多相催化是大宗化学品制造与能量转化过程中的核心技术，其革新亟需探索具有理想催化活性和经济可行性的新材料。计算高通量筛选为此提供了一条可行之路。机器学习利用相对低成本的信息实现对表面活性的准确预测，在加速上述筛选进程中展现出了巨大潜力。鉴于表面吸附能是量化固体催化剂催化潜力的核心参数，本文聚焦于机器学习在表面吸附能预测领域的最新进展。依据模型输入特征和复杂程度，对机器学习模型进行分类及讨论。最后，本文对基于机器学习的催化剂筛选方法当前所面临的挑战和未来机遇进行了展望。本文不仅凝练了采用机器学习加速催化剂发现的主要进展，更启发研发者发展新的策略来加速材料设计，最终有望重塑化工与能源产业格局。
数据驱动的人工智能（AI）算法中的不透明性问题已成为制约其广泛应用的障碍，尤其是在涉及健康、安全和巨大经济价值的敏感领域，如化学工程（CE）。为了促进人工智能在CE中的可靠应用，本文讨论了人工智能应用中的透明度概念，该概念基于可解释的人工智能（XAI）概念和CE领域的关键特征进行定义。本文还从因果关系（即人工智能的预测和输入之间的相关性）、可解释性（即工作流程的操作原理）和信息性（即研究系统的理论见解）等方面强调了可靠人工智能的要求。文中对相关技术和最先进的应用程序进行了评估，以突出在CE中建立可靠的人工智能应用程序的重要性。此外，还提供了一个全面的透明度分析案例研究作为示例，以增进理解。总的来说，本工作主要针对化学工程师，对这一主题进行了深入的讨论，以提高人们对负责任地应用人工智能的认识。有了这个重要的缺失环节，人工智能有望成为一个新颖而强大的工具，可以极大地帮助化学工程师解决CE中的瓶颈挑战。
了解物质的物理化学性质是进行工艺设计和产品设计等任务的重要前提。然而，数据的匮乏和高昂的实验成本阻碍了这些性质预测技术的发展。此外，准确性和预测能力也限制了大多数性质预测方法的范围和适用性。本文提出了一种新的基于高斯过程的建模框架，旨在处理由基团贡献法表示分子结构的离散和高维输入空间。扭曲函数被用来将离散输入映射到连续域，以调整不同化合物之间的相关性。在机器学习建模过程中，本文还应用了先验选择技术（包括先验推断和先验预测检查）以提供更多来自之前研究结果的信息。该框架使用不同规模的数据集对20种纯组分物性进行了评估。对于其中18种纯组分物性，新模型相比其他已发表的模型（无论是否使用机器学习）表现出更高的准确性和预测能力。
非离子型低共熔溶剂（DESs）是一种非离子设计溶剂，广泛应用于催化、萃取、碳捕集和制药等领域。然而，由于缺乏准确预测DES形成的有效工具，发现新的DES候选物具有挑战性。对DES的搜索在很大程度上依赖于直觉或试错过程，导致成功率低或错失机会。鉴于氢键（HB）在DES形成中起着核心作用，我们的目标是识别区分DES和非DES系统的HB特征，并利用它们开发机器学习（ML）模型来发现新的DES系统。我们首先使用分子动力学（MD）模拟轨迹分析了38个已知DES和111个已知非DES系统的HB性质。分析表明，与非DES系统相比，DES系统有两个独特的特点：①其组分内两种HB数存在更大的不平衡；②组分间HB数更多且强度更大。基于这些结果，我们使用十种算法和三种HB描述符开发了30个ML模型。首先使用平均和最小受试者工作特征（ROC）-曲线下面积（AUC）值对模型性能进行基准测试。文中还分析了模型中各个特征的重要性，结果与基于模拟的统计分析一致。最后，我们使用34个系统的实验数据验证了这些模型。极端随机树模型在验证中优于其他模型，ROC-AUC为0.88。本文的工作说明了HB在DES形成中的重要性，并展示了ML在发现新的DES中的潜力。
为了研究复杂系统，本文提出了介科学引导的深度学习建模方法（MGDL）。在基于同一系统演化数据构建样本数据集时，与传统深度学习方法有所不同，MGDL根据介科学理论，对复杂系统的主导机制及其通过竞争中协调原理的相互作用进行处理。然后将介科学约束纳入损失函数，以引导深度学习的训练建模。本文提出了两种添加介科学约束的方法。由于提供了基于物理原理的引导和约束，MGDL提高了模型训练过程的物理可解释性。本文使用一个鼓泡床建模案例对MGDL进行了评估，并与传统建模进行了比较。结果表明，在训练数据集规模较小时，基于介科学约束的模型训练在收敛稳定性和预测准确性方面具有明显优势。MGDL可广泛应用于各种构型的神经网络。本文提出的MGDL方法是一种在深度学习模型训练过程中利用物理信息的新方法，未来将继续对MGDL进行深入探索。
多孔介质中的反应输运方程在诸多科学和工程领域中起着至关重要的作用。然而，当探索不同情况（如不同的多孔结构、初始条件或边界条件）时，求解这些方程的计算成本可能极为高昂。目前，深度算子网络（DeepONet）已成为一种流行的深度学习框架，用于求解参数化偏微分方程。尽管如此，将DeepONet应用于多孔介质仍面临重大挑战，原因是其在从复杂结构中提取代表性特征方面的能力有限。为解决此问题，我们提出了Porous-DeepONet，这是DeepONet框架的一种简单高效扩展。它利用卷积神经网络（CNN）来学习多孔介质中参数化反应输运方程的解算子。通过结合CNN，DeepONet能够高效捕捉多孔介质的复杂特征，从而更精确有效地学习解算子。我们以五个示例验证了Porous-DeepONet在准确快速地学习具有不同边界条件、多相和多物理场的参数化反应输运方程解算子方面的有效性。与传统有限元方法相比，该方法可大幅降低计算成本，计算时间可缩短到原来的1/1000~1/50。总的来说，本文的工作为求解多孔介质中的参数化反应输运方程提供了一种替代方案，为探索多孔介质中的复杂现象提供理论工具。
智能制造是化工产业升级的一个重要途径，而深度学习建模技术具备强大的拟合和预测能力，在产业升级中起着关键作用。本文开发了一种轻注意力-卷积-门控循环单元（light attention-convolution-gate recurrent unit, LACG）架构，用于构建具备良好可解释性的化工动态过程数据驱动模型。该架构由一个基本模块、一个全新的轻注意力模块以及一个残差模块组成，分别用于学习化工过程的基本动态特征、瞬时扰动和其他干扰因素。结合超参数优化框架Optuna，基于集散控制系统数据将提出的LACG架构用于实际工业脱乙烷过程建模。经验证，LACG模型在预测准确性及模型泛化能力方面均显著优于前馈神经网络、卷积神经网络、长短期记忆网络及注意力长短期记忆网络。另外，通过与Aspen Plus Dynamics V12.1建立的脱乙烷过程模型的模拟结果对比，LACG模型参数的可解释性得到了验证。相比注意力长短期记忆网络等传统可解释模型，LACG模型可提供更多变量关联的细节。这一工作扩展了可解释机器学习的领域知识，提供了一种可靠的实际化工过程高精度建模方法，为智能化工提供理论依据和应用基础，赋能化学工业的新质生产力。
富镍层状锂过渡金属氧化物是高能量密度锂离子电池最有应用前景的正极材料之一。然而，受六氟磷酸锂分解产生的氢氟酸（HF）影响，它们表现出由过渡金属溶解和结构重排导致的快速容量衰减。在工作过程中潜在的热失控更带来了另一个挑战。隔膜是解决上述问题很有前景的电池组件。本文采用非溶剂诱导相转化工艺和涂层方法相结合，设计并制备了一种由10 μm聚酰亚胺（PI）基底和2 μm聚偏二氟乙烯（PVDF）涂层组成的超薄双层隔膜。PI骨架具有良好的热稳定性，可以抵抗潜在的热收缩，而强大的PI-PVDF黏合力给予了复合隔膜坚固的结构完整性；这些特性共同促成了复合隔膜在高温下优异的机械稳定性。此外，PI酰亚胺环所提供的丰富的HF配位点形成了大量‒CO…H‒F氢键，从而有效地吸附氢氟酸，最终缓解了过渡金属的溶解，提升了富镍正极的长循环稳定性。利用该复合隔膜组装的Li || NCM811电池（其中“NCM”表示LiNi x Co y Mn1- x - y O2）在室温下循环400次后容量保持率达到90.6%，在60 ℃下循环200次后容量保持率高达91.4%。通过隔膜的全新视角，本文为抑制富镍正极材料的容量退化、实现其安全运行提供了一种可行且具有前景的策略。
富氧燃烧是一种有前景的碳捕集技术，但常压富氧燃烧的净发电效率相对较低，限制其在发电厂方面的工程应用。加压富氧燃烧（POC）中，锅炉、空气分离装置、烟气再循环装置以及CO2净化和压缩装置都在高压下运行，使POC技术的净发电效率更高。与常压富氧燃烧相比，POC具有许多优点，如氮氧化物排放量低、锅炉尺寸更小等。近年来，POC在工业应用方面更有前景，引起了广泛的研究兴趣。它可以产生纯度约为95%的高压CO2，可以直接用于强化石油采收率或地质封存。但其污染物排放必须符合碳捕集、封存和利用的标准。由于POC中氧气和水分浓度较高，硫氧化物（SO x ）和氮氧化物（NO x ）的氧化和溶解形成的强酸含量会增加，进而引起管道和设备的腐蚀。此外，颗粒物（PM）和汞的排放也会对环境和人类健康造成危害。加压富氧燃烧和常压富氧燃烧的主要区别在于前者的压力升高；因此，必须了解压力对POC过程中排放污染物（SO x 、NO x 、PM和汞）的影响，并且采用有效的控制方法来控制这些污染物的生成。本文综述了POC系统中SO x 、NO x 、PM和汞形成及控制的最新研究进展，这些研究有助于实现POC系统的污染物高效控制。
在不久的将来，扩大清洁氢能的供应规模对于实现中国的氢能发展目标至关重要。本文构建了一个考虑氢能接入条件的电力系统机组组合优化的电制氢发展机制。基于增量成本表征方法，我们量化了2030年各省和国家清洁电制氢生产成本。研究表明，该机制可以有效地降低大多数省份的清洁电制氢生产成本，在4000万吨氢能供应规模下，全国平均电制氢成本低于2美元∙kg-1。通过省间电力协同优化，可以进一步将全国电制氢生产成本降低到1.72美元∙kg-1。然而，制氢成本会受到氢能需求潜在分布的影响。从供应方面来看，所提机制仅限于在清洁氢能生产中具备竞争力；而从需求方面来看，所提机制可以帮助电制氢发挥更重要的作用。这项研究可以为我国可再生能源和氢能经济带的跨越式发展提供解决方案。
类风湿关节炎（RA）是一种全球范围内发病率和致残率均不断攀升的自身免疫病，它与铁代谢紊乱有关。雷公藤多苷片（TGTs）是中药雷公藤（TwHF）的代表性中成药品种，其针对RA的临床疗效确切。然而，药物性肝损伤（DILI）是限制雷公藤多苷片临床广泛应用的瓶颈问题之一。此外，雷公藤多苷片在治疗RA中的效、毒分子机制均尚未被完全阐明。为了解决这一问题，本文整合了雷公藤多苷片缓解RA和诱发DILI相关的临床转录组、蛋白质组与代谢组学数据，及其所含化学成分谱和候选靶标谱，开展了多维关联网络分析，不仅识别了其疗效与致毒候选生物标志，还系统解析了其相关分子机制；采用独立临床样本集，进一步对上述雷公藤多苷片效、毒候选生物标志的临床效能进行验证，并利用胶原诱导性关节炎（CIA）小鼠模型验证其“效/毒”作用靶标。研究结果表明，雷公藤多苷片缓解RA所发挥的疗效和所诱发的DILI分别与其对“铁-骨”和“铁-脂”代谢稳态的调节密切相关。其中，信号转导和转录激活因子3（STAT3）-铁调素（HAMP）/脂质运载蛋白2（LCN2）-抗酒石酸酸性磷酸酶5型（ACP5）轴所介导的“铁-骨”代谢途径，和STAT3-HAMP-长链脂酰辅酶A合成酶4型（ACSL4）-卵磷脂胆碱酰基转移酶3型（LPCAT3）轴所介导的“铁-脂”代谢途径，分别是雷公藤多苷片发挥疗效和诱发毒性的关键驱动因素，即该中成药品种可通过抑制STAT3-HAMP/LCN2-ACP5轴有效逆转了CIA小鼠关节组织中的“铁-骨”紊乱，随后通过调节STAT3-HAMP-ACSL4-LPCAT3轴导致肝脏组织中的“铁-脂”紊乱。另外，本文在利用人关节炎滑膜成纤维细胞（MH7A）和AML12细胞的体外双向实验验证中，再次确认了雷公藤多苷片对上述关键靶点的双向调控作用。综上，本文证实了“铁-骨/脂”代谢稳态与雷公藤多苷片抗RA疗效和诱发DILI毒性密切关联，为具有“双刃剑”特质中成药品种的临床合理应用提供了新的思路。
多数抗生素对细胞膜的渗透性较低，且极易在细胞内被降解，导致抗生素在细胞内难以达到有效杀菌浓度，加之耐药菌株的出现和快速传播，使得胞内菌感染的治疗面临巨大挑战。病原菌与宿主细胞相互作用机制（特别是胞内菌生存和增殖机智）的阐明促进了宿主导向疗法（HDT）的快速发展。HDT已发展成为最具潜力的抗胞内菌感染的方法之一。基于此，本研究采用庆大霉素保护试验从美国食品药品监督管理局（FDA）批准的药物库中筛选能够抑制鼠伤寒沙门氏菌（ST）胞内增殖的药物，发现洛哌丁胺（LPD）可显著抑制ST的胞内增殖。机制研究结果表明LPD处理可增强感染细胞溶酶体活性并促进其自噬的发生。进一步研究发现高表达的非转移性黑色素瘤糖蛋白B（GPNMB）介导了LPD诱导的细胞自噬和对胞内菌的清除。动物实验结果表明LPD治疗可显著提升ST感染的大蜡螟幼虫和小鼠模型的存活率、降低感染小鼠靶器官的菌落定殖、缓解ST感染所致的病理损伤。综上所述，本研究为基于HDT策略抗感染药物的开发提供了一种作用机制明确的先导化合物LPD。
现代高层建筑广泛采用大面积玻璃幕墙，以实现引人注目的建筑美学效果。对于玻璃幕墙建筑而言，建筑美学、建筑能耗以及太阳能利用之间存在着固有矛盾。本研究通过引入一种新型动态垂直光伏一体化建筑围护结构（dvPVBE）来解决这些矛盾，该结构具有非凡的灵活性，能够根据天气变化调节百叶角度和位置，并且具有卓越的建筑美学效果以及显著的节能潜力。针对dvPVBE的不同应用场景，提出了三种分层控制策略：发电优先（PGP）、自然采光优先（NDP）和节能优先（ESP）。此外，在dvPVBE的仿真中，对PGP和ESP策略进行了深入分析。通过EnergyPlus软件对一间集成了dvPVBE的办公室进行了建模。研究了在PGP和ESP控制策略下，dvPVBE对提高建筑能效的影响以及相应的最优百叶角度。结果表明，在北京地区应用dvPVBE可提供办公室全年能耗的131%，并且与静态光伏百叶窗相比，年净能源产出至少可提高226%。这种新型dvPVBE提供了一种有效调节热负荷、自然采光和光伏发电的可行方法。
月球基地建设对探月任务的成功至关重要。由于地月运输条件的限制，世界各国对月面原位材料加工技术进行了广泛研究。本文旨在对这些技术进行全面的综述、准确的分类和定量的评价，重点介绍四种方法：反应固化、烧结熔融、黏结固化和约束成形。为评估这些方法的可行性，确定了构建低成本、高性能建造系统的八个关键指标：原位材料占比、固化温度、固化时间、实施条件、抗压强度、抗拉强度、成形尺寸和环境适应性，评分阈值是通过比较建造需求和现实能力确定的。在参与评估的技术中，月壤袋约束成形技术由于其原位材料占比高、时间要求低、没有高温需求、短板较少（仅抗压强度指标低于中性分数，通常为 2~3 MPa）而成为一种有前景的选择。所提出的月壤袋结构施工方案具有许多优点，包括快速大规模建造能力、可靠的抗拉强度以及减少对设备和能源的依赖。本文提出了月壤固化技术的评估建议和发展方向。基于月壤袋结构的月球基地设计为未来的研究提供了实用参考。
“全生命周期内是否存在具有全维可扩展性的理想网络”始终是网络体制或架构研究的第一性问题。迄今为止，所有单一网络体制都无法科学地践行理想网络的设计准则，难以在整个生命周期内做到既能适配应用场景清晰的预期业务又能支撑不断发展丰富的未来业务。研究证明，理论上任何单一网络体制都无法在服务质量承诺（S）、资源复用性（M）、业务多样性（V）三个维度上同时满足全生命周期内的可扩展性需求，存在“SMV不可能三角”困局，唯有变革当前网络发展范式，才能从思维视角、方法论和实践规范层面化解全维可扩展性与统一网络基础设施之间的矛盾。本文提出多模态网络环境（PNE）理论框架，其第一性原理就是将基础设施环境与应用网络体制分离或解耦，在给定资源条件下，基于网络基线的元素化、资源动态聚合及软硬件协同编排等核心技术生成“网络之网络”能力，从而在时空维度上用“生成式网络”形态建构为变化而设计、可共生共存的理想网络体制。原理验证环境测试表明，生成的多种有代表性的应用网络模态既能互不影响地共生共存，也能在技术经济指标约束下各自独立匹配定义清晰的多媒体业务或自定义服务。
随着全球经济的快速发展和人口的增长，废旧纺织品的数量急剧增加。这不仅造成了有限资源的浪费，还因不当处置引发了严重的环境污染问题。因此，探索将废弃纺织品转化为高附加值产品（如智能可穿戴设备）具有重要的现实意义。本研究提出了一种创新的一步冻干工艺，将废棉织物转化为三维弹性纤维基热电气凝胶。该气凝胶具备解耦的自供电温度-压缩应变双参数传感功能，其压缩响应时间仅为0.2 s，塞贝克系数达到43 μV∙K-1，导热系数低于0.04 W∙m-1∙K-1。通过三甲氧基（甲基）硅烷（MTMS）与纤维素的交联，气凝胶表现出优异的弹性，适用于猜谜游戏和面部表情识别等压缩应变传感应用。此外，基于热电效应，气凝胶可在自供电模式下通过输出热电压实现温度检测与区分。进一步将气凝胶阵列设备与无线传输模块集成，可构建可穿戴系统，在手机应用程序中实现温度警报功能，且不受抓握过程中压缩应变的信号干扰。这一策略不仅对缓解全球环境污染具有深远意义，还为废旧纺织品向高附加值智能可穿戴产品的转化提供了创新思路。
可生物降解聚乳酸（PLA）熔喷纤维材料是替代现有不可降解聚丙烯熔喷纤维材料的理想选择。然而，制备具有足够力学性能的PLA熔喷纤维材料仍是一项极具挑战性的任务。本文报道了一种规模化制备高强度、高韧性、可生物降解PLA/聚（3-羟基丁酸-co-3-羟基戊酸酯）（PHBV）熔喷纤维材料的简单方法。在此过程中，在PLA中加入少量的PHBV即可提高材料的结晶速率和结晶度。此外，当PHBV含量从0增加到7.5 wt%时，PLA/PHBV熔喷纤维的直径明显减小（纳米纤维的比例从7.7%增加到42.9%）。所得PLA/PHBV（5 wt% PHBV）熔喷纤维材料表现出较高的力学性能，其拉伸应力、伸长率和韧性分别达到2.5 MPa、45%和1.0 MJ∙m-3。更重要的是，PLA/PHBV熔喷纤维材料在土壤中埋藏4个月后可以完全降解为二氧化碳和水，对环境友好。此外，本文提出了熔喷纤维材料的一般拉伸破坏模型，为进一步提高非织造材料的力学性能提供了理论依据。
随着技术的成熟和成本的持续降低，发光二极管（LED）已经占据了大部分照明市场。作为一种新型的电子废弃物，LED是一把双刃剑，因为它不仅含有贵金属和稀有金属，还含有有机封装材料。在之前的研究中，LED回收主要集中在回收贵重和战略性金属，而忽略了有机封装材料等有害物质。与破碎和其他传统方法不同，水热处理可以为分解封装材料提供一个环境友好的过程。本工作开发了一种封闭式反应容器，其中塑料聚邻苯二甲酰胺（PPA）的降解率接近100%，塑料PPA中封装的纳米二氧化钛被有效回收，同时LED中含有的金属也被有效回收。此外，本工作详细探讨和推测了当前研究中被忽视的水在塑料PPA降解中的作用。环境影响评价显示，与目前公布的过程相比，文中提出的废弃LED的回收路线可以显著降低整体环境影响。特别是开发的方法可以减少一半以上的全球变暖的影响。此外，本研究为回收其他塑料封装的电子废弃物设备，如集成电路，提供了理论基础和有前景的方法。
本文证明了原生土壤作为天然接种微生物源，利用碳链延长（CE）途径合成正己酸的可行性及有效性，这为探究土壤的厌氧过程提供了新的视角。研究选用了5种类型的土壤进行CE试验，结果表明，在高浓度乙醇和乙酸培养条件下，所有供测试的原生土壤均表现了不同的CE活性，这代表其可作为用于正己酸生产的理想的微生物来源。结果表明，与接种厌氧污泥和窖泥相比，原生土壤CE体系表现出更高的正己酸选择度（60.53%）、特异性（82.32%）、碳分布（60.00%）、电子转移效率（165.00%）和电导率（0.59 mS∙cm-1）。动力学分析进一步证明了土壤CE在缩短迟滞期和提高产量方面的优势。微生物分析则证明了Pseudomonas、Azotobacter、Clostridium和正己酸产量之间的正相关关系。此外，宏基因组学通过分析功能基因在关键微生物中的高丰度值表达，洞悉了土壤微生物源在合成正己酸的相关途径中的关键作用，包括CO2的原位利用、乙醇氧化、脂肪酸生物合成（FAB）和逆β氧化（RBO）。其中，FAB和RBO中的功能单元与Pseudomonas、Clostridium、Rhodococcus、Stenotrophomonas和Geobacter等具有相关性，这表明此类微生物属可能参与或协同作用于土壤中的CE过程。综上所述，这种创新的接种策略为正己酸生产提供了高效的微生物来源，指出了在厌氧土壤微生态学中考虑CE活性的重要性，并探究了土壤微生物在经济和环境效益方面的潜在作用。
作为一种极为精确且功能较多的基因组操作工具，成簇的规律间隔短回文重复序列（CRISPR）及其相关蛋白9（Cas9）有望被用于鱼类性状的改变。为了减少转基因渗入的风险并有效地控制其繁殖，研究人员对斑点叉尾鮰的抗病能力和生殖调控进行了研究，以降低转基因动物逃逸对生态环境带来的潜在风险。利用CRISPR/Cas9介导系统，通过双链DNA（dsDNA）和单链寡脱氧核苷酸（ssODN）辅助的两个递送系统，我们成功地将扬子鳄（Alligator sinensis）的cathelicidin基因（As-Cath）整合到斑点叉尾鮰（Ictalurus punctatus）的黄体生成素（lh）基因座中。本研究使用ssODN策略，实现了较高的基因敲入（KI）效率（22.38%, 64/286）并显著地降低了脱靶事件的发生率。同时，采用dsDNA作为供体模板，实现了理想的靶点敲入（10.80%, 23/213）。As-Cath的靶向敲入在建立lh敲除（LH-_As-Cath+）斑点叉尾鮰品系中发挥了重要作用。与野生型（WT）同胞鱼相比，该品系表现出更强的抗病能力和显著降低的繁殖能力。此外，通过施用人绒毛膜促性腺激素（HCG）联合促黄体生成激素释放激素类似物（LHRHa）可以有效恢复该转基因鱼系的繁殖能力。综上，我们用cathelicidin转基因替换了lh基因，然后进行激素治疗，实现了对抗病转基因斑点叉尾鮰的繁殖能力的可控调节，在环境安全性方面具有明显优势。该策略不仅有效地提升了产品在消费端的市场价值，而且有效阻断了转基因渗入自然环境，在水产养殖遗传改良领域提供了一种具有实用前景的繁育控制新路径。
