结构进行分析。图6（a）为500 ℃制备的FePt（10 nm）/ MgO样品的高倍TEM图谱，从中可清晰的看到取向(001)的FePt颗粒良好地外延在取向(200)的MgO衬底上。结合FePt和MgO对应区域的电子衍射图谱（SAED）[图6（b）]，两者间的外延关系可确认为FePt(001)<100>||MgO(001)<200>，与前期的研究结果一致[20]。所有的结果均表明FePt样品具有良好的(001)取向。此外，在界面处可以清楚的看到位错[图6（c），标记为“⊥”]。同时，虽然FePt呈良好(001)取向，其内部仍可见部分缺陷[图6（c），标记为红色圆圈]。不同于生长在STO衬底的FePt，基于MgO衬底的FePt具有岛状结构[图6（d）] [20]。这一结果与图1中的磁滞回线斜率保持一致。进一步，采用了EDX图谱技术分析选择区域的Fe、Pt和Mg原子分布情况，如图6（e）、（f）所示。可见，部分Mg原子扩散进入FePt样品内部，从而可能形成如图6（c）所示的缺陷。近期研究表明，磁性体系可以产生SOT效应的前提是其应具有非中心对称的空间群（体反演非对称）或非中心对称的点群（局部结构反演非对称）特点。在本研究中，基于两种衬底的L1₀结构FePt均可实现电流驱动磁化翻转，这是由于位错和缺陷非均匀地分布于FePt样品中（详见附录A中的图S4），进而形成了FePt的结构反演非对称。因此，单层FePt可产生SOT效应，并可利用其实现磁化翻转。

《4、结论》

4、结论

综上，本研究基于SOT效应在单层L1₀ FePt磁性体系中实现了电流驱动的磁化翻转。相较于生长于STO衬底上的FePt样品，基于MgO衬底的FePt样品具备更大的垂直各向异性和SOT有效场。研究发现，SOT效率受化学有序度和晶格失配导致的微观结构变化的影响，且在10 nm厚度的高垂直各向异性FePt样品中得到高达8 × 10^-6 Oe∙(A‧cm^-2)^-1的SOT效率。本文的研究有助于推动FePt在自旋电子器件领域中的应用。

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